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核壳结构Cu-Zn同步电还原硝酸盐与二氧化碳制尿素性能研究

核壳结构Cu-Zn同步电还原硝酸盐与二氧化碳制尿素性能研究

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作者：马晓敏天津大学

学位级别：硕士

空气污染和水污染问题一直困扰着人类社会的发展。一方面,工业活动产生的大量温室气体二氧化碳(CO)导致全球变暖,给环境带来了诸多挑战;另一方面,地下水和地表水中累积的硝酸盐(NO)污染物构成了人类健康的潜在威胁。因此,同时将CO和NO... 详细信息

空气污染和水污染问题一直困扰着人类社会的发展。一方面,工业活动产生的大量温室气体二氧化碳(CO)导致全球变暖,给环境带来了诸多挑战;另一方面,地下水和地表水中累积的硝酸盐(NO)污染物构成了人类健康的潜在威胁。因此,同时将CO和NO转化为具有碳氮键(C-N)的高附加值化学品,是一种“变废为宝”的有效策略。尿素作为其中最理想的产品之一,被广泛应用于医学、农业、化妆品、工业等领域,更是目前含氮量最高的氮肥,供养着全世界约27%的人口。然而,工业合成尿素通常是以液氨(NH)和CO为原料直接合成,反应条件苛刻(150-200℃,100-200 atm),耗能巨大,污染严重。在这种情况下,探索可再生、绿色经济的尿素电合成路线具有重要意义与广阔的应用前景。考虑到金属锌(Zn)和铜(Cu)各自在电催化还原CO与NO领域的优异性能及其电子能级差异,本文以设计开发高性能同步电催化还原NO与CO合成尿素催化剂为目标,制备了核壳结构的Cu-Zn纳米线电催化剂,并对其进行催化活性机理探究。主要研究内容如下:通过原位电化学还原氧化亚铜-氧化锌(CuO-Zn O)纳米线,固相转化构建了自支撑的核壳结构Cu-Zn纳米线(Cu-Zn)。以所得Cu-Zn为电催化剂,利用NO与CO为原料进行了其电合成尿素活性的探究。结果发现,优化的尿素产率和法拉第效率分别可达到7.29μmol cm h和9.28%,远高于相同条件下的单质Zn(0.77μmol cm h,1.00%)和单质Cu(0μmol cm h)。通过H核磁共振(H-NMR)和比色法(LC)对产物尿素进行了定量。结合一系列原位和非原位实验,揭示了*CO和*NH中间体结合形成C-N键的反应途径。原子尺度材料模拟(VASP)和密度泛函理论(DFT)的计算结果表明,Zn与Cu之间的电子转移导致了Cu-Zn在尿素电合成中的高活性。

关键词：固相转化尿素电合成核壳结构 Cu-Zn 反应路径

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