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导电金属有机框架作为锂硫电池正极材料的综合教学实验设计

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当代化工研究 2024年第4期 142-144页

作者：吴飞超方静谭朝阳河北工业大学化工学院天津300130

设计了一个综合化学实验—导电金属有机框架作为锂硫电池正极材料。该实验将本科生实验教学与前沿研究领域相结合,内容包括导电金属有机框架(MIL-47)的制备、样品表征、纽扣电池的组装、电化学性能测试等内容。本实验涉及无机化学、电... 详细信息

设计了一个综合化学实验—导电金属有机框架作为锂硫电池正极材料。该实验将本科生实验教学与前沿研究领域相结合,内容包括导电金属有机框架(MIL-47)的制备、样品表征、纽扣电池的组装、电化学性能测试等内容。本实验涉及无机化学、电化学等基础知识及实验操作,以及扫描电镜、X射线粉末衍射等仪器的使用和分析,涵盖面较广,可显著提高学生综合运用专业基础知识,解决具体实践问题的能力,激发其从事科研的思维和热情,有助于培养科研型、创新型人才。

关键词：导电金属有机框架锂硫电池正极材料综合实验

导电酞菁基金属有机框架的高效电催化研究（英文）

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化学进展 2024年第3期36卷 285-296页

作者：陆顺刘元刘鸿中国科学院重庆绿色智能技术研究院

在满足日益增长的可持续能源和环境保护需求下，开发用于多种电化学场景的新型催化剂发挥着重要作用。导电酞菁基金属有机框架（MOFs）是一类新型的层叠多孔MOFs，具有面内扩展π共轭结构，可以通过促进传质和电子/电荷转移来增强电催... 详细信息

在满足日益增长的可持续能源和环境保护需求下，开发用于多种电化学场景的新型催化剂发挥着重要作用。导电酞菁基金属有机框架（MOFs）是一类新型的层叠多孔MOFs，具有面内扩展π共轭结构，可以通过促进传质和电子/电荷转移来增强电催化活性。导电酞菁基MOFs具有优异的导电性，使其在如水、氧、二氧化碳和氮还原等各种电催化反应中非常有前景。导电酞菁基MOFs在电化学能量转换和环境研究中表现出良好的活性。本文主要关注导电酞菁基MOFs，而非其他类型的导电MOFs，并全面概述其导电机理和主要的电催化反应，还将讨论在电催化中使用导电酞菁基MOFs作为非均相催化剂的最新进展。此外，本文将探讨与导电酞菁基MOFs在电催化中的应用的挑战和展望。

关键词：导电金属有机框架酞菁基金属有机骨架共轭结构电催化

导电金属有机框架复合物的可控合成及其电储能特性的研究

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导电金属有机框架复合物的可控合成及其电储能特性的研究

作者：段慧宇扬州大学

学位级别：硕士

人类在享受化石能源带来便利的同时,却受到环境污染和生态平衡破坏等问题的威胁,因此可再生能源的开发得到了广泛的关注。除了生物燃料外,绝大部分可再生能源都是以电力的形式提供的。而由于这些可再生能源时空分布及消耗的不均,能量的... 详细信息

人类在享受化石能源带来便利的同时,却受到环境污染和生态平衡破坏等问题的威胁,因此可再生能源的开发得到了广泛的关注。除了生物燃料外,绝大部分可再生能源都是以电力的形式提供的。而由于这些可再生能源时空分布及消耗的不均,能量的转化与存储便成为能源科学的重要内容。超级电容器（supercapacitor,SC）具有快速充电/放电能力、高功率密度和优异的循环稳定性,但其低能量密度无法满足日益增长的能量需求。探索具有高能量密度、高功率密度和长寿命的新型电极材料已成为研究重点。金属有机框架（metal-organic framework,MOF）,是一种多孔配位聚合物（porous coordination polymer,PCP）,是近二十年来化学和材料科学中发展最快的领域之一。然而传统MOF通常表现出的低导电性限制了其在许多技术中的应用。仅在近几年,人们才认识到构建兼具多孔性和高导电性MOF的新方法。与传统的导电性较好的无机材料相比,导电MOF（conductive MOF,c-MOF）具有更高的孔隙率、更大的比表面积、多样的结构和优异的性能。可以调整中心金属离子和配体的类型和比例,以直接控制c-MOF的结构和性能。且MOF与无机材料的有效复合是提高超级电容器电极材料导电性和循环稳定性的有效方法。本文提出了将导电金属有机框架与过渡金属氧化物复合的思路,利用自组装策略合成了一系列c-MOF复合物,对其形貌特征、晶体结构、元素组成等方面进行可控调节,并研究了其作为SC电极材料时的电荷储存性能,具体如下:（1）利用一步水热法合成了一系列Ni-HHTP@MnO2复合材料（HHTP:2,3,6,7,10,11-六羟基苯并菲）并探究了浓度对Ni-HHTP纳米棒形貌和电化学储能性能的影响。由于复合物中MnO2的高氧化还原活性和Ni-HHTP优异的导电性,将所得材料应用于水性不对称超级电容器正极时展现出高能量密度与功率密度,且在循环3000次后依然保持着初始电容的149.7%以及95.4%的库仑效率。（2）利用自组装策略,将HHTP与MnO2直接反应,制得微纳化的Mn-HHTP@MnO2。通过调整反应时间,研究了该复合物的自组装过程,揭示了 Mn-HHTP的晶面暴露与反应时间的关系。通过测试所的材料的电化学性能,证明了暴露特定的晶面以及尺寸是获得高电容的关键。用该样品组装水性非对称超级电容器,拥有比上一部分内容更大的功率密度和能量密度。但在循环稳定性试验中,该电容器保持了 89.1%的初始电容,逊色于上一部分内容,这可能与尺寸减小而导致的不稳定性有关。（3）进行双金属c-MOF的普适性合成探究。通过改变不同比例探究其对双金属c-MOF形貌的影响。发现金属种类与比例会对其形貌有不同程度的影响。而后将双金属c-MOF与MnO2复合,观察复合前后形貌和结构有无发生变化。研究发现,双金属c-MOF与MnO2复合将会限制c-MOF在[001]方向上的延伸,表现为c-MOF纳米线长度缩短。此外,还研究了 Ni-Co和Ni-Zn c-MOF与MnO2的复合物的电储能特性。结合两种样品的电储能特性可以发现细长纳米片比起传统纳米线传质效率较高,因此展现出较好的电储能性能。

关键词：导电金属有机框架过渡金属氧化物超级电容器

导电金属有机框架材料在电催化中的成就,挑战和机遇

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物理化学学报 2021年第7期37卷 124-137页

作者：高增强王聪勇李俊俊朱亚廷张志成胡文平天津市分子光电科学重点实验室天津大学理学院化学系天津化学化工协同创新中心天津300072 天津大学-新加坡国立大学福州联合学院天津大学福州国际校区福州滨海新城350207 化学系理学院新加坡国立大学新加坡117543

开发用于各种能量转化过程的新型催化剂对于满足绿色和可持续能源的需求至关重要。由于其具有可调节的晶体结构,显著的化学和物理性质以及稳定性,金属有机骨架(MOFs)已经广泛应用于电化学能量转换领域,比如CO_(2)还原反应、N_(2)还原反... 详细信息

开发用于各种能量转化过程的新型催化剂对于满足绿色和可持续能源的需求至关重要。由于其具有可调节的晶体结构,显著的化学和物理性质以及稳定性,金属有机骨架(MOFs)已经广泛应用于电化学能量转换领域,比如CO_(2)还原反应、N_(2)还原反应、析氧反应、析氢反应和氧还原反应。更重要的是,MOFs具有可调节的化学环境、孔径和孔隙率,这些性质将促进反应物在多孔网络中的扩散,从而改善其电催化性能。但是,由于高的电荷转移能垒和受限的自由载流子,大多数MOFs展示了差的导电性,阻碍了其多样化应用。在先前的报道中,MOFs常被用作多孔基质来限制纳米颗粒生长或经退火处理作为共掺杂电催化剂。而导电MOFs不仅结合了传统MOFs的优点,还具有电子导电性和高电催化活性,使其无需退火处理就可以通过电子或离子途径实现导电,从而极大提高了电催化性能,这有助于拓宽其在电化学能源领域或其他方面的潜在应用。在一些催化反应中,导电MOFs的催化活性甚至超过了商业化的RuO_(2)催化剂或Pt基催化剂。本文主要总结了构建导电MOFs的机制,并概述了其合成方法,如水/溶剂热合成和界面辅助合成。此外,本文阐述了导电MOFs在电催化应用中的最新研究进展。值得一提的是,导电MOFs的形态和结构可改变底物与MOFs之间的界面接触,从而影响其催化性能,需要进一步深入研究。基于系统的合成策略,在未来可以根据各种电催化反应的需求设计合成更多的导电MOFs。高性能的导电MOF基催化剂将有望获得突破。

关键词：导电金属有机框架电催化二氧化碳还原反应氮还原反应析氧反应析氢反应氧还原反应

纤维基导电金属有机框架材料的制备与双功能传感应用

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纤维基导电金属有机框架材料的制备与双功能传感应用

作者：刘凯青岛大学

学位级别：硕士

柔性电子技术的发展使得人与物之间的交互方式变得更加便捷、智能,在物联网(Io T)、人工智能(AI)、数字健康等领域具有广泛应用。作为柔性电子器件的重要组成部分,柔性传感器扮演着信息获取的关键角色,开发超稳定、自驱动、易调控、多... 详细信息

柔性电子技术的发展使得人与物之间的交互方式变得更加便捷、智能,在物联网(Io T)、人工智能(AI)、数字健康等领域具有广泛应用。作为柔性电子器件的重要组成部分,柔性传感器扮演着信息获取的关键角色,开发超稳定、自驱动、易调控、多功能的柔性传感器更加符合当下“万物互联”时代的需求,它们的问世见证了传感器从刚性到柔性的突破,拓展了传感器的应用场景。在过去的十年中,柔性材料的结构设计和制造技术取得了巨大的进步,使新兴的柔性传感器发展更为迅速。聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚乙烯醇(PVA)、碳布、铜网等基材具有良好的柔韧性,有效解决了传感器基材的机械变形问题。海藻作为地球上生长最快的生物之一,已被广泛用于制造可再生、可生物降解、生物相容性和阻燃性的海藻纤维及织物。但海藻纤维及织物自身导电性差、表面易溶胀难以实现功能化,使其应用拓展仍然面临着重大挑战。金属有机框架材料(Metal-organic frameworks,MOFs)通常被定义为一类有趣的固态多孔材料,由有机配体和金属离子配合而成,自身的结晶性质赋予它明确的结构,有着区别于其他多孔材料的独特特征。然而,绝大多数MOFs由于电荷转移导致的低能势垒而固有绝缘性(导电金属有机框架材料(Electronically conductive metal-organic frameworks,EC-MOFs)被发掘出来。EC-MOFs不仅继承了MOFs比表面积大、孔隙率高、拓扑结构可调的优点,而且突破了电气障碍,具有优异导电性,这使得它们可作为一种高性能电子产品功能组件应用于柔性电子、智能家装甚至是医疗健康等领域。然而,EC-MOFs通常被定义为易碎或分散不良的微晶粉末,存在易脱落、难分散、不均匀的弊端。本论文基于仿生异质集成策略,在海藻纤维表面原位构筑金属氧化物(MO)/MOFs、金属/MOFs等异质结敏感材料,实现了纤维基异质结传感器对气体分子和光信号的选择性识别。通过合理的材料选择和传感器结构设计,实现了传感器从预置偏压驱动到自驱动的信号转变;光电、气敏双模传感到光/气协同传感的性能提升;以及工作温度、传感器性能的改进。具体研究成果如下:(1)通过仿生矿化策略在海藻纤维(AF)表面原位生长Zn O纳米阵列,并将其作为模板牺牲层,为儿茶酚类EC-MOFs(Zn(HHTP))的合成源源不断的提供金属源(Zn),最终得到AF/Zn O/Zn(HHTP)级次结构。其中,以AF为柔性生物相容性衬底,Zn O纳米阵列为界面层,Zn O/Zn(HHTP)异质结为主导传感材料,设计了用于检测ppb级别三乙胺(TEA)和具有宽波长范围响应的海藻纤维基传感器。探究表明,AF/Zn O/Zn(HHTP)传感器对365 nm紫外光具有较高的响应(～150μA)和良好的稳定性(>14天)。此外,Zn(HHTP)层为气体吸附提供了活性位点,使材料对TEA具有良好的敏感性能,包括高选择性、高灵敏度(～150%)、响应和恢复时间短(56 s/128 s)、长期稳定性(>14天)。此外,传感器还具有柔韧性强、耐潮湿等优点。Zn O/Zn(HHTP)异质界面上载流子的快速输运是其良好传感性能的主要原因。这项工作为生物纤维上的锌-儿茶酚酸盐骨架异质外延生长提供了一种很有前景的策略,并为基于生物质纤维的多功能传感器提供了应用前景。(2)利用自组装策略在海藻纤维进行EC-MOFs(Cu-CAT)的原位构筑,基于(1)中的仿生矿化策略,实现Cu-CAT在海藻纤维表面致密且牢固生长。该策略完美地解决了高水合海藻纤维易吸水溶胀致使表面不易生长材料的问题。此外,通过控制水热反应时间,可精确调节Cu-CAT纳米阵列的厚度(4.8～12.4μm)和表面电导率(1.0～5.0 kΩ)。通过老化、丝网印刷等手段,最终构建了自驱动、易调控的双模光/气协同传感的柔性传感器(AF/Cu-CAT)。该传感器由于原位形成的肖特基结的存在,实现了界面电荷转移,并通过紫外光提高了气体吸脱附动力学速率,不仅具有可调、稳定的自驱动紫外光响应,而且可以在室温下选择性检测NH。值得注意的是,AF/Cu-CAT双模传感器还表现出了显著的光/气协同效应,这使得吸附-解吸动力学提高了358%,从而实现了超快响应和恢复(分别提高了～38.6%/～82.6%)。这项工作为制造EC-MOFs功能化柔性生物基衬底提供了一种可行的方法,并向柔性传感器的电场调制迈出了重要一步。

关键词：纤维基导电金属有机框架异质结纳米传感器

导电金属有机框架薄膜的可控生长及配体掺杂气敏性能研究

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导电金属有机框架薄膜的可控生长及配体掺杂气敏性能研究

作者：伍蔼倩福州大学

学位级别：硕士

电子导电金属有机骨架(EC-MOF)是一种由金属离子与氧化还原活性有机配体周期性连接而成的新型多孔晶态导电材料,具有丰富可设计的晶体结构、可调节的电子能带结构等特性,可直接作为活性功能组分应用于气体传感器。具有高孔隙率和室温气... 详细信息

电子导电金属有机骨架(EC-MOF)是一种由金属离子与氧化还原活性有机配体周期性连接而成的新型多孔晶态导电材料,具有丰富可设计的晶体结构、可调节的电子能带结构等特性,可直接作为活性功能组分应用于气体传感器。具有高孔隙率和室温气敏活性的EC-MOF有望解决长期困扰化学电阻型气体传感器选择性差和工作温度高的瓶颈问题。然而,一方面,EC-MOF薄膜生长过程的微纳结构演化及其与电学性能和气敏性能之间的关系缺乏系统研究;另一方面EC-MOF研究主要集中在具有单/双金属节点的单氧化还原活性配体系统,具有不同功能基元的双配体二维π共轭的导电薄膜及其电学性能调控极少被报道。基于上述背景,本论文做了以下研究:(1)利用层层自组装液相外延法(LBL)制备了1到10层的CuHHTP薄膜(HHTP=2,3,6,7,10,11-六羟基三亚苯),利用AFM、SEM表征了1-10层CuHHTP薄膜的生长过程的形貌特征,同时也研究了生长过程(1-10层)薄膜的气敏性能。SEM表征说明,在第7次生长循环后,基底上长成了致密的薄膜,IV测试表明薄膜与基底是良好的欧姆接触。气敏测试显示经第8次生长循环后,该导电薄膜制备的器件开始有气敏性能,对氨气有选择性。(2)利用层层自组装液相外延法制备了HITP(2,3,6,7,10,11-六氨基三亚苯)掺杂的CuHHTP(HHTP=2,3,6,7,10,11-六羟基三亚苯)双配体导电MOF薄膜,并研究了其化学电阻型气体传感性能。HITP掺杂浓度范围为0.1-10.0mol%。由于HHTP和HITP具有相似的分子结构与平面配位构型Cu X(X为O或N),因此它们在MOF中晶格失配度低,从而顺利实现双配体导电薄膜的制备。XPS测试表明HITP掺杂的CuHHTP导电薄膜存在N元素,说明HITP成功掺杂在CuHHTP薄膜上。AFM显示薄膜厚度随着HITP掺杂浓度的提高而增加,厚度在20-70 nm之间,薄膜连续无孔。UPS测试表明,半导体薄膜的费米能级随HITP掺杂量的增加而上移,是典型的n型掺杂效应。当HITP掺杂浓度≧1.0mol%时,气体响应时间t<1分钟,气体恢复时间t<10分钟;同时,所测的其他气体对氨气的选择性(S=R/R)都有所提高,当掺杂浓度为10.0mol.%,苯对氨气、三乙胺对氨气的选择性提高了220%以上。

关键词：导电金属有机框架薄膜配体掺杂室温气体传感器

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导电金属有机框架在热电材料领域的研究进展

上海工程技术大学学报 2021年第1期35卷 1-8页

作者：吴鑫张帆郑琦王连军东华大学材料科学与工程学院上海201620

金属有机框架(MOFs)是一种高度有序的晶体多孔固体材料,通过一系列实验设计策略,可构建高电导率的MOFs,是极具潜力的热电材料.从导电MOFs的结构、导电机制及其热电应用几个方面阐述导电MOFs在热电材料领域的研究进展,同时总结其在热电... 详细信息

金属有机框架(MOFs)是一种高度有序的晶体多孔固体材料,通过一系列实验设计策略,可构建高电导率的MOFs,是极具潜力的热电材料.从导电MOFs的结构、导电机制及其热电应用几个方面阐述导电MOFs在热电材料领域的研究进展,同时总结其在热电材料领域面临的挑战和发展方向,为新型MOFs基热电材料的开发提供参考.

关键词：导电金属有机框架热电材料导电机制电荷传输

导电金属有机框架薄膜：新型高效室温气敏传感器功能材料

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导电金属有机框架薄膜：新型高效室温气敏传感器功能材料

2018年中西部地区无机化学化工学术研讨会

作者：姚明水吕小晶徐刚中国科学院福建物质结构研究所

电子导电金属有机框架（Electronic Conductive Metal–Organic Frameworks,EC-MOFs）材料是一类新兴的由金属离子或金属离子簇和有机配体通过配位键自组装形成的导电多孔晶态材料,是新出现的一类集多孔性、选择性与半导体特性于一体的... 详细信息

电子导电金属有机框架（Electronic Conductive Metal–Organic Frameworks,EC-MOFs）材料是一类新兴的由金属离子或金属离子簇和有机配体通过配位键自组装形成的导电多孔晶态材料,是新出现的一类集多孔性、选择性与半导体特性于一体的晶体材料。众所周知,薄膜的质量是高性能的器件的重要决定因素之一。层层自组装（layer-by-layer,LbL）液相外延的方法是一种有效制备厚度可控、同质均一MOFs薄膜的方法。然而,仅有部分具备特殊的次级结构（second building units,SBU）的MOFs才能采用LbL法制备薄膜。将LbL法应用于EC-MOFs导电薄膜的可控外延生长迄今并无相关报道。通过采用LbL喷雾法,基于化学稳定性良好的六方晶系Cu3（HHTP）2（HHTP=2,3,6,7,10,11-六羟基三亚苯）,首次制备了厚度和质量在纳米尺度上层层可控的EC-MOFs薄膜。该材料在ab方向上形成Cu-HHTP二维导电结构,沿c轴方向按轻微滑移的ABAB模式堆垛而成蜂窝状微孔结构,薄膜室温电导率达2 S·m-1。薄膜不仅单层厚度可控～2nm,表面粗糙度＜5 nm,同时垂直于基底方向沿[001]方向有良好结晶取向。这些优点赋予其在高效电学器件方面巨大的应用潜力,作为实例,在预制金叉指电极的蓝宝石基片上生长的EC-MOFs薄膜被直接应用于室温化学电阻型气敏传感器。实验结果表明,在室温下,薄膜越薄,气体扩散与电荷传输能力越好,对气体的检测能力越强。其中20 nm厚度的Cu3（HHTP）2薄膜的性能最佳,100 ppm室温电阻变化可达129%,并且对氨气表现出良好的选择性和长期稳定性（96天后仍保持～90%响应值）。分析显示,p型响应来源于还原性氨气吸附导致的费米能级提升（n型掺杂效果）,载流子浓度下降,因而电流下降;高选择性主要源于氨气与Cu位点和配体的强相互作用。同时,由于薄膜表面光滑,且颗粒紧密、取向堆积,进一步提升电荷传输和传质能力,因而比已报道的Cu3（HHTP）2厚膜传感器响应值提升一个数量级以上。

关键词：导电金属有机框架薄膜层层自组装高灵敏度室温气敏传感器

来源： cnki会议评论

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界面生长二维导电金属有机框架和共轭聚合物

界面生长二维导电金属有机框架和共轭聚合物

作者：苏梁妹厦门大学

学位级别：硕士

导电金属有机框架(MOFs)因其高孔隙率、高导电性,在电池、超级电容器、电催化、光电传感器等领域有潜在应用价值。一类共轭稠环有机配体由平面四配位过渡金属节点连接形成的二维网状导电MOFs具优良的导电性,成为研究热点。这类MOF的层... 详细信息

导电金属有机框架(MOFs)因其高孔隙率、高导电性,在电池、超级电容器、电催化、光电传感器等领域有潜在应用价值。一类共轭稠环有机配体由平面四配位过渡金属节点连接形成的二维网状导电MOFs具优良的导电性,成为研究热点。这类MOF的层与层之间通过π-π堆积形成垂直于层的孔道结构。但是金属节点在导电过程中的作用仍存在争议。为了探讨金属节点在导电MOF中的作用,本文选用非过渡金属为MOF的连接点,测试其导电性,与过渡金属连接的相同配体的MOF对比,探讨金属离子的作用。本论文第二章合成了正八面体和六棱柱晶型的Gd/Eu-HHTP(六羟基三亚苯)的导电MOF,并测试电导性,证明了六棱柱形电导率(10-5S cm-1)比正八面体形高2～3个数量级(10-7～10-8S cm-1);还合成了六棱柱形的Sc/Mg-HHTP,其电导率(10-5S cm-1)和六棱柱形的Gd/Eu-HHTP处于同一个量级。与已报道的六棱柱形Cu-HHTP的电导率(10-S cm-1)接近。Eu-HHTP的发光实验证明不同的Eu的f电子并未参与导带的形成。利用水-戊烷界面合成了大面积、易转移、均匀、低厚度的二维导电MOFs。根据以上信息,可以得出结论:此类导电MOF主要靠π-π堆积的配体导电。基于这些研究结果,这类MOF的配体去除金属节点形成的配体仍应具有导电性,属于有机半导体,可通过掺杂改变导电类型和电导率。有机半导体目前广泛应用于有机发光二极管(OLEDs)、有机光伏设备(OPVs)、有机场效应晶体管(OFETs)等。有机半导体因其价格低廉、具柔性、轻便等特性,给可佩带微电设备的发展带来了机遇。基于二维材料的场效应晶体管(FETs)不受短沟道效应(SCEs)的影响,可以使电子设备的微型集成程度提高。基于二维导电MOFs和二维有机半导体的FETs可进行进一步修饰提高性能。制备大面积、易转移、均匀、低厚度的二维导电MOFs和二维有机半导体是后续FETs等电子设备组装的基础。本论文第三章利用LB膜在水-空气界面合成了大面积(cm2)、易转移、均匀、低厚度(5.7nm)的二维六氨基三亚苯(HATP)聚合膜,通过红外吸收光谱证明HATP聚合反应发生及聚合膜的生成。通过在简易手套箱进行N2的对比试验,证明氧气是HATP聚合膜生成的必要条件,是该聚合反应的氧化剂。通过将膜转移至SiO2/Si基底,镀上金电极制成FET,测试了其光电性质,结果表明二维HATP聚合膜呈现P型半导体的性质,且电导率高达0.91 S cm-1,开关比达103,光响应度(980nm)高达 160 mA W-1。

关键词：二维材料导电金属有机框架有机半导体界面合成场效应晶体管