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石墨烯改性导热复合材料研究进展

材料导报 2023年第15期37卷 63-76页

作者：颜睿沃虓野王豫黄健张齐贤上海大学材料科学与工程学院上海200436 吉林农业大学园艺学院长春130022

石墨烯具有极佳的热学与电学性能,是目前十分热门的炭材料之一,在导热领域应用价值显著。石墨烯与聚合物复合后制得的石墨烯改性导热复合材料(GTCCs)具有优异的力学性能、热学性能和化学稳定性。对电子设备日益严重的发热问题而言,GTCC... 详细信息

石墨烯具有极佳的热学与电学性能,是目前十分热门的炭材料之一,在导热领域应用价值显著。石墨烯与聚合物复合后制得的石墨烯改性导热复合材料(GTCCs)具有优异的力学性能、热学性能和化学稳定性。对电子设备日益严重的发热问题而言,GTCCs是一种有效的解决方案,其具有替代商用导热硅脂的潜力,梳理相关研究的核心思路并提炼关键信息有助于把握切合实际的发展导向,推动GTCCs大规模产业化应用。本文简要分析了当代电子设备的散热需求与GTCCs的导热机理;将GTCCs的改性手段分为填料杂化、填料改性和主动构建导热骨架三类,介绍了与各类改性手段相适应的生产工艺和国内外研究进展;列举了GTCCs在传感器、涂层等方面的实际应用,展示了其巨大的工业价值;最后,在展望GTCCs未来的同时,对GTCCs研究中存在的问题进行了探讨,从实际出发总结了一些有前景的发展方向。

关键词：导热材料石墨烯环氧树脂热界面材料

离子液体改性聚酰亚胺石墨膜的制备与性能研究

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功能材料 2023年第12期54卷 12018-12022页

作者：赵晓君罗旭良翁梦蔓闵永刚广东工业大学材料与能源学院广州510006

为确保电子设备的正常运行和安全工作,围绕电子元器件热管理的研究近年来热度持续升高,聚酰亚胺(PI)作为基材生产的石墨膜是一种重要的导热材料,且能通过掺杂改性提高石墨膜的导热性能。而相较于固体导热填料,离子液体与聚酰亚胺基体的... 详细信息

为确保电子设备的正常运行和安全工作,围绕电子元器件热管理的研究近年来热度持续升高,聚酰亚胺(PI)作为基材生产的石墨膜是一种重要的导热材料,且能通过掺杂改性提高石墨膜的导热性能。而相较于固体导热填料,离子液体与聚酰亚胺基体的相容性更好,已常见于气体分离膜、无色聚酰亚胺(CPI)等应用。以4,4′-二氨基苯酰替苯胺(DABA)与3,3′,4,4′-联苯四甲酸二酐(BPDA)作为单体,利用1-乙基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐(IL)这一具有多个氢键位点的IL对PI薄膜进行改性,而后通过石墨化制备得高导热石墨膜。研究结果表明,IL含量为5.0%(质量分数)时,石墨膜晶粒尺寸为78.417 nm,石墨化程度达88%,导热系数达770 W/m·K,为纯PI基石墨膜的1.53倍。

关键词：聚酰亚胺离子液体石墨膜导热材料

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静电植绒法制备石墨微鳞片高导热界面材料

北京化工大学学报（自然科学版） 2022年第1期49卷 63-69页

作者：谢琼丹辛光红三亚学院理工学院三亚572022

为了制备高导热、低热阻的大面积导热界面材料,使用静电植绒法在高电压静电场下垂直取向石墨微鳞片,取向后的石墨微鳞片阵列在平面方向上呈现无规且紧凑的结构。通过微粉灌注法向石墨微鳞片中填充高密度聚乙烯(HDPE)或聚氨酯微粉,或者... 详细信息

为了制备高导热、低热阻的大面积导热界面材料,使用静电植绒法在高电压静电场下垂直取向石墨微鳞片,取向后的石墨微鳞片阵列在平面方向上呈现无规且紧凑的结构。通过微粉灌注法向石墨微鳞片中填充高密度聚乙烯(HDPE)或聚氨酯微粉,或者通过液态刮涂法填充低黏度硅橡胶前驱体,加热固化后,形成大面积高导热界面材料。导热性能测试结果表明:石墨微鳞片阵列(粒径1 000μm)与柔性聚氨酯微粉复合形成的导热膜在68.95 kPa和689.5 kPa的压力下测得的垂直方向导热率分别为4.3 W/(m·K)和8.7 W/(m·K);与柔性硅橡胶复合形成的导热膜在68.95 kPa和344.75 kPa的压力下测得的垂直方向导热率分别为2.0 W/(m·K)和4.1 W/(m·K);与硬质HDPE微粉复合形成的导热膜由于表面过于粗糙和坚硬,无法测得可靠的导热率。实际散热效果显示,柔性硅橡胶导热膜与石墨纸贴合的散热结构能够将热聚集点的热量快速传递到石墨纸表面,并通过石墨纸层均匀散开。

关键词：导热材料热界面材料静电植绒石墨

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吸波材料对水泥砂浆力学及升温特性影响研究

公路交通科技 2024年第3期41卷 35-42页

作者：张丰焰吴永畅邱贺枰张永亮钱松安徽交通职业技术学院安徽合肥230051 长安大学材料科学与工程学院陕西西安710064 中联西北工程设计研究院有限公司陕西西安710077

针对吸波材料对吸波砂浆升温特性、力学特性影响不明的研究现状,优选铁粉、石墨、碳纤维、钢纤维、磁铁矿粉等吸波材料,制备吸波砂浆,结合使用红外线热成像与循环微波加热的方法,研究了不同材料组成吸波砂浆的力学强度、升温特性、温场... 详细信息

针对吸波材料对吸波砂浆升温特性、力学特性影响不明的研究现状,优选铁粉、石墨、碳纤维、钢纤维、磁铁矿粉等吸波材料,制备吸波砂浆,结合使用红外线热成像与循环微波加热的方法,研究了不同材料组成吸波砂浆的力学强度、升温特性、温场分布以及微波循环耐久性能。结果表明:碳纤维对砂浆的微波加热特性的改善作用最优,少量的碳纤维吸波水泥砂浆的升温特性就得到很大程度上的改善,1.5%的碳纤维含量可以提高水泥砂浆1.59倍的升温速率。石墨和钢纤维对砂浆的升温特性改善效果较优,1.5%的石墨和钢纤维含量可以分别提高水泥砂浆1.19和1.16倍的升温速率。不同种类的吸波材料对水泥砂浆的力学性能有着不同的影响,铁粉的掺入会使砂浆的抗折强度降低;石墨的掺入提高了水泥砂浆的抗折强度,但是随着石墨掺量的增多,提高的程度变小;钢纤维在掺入较小比例时强度得到提高;而碳纤维吸波水泥砂浆的抗折强度随着碳纤维掺量的增加而增加,1.5%的碳纤维含量可以提高水泥砂浆1.13倍的抗折强度。研究表明,所选取的多种吸波材料中,碳纤维可以同时提高砂浆的微波升温特性和力学强度,同时使砂浆获得良好的微波循环耐久性,适合作为微波除冰路面的吸波掺加材料。

关键词：道路工程力学强度温度场优化吸波混凝土导热材料

具有有序导热网络结构的UHMWPE基复合材料的制备

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塑料工业 2022年第10期50卷 164-168页

作者：冯昌平孙凯印倪海鹰陈军青岛理工大学山东省增材制造工程技术研究中心山东青岛266033 四川大学高分子科学与工程学院四川成都610065

为在高分子基体中构建有序导热网络结构,从而显著提高复合材料的导热性能,创造性地提出一种黏结剂共混法,制备出了具有有序导热网络结构和高导热系数的超高分子量聚乙烯(UHMWPE)基导热复合材料。首先制备出具有核-壳结构的二维导热填料... 详细信息

为在高分子基体中构建有序导热网络结构,从而显著提高复合材料的导热性能,创造性地提出一种黏结剂共混法,制备出了具有有序导热网络结构和高导热系数的超高分子量聚乙烯(UHMWPE)基导热复合材料。首先制备出具有核-壳结构的二维导热填料包覆UHMWPE颗粒的包覆颗粒,然后再通过热压成型制备出具有三维有序导热网络结构的高分子复合材料。导热填料在UHMWPE基体材料中构建了有序的导热网络结构,显著提升了复合材料的导热系数,当UHMWPE/天然石墨(NG)/石墨烯(G)复合材料含有20%NG和0.3%G时复合材料的导热系数高达1.47 W/(m·K)。这种方法具有简单,环保,易于工业化等优点。

关键词：导热材料导热网络导热系数超高分子量聚乙烯

MXene及其复合材料在吸波和导热领域的研究进展

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中国塑料 2022年第10期36卷 167-177页

作者：何一丹章晓娟杨红娟赵萌萌温变英北京工商大学化学与材料工程学院北京100048

介绍了吸波和导热相关机理,结合MXene独特的二维层状结构及其丰富可调的表面官能团,系统综述了国内外MXene及其复合材料在吸波和导热领域的研究成果,为后续设计开发吸波/导热一体化材料提供借鉴,最后指出了目前具备吸波和导热功能的MXen... 详细信息

介绍了吸波和导热相关机理,结合MXene独特的二维层状结构及其丰富可调的表面官能团,系统综述了国内外MXene及其复合材料在吸波和导热领域的研究成果,为后续设计开发吸波/导热一体化材料提供借鉴,最后指出了目前具备吸波和导热功能的MXene材料存在的问题和面临的挑战,并展望了未来的研究方向。

关键词： MXene材料吸波材料导热材料吸波/导热一体化

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石墨烯硅橡胶复合材料的性能研究

材料科学与工艺 2020年第2期28卷 72-79页

作者：刘洋陈杰郑永立刘建军赵悦菊曹京荥滕济林王建辉刘杨杨立恒李陈莹李如杨李浩卢路杜静赵春风陈强网江苏省电力有限公司电力科学研究院南京210103 北京国电富通科技发展有限责任公司北京100070 南瑞集团有限公司(国网电力科学研究院有限公司) 南京211106

本文采用复配的石墨烯、碳纳米管和氧化铝为导热填料制备了具有导热功能的有机硅复合材料。研究了石墨烯、碳纳米管和氧化铝的复配比例对复合材料体积电阻率、导热系数、拉伸强度等性能的影响;同时,以Gr-C-4#样品为基础配方,采用硅烷偶... 详细信息

本文采用复配的石墨烯、碳纳米管和氧化铝为导热填料制备了具有导热功能的有机硅复合材料。研究了石墨烯、碳纳米管和氧化铝的复配比例对复合材料体积电阻率、导热系数、拉伸强度等性能的影响;同时,以Gr-C-4#样品为基础配方,采用硅烷偶联剂Si-G-1分别对石墨烯、碳纳米管及氧化铝进行改性,并用改性后的填料配制石墨烯硅橡胶复合材料Gr-C-Si-1#,对比样品Gr-C-4^#与Gr-C-Si-1^#的性能差异,分析了改性复配填料对复合材料性能的影响。采用石墨烯硅橡胶复合材料对电缆终端进行了封装,对封装好的电缆终端开展了100、150、200A电流下的温升实验,未出现局部过热,并测定水浸泡前后的电缆终端电阻,封装后的电缆终端电阻未出现明显上升,实验结果表明本材料可以在电缆终端或中间连接处进行灌封,可对封铅连接处的良好的保护作用,工程应用意义重大。

关键词：石墨烯碳纳米管复配填料硅橡胶复合材料导热材料

高填充量导热树脂基复合材料的制备与性能研究

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高填充量导热树脂基复合材料的制备与性能研究

作者：恽虎成华南理工大学

学位级别：硕士

高分子材料较差的导热性能一直是制约其在电子封装领域和散热导热领域应用的重大掣肘,而随着电子元件的功耗提升和体积减小,散热也越来越成为急迫的需求,因此对于导热高分子材料的研究刻不容缓。将高导热的填料加入高分子材料制备成复... 详细信息

高分子材料较差的导热性能一直是制约其在电子封装领域和散热导热领域应用的重大掣肘,而随着电子元件的功耗提升和体积减小,散热也越来越成为急迫的需求,因此对于导热高分子材料的研究刻不容缓。将高导热的填料加入高分子材料制备成复合材料是较为有效的制备导热高分子材料的手段,而目前的研究大多为较低填充量下的复合材料,由于低填充量下填料难以形成导热网络,因此往往通过其他较为复杂的方式来促进导热网络的搭建,对材料的导热性能有一定提升,但在实际应用中性价比较低。本论文主要研究高填充量下的导热树脂基复合材料,对传统制备方法进行改善,使其适用于高填充量下的复合材料制备,选取氮化铝和氮化硼为填料成功制备出导热性能优异的导热复合材料,并系统地探究了高填充量下各因素对复合材料性能的影响,主要研究内容及成果如下:(1)选取粒径均为10μm的氮化铝(AlN)和氮化硼(BN)粉体分别制备出填充量为60%、70%、80%、90%质量分数的单填料体系复合材料并表征其性能。两种复合材料中,AlN/树脂复合材料在80 wt%时导热系数达到最高,为1.904 W·m·K,BN/树脂复合材料同样在80 wt%时导热系数达到最高,为5.857 W·m·K,其结果表明,在较高填充量下,填料本身的形状对导热通路网络的搭建影响较大,从而对导热系数起到决定性的作用,故片层状的BN制备出的复合材料导热远优于AlN。而两种复合材料在填充量90 wt%时的性能下降则充分说明了超过填充量极限会致使材料缺陷的增多,从而影响材料整体性能。(2)选取粒径为10μm、50μm及两种粒径共混的AlN粉体分别制备出填充量80 wt%的复合材料。10μm AlN/树脂复合材料的导热系数为1.904 W·m·K,50μm AlN/树脂复合材料的导热系数为2.388 W·m·K,两种粒径共混的AlN/树脂复合材料的导热系数介于两者之间,为2.069 W·m·K,结果表明,在单填料体系中,填料的粒径越大,界面数量与界面热阻越小,对导热性能的改善越好;而不同粒径的同种填料混杂并未表现出良好的协同作用。(3)选取50μm AlN和10μm BN制备出不同比例下填充量80 wt%的混杂填料体系复合材料。当填料质量比为1:9和9:1时,复合材料的导热性能会有少量的下降,而填料质量比为3:7、5:5、7:3时,所制备的复合材料导热性能均高于单一组分所单独制备的复合材料,且在5:5时达到最大,为7.438 W·m·K,该结果充分表明,在合适的填料配比下,两种填料之间的协同作用能使搭建的导热通路网络更加完善,从而使复合材料的导热性能达到更高的水平。(4)选取10μm、50μm及两种粒径共混的AlN粉体分别与10μm BN粉体制备混杂填料体系复合材料,填料质量比为5:5,填充量为80 wt%。10μm AlN/BN/树脂复合材料的导热系数为5.46 W·m·K,50μm AlN/BN/树脂复合材料的导热系数为7.438 W·m·K,两种粒径共混的AlN/BN/树脂复合材料的导热系数介于两者之间,为6.717 W·m·K,该结果表明,大粒径填料减少界面数量的优势在混杂体系中依然发挥着作用,此外,大粒径填料与另一种小粒径填料的级配可增加填料的填充密度,更有利于导热网络的搭建。(5)使用硅烷偶联剂对BN填料表面进行硅烷化处理,用改性后的填料制备AlN/m-BN/树脂复合材料,填料质量比为5:5,AlN粒径为50μm,填充量为80 wt%时与相同条件下改性前制备的复合材料进行对比发现,改性后复合材料的导热系数相比改性前有一定提高,为7.652 W·m·K,该结果表明,对于填充型导热复合材料来说,无机填料的表面改性是一个较为可行的思路。本论文着眼于高填充量导热复合材料,对制备方法进行优化,使其在较高填充量下能够制备出质量良好的复合材料,并系统地研究了高填充量下原材料各方面因素对复合材料性能的影响,探究制备出具有良好导热性能的复合材料,总的来看,本论文对于填充型树脂基导热复合材料领域的研究与实际应用有一定的意义。

关键词：导热材料填料树脂基复合材料氮化铝氮化硼

纳米银负载氮化硼/环氧树脂基导热复合材料性能研究

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纳米银负载氮化硼/环氧树脂基导热复合材料性能研究

作者：秦思捷哈尔滨理工大学

学位级别：硕士

随着电子设备性能提升、尺寸缩小,导致了其内部电路功耗增加,产热过多。热量的累积会影响电子设备的稳定性、耐用度和使用寿命。填充型导热聚合物是解决该问题的主流方向。然而,无机纳米粒子与高分子基体相容性较差,且单一粒子无法达到... 详细信息

随着电子设备性能提升、尺寸缩小,导致了其内部电路功耗增加,产热过多。热量的累积会影响电子设备的稳定性、耐用度和使用寿命。填充型导热聚合物是解决该问题的主流方向。然而,无机纳米粒子与高分子基体相容性较差,且单一粒子无法达到理想导热效果,界面中导热通路的阻断会降低材料导热性能。因此,本论文通过表面包覆、双粒子结合、构建有效导热通路的方式来解决上述问题。本论文首先使用聚多巴胺(PDA)对氮化硼(BN)进行包覆,制备出与环氧树脂(EP)相容性较好的单一填料粒子BN-PDA纳米粒子(BP)。使用(3-巯基丙基)三甲氧基硅烷将PDA上羟基改性成含有巯基的纳米粒子。使用柠檬酸、抗坏血酸、碘化钾、硝酸银等原料采用一锅法制备出银(Ag)纳米粒子负载于BP表面,利用S-Ag键的稳定性,形成双粒子填料的BN-Ag纳米粒子(BPA)。在此基础上利用纤维素(Cellulose)和海藻酸钠共混形成天然的内部网络结构,通过冻干的方式,制备出具有网络结构的骨架。最后使用AG80型EP与BPA粒子共混,浇筑在冻干骨架上,制备出内部含有导热网络的复合材料(BPA/EP-C)。本文对所制备材料进行了微观形貌结构分析及导热、力学和电性能测试,系统分析了填料量和微观结构对热量传递的影响及其规律。实验结果表明,在BP合成后,BP/EP相容性变好;当Ag粒子加入后,BN-Ag双粒子发挥协同效应,热导率逐渐提高,然而材料断面的SEM表明内部结构无法形成定向的导热通道;随着SEM观察到纤维素冻干的内部结构,热导率大幅提高,证明导热通路构建成功。最终,通过PDA包覆,使得BP/EP的相容性比BN/EP高;一锅法有效的使Ag粒子负载于巯基改性的BP上,有效的提高了垂直方向热导率(20 wt%时,λ=0.286W/(m·K);20 wt%时,λ=0.318 W/(m·K));当BPA和EP共混浇筑在冻干骨架中时,断面可见含有填料的导热路径,在填料量至20 wt%时,BPA/EP-C垂直方向热导率λ=0.361 W/(m·K),是EP垂直方向热导率(λ=0.176 W/(m·K))的2倍。同时,抗冲击性能(Charpy)有所提升,在20 wt%负载量时,C=5.05 KJ/m是C=2.97 KJ/m的1.7倍。在复合材料的电学性能测试中,BPA/EP-C的介电常数为3.631、介电损耗为0.0197、体积电阻率为3.6×10Ω·cm、击穿场强为8.79 k V/mm。该项研究为填充型导热复合材料的结构设计和制备工艺优化提供了新的思路。

关键词：导热材料填充型导热通路氮化硼