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bi4o5br2基复合可见光催化材料对含酚羟基有机污染物的降解机理研究

Bi4O5Br2基复合可见光催化材料对含酚羟基有机污染物的降解机理研...

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作者：丁珊珊南京大学

学位级别：硕士

水环境一直是人类赖以生存的重要场所,而水污染却严重影响着人类的生存环境。含酚羟基有机污染物是受污染水体中常见的一类污染物,如工厂所排放的含酚废水,水体中残留的抗生素类残留物以及一些染料废水,这些污染物若不经处理就直接排放... 详细信息

水环境一直是人类赖以生存的重要场所,而水污染却严重影响着人类的生存环境。含酚羟基有机污染物是受污染水体中常见的一类污染物,如工厂所排放的含酚废水,水体中残留的抗生素类残留物以及一些染料废水,这些污染物若不经处理就直接排放也会造成自然水、土壤以及大气环境的污染,甚至危害地球生物的健康安全。因此,开发新型、高效、绿色的水处理技术成为时下的研究热点。可见光半导体光催化技术因其可以利用太阳能且在反应过程中不需要额外添加化学试剂,反应设备简单、易于维护且成本低廉,污染物净化彻底且二次污染小,而在有机污染物的去除方面有很好的应用前景。但是,由于大部分的单一光催化半导体材料对太阳能光谱的有效利用率较低,光生载流子的分离能力也较差,且时下对利用光催化降解含酚羟基有机污染物的机理研究也并不多。基于可见光半导体光催化技术发展趋势以及含酚羟基污染物处理现状,本论文以具有合适的禁带宽度、良好的可见光响应以及较高稳定性的bi4o5br2层状微球结构(bi4o5br2-LMs)为基体材料,设计并制备了两种高效的可见光光催化材料,包括三元表面等离子体光催化材料Ag/Agbr/bi4o5br2-LMs以及异质结光催化材料h-BN/bi4o5br2-LMs。并将设计制备的可见光光催化材料应用于橙黄Ⅱ(Ao7)、四环素(TC)、对乙酰氨基苯酚(APAP)以及对叔丁基苯酚(PIBP)的催化降解。通过离子液体/水微乳液法与光还原沉积法相结合手段制备得到三相等离子体复合光催化剂Ag/Agbr/bi4o5br2-LMs,运用一系列的表征手段(XRD、XPS、BET、FESEM以及TEM等)对所制备的半导体材料的形貌结构及其光学特性进行分析。因为Ag的等离子共振效应以及可见光光催化剂Agbr的负载,使得复合材料对可见光的吸收加强。此外,通过该法制备得到的复合材料使得Ag和Agbr与bi4o5br2-LMs表面结合紧密,其构建的Z-scheme结构也有效地提高了光生电子的迁移能力以及光生电子空穴对的分离效率,使得复合光催化剂具备更好的可见光光催化活性。通过所制备的系列复合光催化剂对Ao7、TC以及PTBP的可见光催化降解活性研究表明10min Ag/Agbr/bi4o5br2-LMs所对应的光催化降解活性最好。其中,经可见光照60min后,10min Ag/Agbr/bi4o5br2-LMs的催化降解体系对Ao7(1omg/L)的降解效率可达到95%。在对复合光催化材料的催化机理研究结果中也发现空穴(h+)和超氧自由基(·o2-)是该光催化降解体系起主要作用的活性物种。新型类石墨烯氮化硼负载的富铋bi4o5br2层状微球(h-BN/bi4o5br2-LMs)通过一种简易的离子液体/水微乳液体系成功制备。该类异质结光催化剂的物理、化学以及光学特性可以通过XRD、XPS、FESEM、TEM以及DRS等进行表征。本论文中还通过在可见光条件下催化降解PTBP以及APAP等污染物对其所制备的系列光催化剂的催化活性进行表征,其结果表明1wt%h-BN/bi4o5br2-LMs复合半导体材料的光催化活性最好。光电流的表征结果显示1 wt%h-BN/bi4o5br2-LMs的光电流强度是单纯的bi4o5br2-LMs的四倍,这表明经氮化硼负载后,复合材料的光生电子迁移能力增强,这也进一步说明h-BN的添加有利于抑制单纯bi4o5br2-LMs的光生电子空穴对的重合,从而增强了复合材料的光催化活性。通过EPR表征结果以及淬灭实验的验证表明超氧自由基(·o2-)和空穴(h+)是该复合光催化材料可见光光催化降解体系的主要活性物质。此外,本论文还进一步推导了复合材料h-BN/bi4o5br2-LMs的可见光光催化机理,并运用GC-MS对该光催化体系的降解中间产物进行鉴定并分析。结合前线电子密度的理论计算结果以及GC-MS的分析结果推导出PTBP在该光催化降解体系中的主要降解路径为共轭加成反应以及氧化反应。

关键词：富铋bi4o5br2层状微球表面等离子体共振异质结光催化剂含酚羟基有机污染物可见光光催化降解

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