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富缺陷掺杂型与异质结复合型Nb2O5基催化剂的制备及其光催化氧化环己烷的研究

富缺陷掺杂型与异质结复合型Nb2O5基催化剂的制备及其光催化氧化...

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作者：汪聃陕西科技大学

学位级别：硕士

饱和烷烃是化石能源中非常重要的组成部分,其活化和功能化在工业和研究有着重要的意义。在饱和烷烃的选择性氧化反应过程中,C-H键的非活泼性已成为目前催化化学中最具挑战性的研究课题之一。其中,环己烷(CHA)选择性氧化为环己醇(CHA-ol... 详细信息

饱和烷烃是化石能源中非常重要的组成部分,其活化和功能化在工业和研究有着重要的意义。在饱和烷烃的选择性氧化反应过程中,C-H键的非活泼性已成为目前催化化学中最具挑战性的研究课题之一。其中,环己烷(CHA)选择性氧化为环己醇(CHA-ol)和环己酮(CHA-one)(KA油)是最重要和最具代表性的反应之一。KA油是合成纤维和精细化学品的重要中间体,特别是作为合成尼龙6和尼龙66聚合物的重要原料,其需求正在稳步增长,供需日益失衡。光催化选择性氧化环己烷是绿色和高选择性获取KA油的重要途径,受到国内外的研究人员的广泛关注。Nb2O5是典型的n型半导体氧化物,禁带宽为3.0～3.4 eV,其带隙的特性可以使氧化反应得以进行,在光催化氧化反应上具有很大的潜力,受到了许多研究人员的关注。然而,Nb2O5的带隙比较宽,只能对紫外线作出反应,光吸收能力不足,并且较高的光载体复合率导致了相对较低的量子效率,降低了光催化反应效率。杂原子掺杂和复合改性是提高Nb2O5的光催化性能的有效途径。基于此,本论文主要开展了以下研究:(1)分别用氢气、真空和空气模块与氨气模块相结合,并考虑了煅烧顺序和温度,发展了一个模块焙烧催化剂制备策略,制备筛选出了富含缺陷的氮掺杂Nb2O5催化剂。在这些改性的Nb2O5样品中,在氢气和氮气中两步焙烧的HN-Nb2O5具有丰富的氧空位和Nb4+的化学缺陷,并取得了最佳的光催化性能。HN-Nb2O5对CHA-one的产量达到了 130.35 μmol,分别是纯Nb2O5和商用Nb2O5的2.2和26倍,并且对CHA-one的选择性高达96.68%。HN-Nb2O5优异的光催化性能可以归因于富含化学缺陷和NOx物种的存在,增强的光吸收以及有效的电子-空穴分离。DFT计算从带电子和带隙水平上解释了化学缺陷和N掺杂对Nb2O5光催化活性的促进作用。EPR分析和捕捉剂测试的结果发现,e-是导致光催化活性的主要活性物种,而O2·-是在环己烷的光氧化过程中产生CHA-one的主要活性物种。本工作开发了一种有效的策略来构建富含缺陷的N掺杂金属氧化物,对提高饱和烷烃的光催化氧化具有重要的理论理论参考价值。(2)由于氯氧化铋(BiOCl)的层状结构,利于光生载流子分离,所以选择将Nb2O5负载在BiOCl上制备获得复合p-n异质结光催化剂。通过筛选不同的负载比例,在室温条件下,进行无溶剂催化环己烷的光氧化反应。在不同x%Nb2O5/BiOCl催化剂中,40%Nb2O5/BiOCl在无溶剂条件下将环己烷光氧化过程中取得了最佳的光催化性能,CHA-ol的生成量为39.7μmol,CHA-one 达到了 140.6μmol,约为纯 Nb2O5 和纯 BiOCl 的 4.5 和 3.1倍,并且KA油的选择性高达99.3%。在环己烷的光氧化过程中,40%Nb2O5/BiOCl的优异催化性能可以归因于增强的光吸收和有效的电子和孔穴分离,丰富的氧空位和BiOCl高暴露的(001)晶面。EPR分析和捕获剂测试表明,e-、h+和O2·-是氧化反应主要的活性物种。本章节工作开发的p-n异质结复合型x%Nb2O5/BiOCl催化剂在高效光催化饱和烷烃氧化反应中具有巨大的实际应用潜力。

关键词：环己烷选择性氧化五氧化二铌富化学缺陷异质结

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