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锂金属电池用多功能隔膜与电解液的研究

锂金属电池用多功能隔膜与电解液的研究

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作者：王鑫萌河北科技大学

学位级别：硕士

高比容量过渡金属氧化物正极结合锂金属负极制得的锂金属电池,具有较高的能量密度,极具发展前景。高比能锂金属电池的实现要基于实用化的测试条件,如超薄锂负极(350Wh·kg)的实现需要以实用化条件为基础,特点是超薄锂、痕量电解液以及... 详细信息

高比容量过渡金属氧化物正极结合锂金属负极制得的锂金属电池,具有较高的能量密度,极具发展前景。高比能锂金属电池的实现要基于实用化的测试条件,如超薄锂负极(化物材料由于工艺成熟度高、循环稳定性好成为下一代高比能二次电池的重要正极材料,但是存在着严重的过渡金属离子(如锰离子)溶出问题,限制了其应用。本工作利用电解池,在碳酸酯电解液中引入无水Mn(TFSI),研究了锰离子的溶出对SEI的形成和锂沉积过程的影响。经研究发现,锰离子扩散到负极,会参与SEI的形成,诱导不均匀锂形核;此外锰离子会腐蚀锂负极,恶化电池的整体性能。对此,本课题设计了一种多功能性隔膜,赋予隔膜离子选择透过性,阻止Mn离子的迁移,保护负极及其表面SEI的完整性,从而将锂金属电池在实用化测试条件下的循环性能由62圈延长至100圈。本工作提供了一种新颖实用的负极保护策略,适用于现有的锂离子及下一代电池。其次,针对实用化条件下超薄锂负极循环稳定性差的问题,本课题在局部高盐电解液中引入了一种电解液添加剂交酯(glycolide,GL)。经研究发现GL会优先于锂盐分解,参与SEI的形成,使原本富含LiF的SEI中C=O等有机组分含量增加,进一步促进了锂的沉积均匀性,减少了死锂的累积。在实用化条件下,即超薄锂负极(50μm),高面载LiNiCoMnO正极(NCM523,3.0 mAh·cm)时,添加GL后Li|NCM523电池的循环寿命由86圈延长至175圈。这项工作为稳定超薄锂负极的电解液添加剂的设计提供了新思路。最后,针对锂金属电池高比能量发挥的问题,通过对比温和实验条件和实用化测试条件下金属锂负极面临的挑战并进行分析,本课题指出高比能锂金属电池(>350Wh·kg)的实现需要以实用化条件为基础,特点是超薄锂、痕量电解液以及负极单次循环利用深度大,但导致了负极结构易粉碎,SEI易破裂,大量消耗电解液,加速电池失效等问题。因此针对实用化条件下金属锂负极的特点,提出相应的负极保护策略,对锂金属电池实用化发展更具意义。

关键词：超薄锂负极固液界面膜多功能性隔膜实用化条件电解液添加剂局部高盐电解液二次电池

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