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完全氧化和部分氧化反应中CuMnOx的不同活性相

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材料导报 2020年第9期34卷 28-33页

作者：唐源桃张海东陈佳申渝熊昆周玉凤李晓捷胡玥玥教育部废油资源化技术与装备工程研究中心重庆400067 重庆市催化与环境新材料重点实验室催化理论与应用技术重庆高校市级重点实验室重庆400067 重庆工商大学国家智能制造服务国际科技合作基地重庆400067

完全氧化和部分氧化反应的目标产物完全不同,而铜锰复合氧化物催化剂(CuMnO x)不仅可以催化燃烧挥发性有机物(VOCs)这样的完全氧化反应,也可以催化醇类选择氧化制醛酮这样的部分氧化反应。CuMnO x结构复杂,且对制备方法具有高度敏感性,... 详细信息

完全氧化和部分氧化反应的目标产物完全不同,而铜锰复合氧化物催化剂(CuMnO x)不仅可以催化燃烧挥发性有机物(VOCs)这样的完全氧化反应,也可以催化醇类选择氧化制醛酮这样的部分氧化反应。CuMnO x结构复杂,且对制备方法具有高度敏感性,制备方法的微小差别就可导致催化剂结构的显著差异。CuMnO x中存在不同价态的CuO x、MnO x物种,还可生成尖晶石型或者无定形的铜锰复合氧化物。CuMnO x中的这些物种在完全氧化反应和部分氧化反应中都可能存在一定的催化活性,研究者对CuMnO x的活性相还没有完全统一的认识。在醇类部分氧化反应中,CuMnO x所含的尖晶石型铜锰复合氧化物能提供移动性强的表面吸附氧物种、具有吸附-活化分子氧功能的表面氧空位以及晶格氧等多种活性氧物种。在VOCs完全氧化反应中,富含具有吸附反应物能力的Mn 4+的尖晶石型铜锰复合氧化物,具有较强的氧化还原能力,表现出高催化活性。含有丰富的Mn 3+的无定形铜锰复合氧化物也具有高催化活性,无定形铜锰复合氧化物表面发生Cu 2++Mn 3+→Cu++Mn 4+氧化还原反应是其具有高催化活性的原因。尖晶石型铜锰复合氧化物和氧化铜/氧化锰形成的复合物也可能是完全氧化反应的活性相,其中MnO x由于具备较强的储氧/释氧能力可以为尖晶石型铜锰复合氧化物提供充足的氧物种,而高度分散的CuO x能提高活化分子氧的能力,从而提高催化剂在完全氧化反应中的催化能力。本文归纳了CuMnOx在部分氧化醇类及完全氧化VOCs反应中的活性相的研究进展,对尖晶石Cux Mn3-x O4物种作为部分氧化醇类活性相进行介绍,并分析其在部分氧化反应中的氧化机理。分别对无定形Cu-Mn-O物种在完全氧化反应中的作用、尖晶石Cux Mn 3-xO4物种在完全氧化反应中的作用、尖晶石Cux Mn3-xO 4物种和氧化铜或氧化锰的复合体在完全氧化反应中的作用进行介绍,为开发高效的完全氧化和部分氧化催化剂提供参考。

关键词： CuMnO x 活性相部分氧化完全氧化

13X分子筛负载Fe催化剂上1,4-二氧六环在空气中完全氧化(英文)

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第2期37卷 240-249页

作者： C.Ramakrishna R.Krishna T.Gopi G.Swetha Bijendra Saini S.Chandra Shekar Anchal Srivastava 国防研发局、防化装备评估设备(CDEF) 印度那格浦尔MH-441108

采用浸渍法制备了不同Fe含量的13X分子筛负载的Fe催化剂(Fe/X13),运用N_2吸附-脱附法测得其BET比表面积和BJH孔径分布,采用X射线衍射、扫描电镜、程序升温还原和NH_3程序升温脱附法表征了该催化剂的织构性质.在固定床流动反应器中,以空... 详细信息

采用浸渍法制备了不同Fe含量的13X分子筛负载的Fe催化剂(Fe/X13),运用N_2吸附-脱附法测得其BET比表面积和BJH孔径分布,采用X射线衍射、扫描电镜、程序升温还原和NH_3程序升温脱附法表征了该催化剂的织构性质.在固定床流动反应器中,以空气为氧化剂、在100-400℃范围内考察了Fe/X13催化剂上1,4-二氧六环的完全氧化反应性能,研究了反应温度、金属担载量和气体空速(GHSV)等条件对催化氧化降解二氧六环反应性能的影响,并在400℃测定了该催化剂反应50h的稳定性,结果表明,6 wt%Fe/13X催化剂表现出最高的催化性能,在400℃,GHSV=24000 h^(-1)的条件下,二氧六环转化率为97%,生成CO和CO_2的选择性达95%,降解产物还包括少量的乙醛、乙二醇-甲酸酯、乙二醇二甲酸、1,4-二氧六环-2醇、1,4-二氧六环-2酮及2-甲氧基1,3二氧戊环.基于这些经色谱-质谱联用仪检测出的产物,提出了可能的1,4-二氧六环降解机理。

关键词：铁 13X分子筛 1,4-二氧六环催化降解完全氧化降解机理

Co3O4-CeO2氧化物对丙烷完全氧化的催化性能（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第4期41卷 679-690页

作者：朱文军陈霄金建辉邸鑫梁长海刘中民大连理工大学精细化工国家重点实验室先进材料与催化工程实验室辽宁大连116024 中国科学院大连化学物理研究所中国科学院洁净能源创新研究院甲醇制烯烃国家工程实验室辽宁大连116023

挥发性有机化合物(VOCs)是全球大气污染物的主要来源,近年来已造成严重的环境问题.催化氧化是一种有效的、经济可行的VOCs去除技术,其研究的关键在于开发高效、稳定的催化剂.在本文中,我们采用柠檬酸法合成了一系列具有不同Co/(Ce+Co)... 详细信息

挥发性有机化合物(VOCs)是全球大气污染物的主要来源,近年来已造成严重的环境问题.催化氧化是一种有效的、经济可行的VOCs去除技术,其研究的关键在于开发高效、稳定的催化剂.在本文中,我们采用柠檬酸法合成了一系列具有不同Co/(Ce+Co)摩尔比的Co3O4-CeO2二元氧化物催化剂,研究了其对丙烷(低碳VOCs)的催化氧化性能.在催化活性测试中,反应气的组成为0.2 vol.%C3H8和5 vol.%O2,Ar为平衡气,气体总流速为200 mL min^-1.实验结果表明,Ce的掺入能够明显提高Co3O4的丙烷催化氧化性能,Co3O4-CeO2催化剂的丙烷催化氧化活性顺序为CoCeOx-70>CoCeOx-90>Co3O4>CoCeOx-50>CoCeOx-20>CeO2.当Co/(Ce+Co)摩尔比为70%时,CoCeOx-70催化剂的丙烷催化氧化性能最好.在丙烷转化率达到90%时,CoCeOx-70催化剂的反应温度为310℃(GHSV=120000mL h^-1 g^-1),相比于单一的Co3O4催化剂的反应温度降低了25℃.XRD和TEM表征结果显示,在Co3O4-CeO2二元氧化物催化剂中存在Co3O4和CeO2两种晶型,同时随着Ce的掺入,催化剂的粒径明显降低.Raman光谱图显示,Ce的掺入使催化剂的晶格发生畸变,促进催化剂表面氧空位的产生,为催化剂中氧的迁移提供晶格位点.H2-TPR和C3H8-TPSR结果表明,Co3O4与CeO2间存在相互作用,能够提高催化剂的低温还原性能,以促进催化剂的丙烷催化氧化.O2-TPD和O 1s XPS结果表明,Ce的掺入能够增加催化剂表面活性氧物种的产生,提高催化剂中氧的移动性,从而提高了催化剂对丙烷的催化氧化活性.在对Co3O4和CoCeOx-70催化剂进行in-situ DRIFTS表征和简单的动力学研究,我们发现Ce的掺入不改变催化剂的丙烷催化氧化反应路径,其存在能够促进丙烷在催化剂表面的吸附和活化,以提高催化剂的丙烷催化氧化活性.同时,丙酮和酯作为中间物参与到丙烷的催化氧化反应过程中.此外,我们考察了反应气氛中水蒸气和CO2的存在对催化剂催化性能的影响.结果表明,CO2和水蒸气的存在都抑制了催化剂的丙烷催化氧化活性,催化性能随着CO2和水蒸气浓度的增加而降低.在相同条件下,水蒸气对催化剂催化性能的抑制作用明显大于CO2的抑制作用,但这种抑制作用会随着反应气中水蒸气和CO2的消失而消失.在稳定性测试中,CoCeOx-70催化剂表现出优异的抗水蒸气和CO2性能.在反应气中存在5 vol.%水蒸气和5 vol.%CO2的条件下,CoCeOx-70催化剂在50 h的稳定性测试中均未出现明显的失活现象.同时,经过10次加热和降温循环测试后,催化剂的催化活性也没有发生明显变化,这为CoCeOx-70催化剂的未来工业化的应用提供了可能.

关键词：丙烷完全氧化 Co3O4-CeO2 原位漫反射傅里叶变换红外光谱挥发性有机化合物

组合型Pt/TiO_2催化剂用于低温催化甲苯完全氧化

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物理化学学报 2014年第5期30卷 950-956页

作者：敖平许响生徐潇潇李加衡严新焕浙江工业大学绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地杭州310014

将均匀分布的纳米Pt粒子直接吸附到TiO2载体上,即制得了组合型Pt/TiO2催化剂(Pt/TiO2-AS).与浸渍法制备的Pt/TiO2催化剂(Pt/TiO2-WI)比较,Pt/TiO2-AS催化剂在催化甲苯完全氧化反应中表现出了很好的催化性能,甲苯转化率为100%时的反应温... 详细信息

将均匀分布的纳米Pt粒子直接吸附到TiO2载体上,即制得了组合型Pt/TiO2催化剂(Pt/TiO2-AS).与浸渍法制备的Pt/TiO2催化剂(Pt/TiO2-WI)比较,Pt/TiO2-AS催化剂在催化甲苯完全氧化反应中表现出了很好的催化性能,甲苯转化率为100%时的反应温度低至150°C,而且即使在较高甲苯浓度和较高气体空速下,该催化剂也能保持较好的催化性能.通过X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附(BET)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)及傅里叶变换红外(FTIR)光谱等对两种Pt/TiO2催化剂的结构和表面性能进行了表征.结果表明组合型Pt/TiO2-AS催化剂粒径小(2.5 nm),活性组分主要以Pt0形式存在且分布在载体表面,而且载体表面Ti―O键活化使催化剂具有较强的催化氧化能力.另外,活性中心的价态变化(Pt0→Ptδ+)是导致Pt/TiO2-AS催化剂失活的主要原因.

关键词：铂二氧化钛组合型催化剂甲苯完全氧化

固相法制备纳米Co_3O_4催化剂及其催化甲苯完全氧化性能

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化学学报 2012年第1期70卷 39-44页

作者：熊德胜秦枫徐华龙沈伟上海市分子催化和功能材料重点实验室复旦大学先进材料实验室复旦大学化学系上海200433

采用环境友好的固相法制备了高活性甲苯氧化Co3O4催化剂,通过与传统沉淀法和柠檬酸络合-燃烧法制备的Co3O4催化剂比较,固相合成法制备的Co3O4-SR催化剂在催化甲苯完全氧化反应中表现了很好的活性和稳定性,甲苯转化率为95%时的反应温度T9... 详细信息

采用环境友好的固相法制备了高活性甲苯氧化Co3O4催化剂,通过与传统沉淀法和柠檬酸络合-燃烧法制备的Co3O4催化剂比较,固相合成法制备的Co3O4-SR催化剂在催化甲苯完全氧化反应中表现了很好的活性和稳定性,甲苯转化率为95%时的反应温度T95为230℃,反应60 h活性没有下降.通过XRD,Raman,FT-IR,XPS等手段对Co3O4催化剂的结构和表面性能进行了表征,结果表明固相法制备的Co3O4催化剂具有较多的表面缺陷,催化剂表面Co—O键较弱,具有较强的活化氧的能力,表现出突出的甲苯完全氧化的催化活性.

关键词：甲苯完全氧化 Co3O4催化剂固相法

添加Sm对Pt/SBA-15催化苯完全氧化反应活性和热稳定性的影响

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化工学报 2020年第1期71卷 306-313页

作者：毛建新袁子卿严红绡周仁贤浙江大学化学系催化研究所

以Pt/SBA-15为催化剂,考察催化剂载体中添加Sm对于苯的完全氧化反应活性和热稳定性影响。采用了一种简便的记录起燃温度曲线和催化剂热稳定性评价方法,即向装载好催化剂的固定床反应器中持续通入恒定流量的反应气,逐步阶段性升高反应温... 详细信息

以Pt/SBA-15为催化剂,考察催化剂载体中添加Sm对于苯的完全氧化反应活性和热稳定性影响。采用了一种简便的记录起燃温度曲线和催化剂热稳定性评价方法,即向装载好催化剂的固定床反应器中持续通入恒定流量的反应气,逐步阶段性升高反应温度,同时在线检测出口尾气的浓度变化,得到起燃温度曲线后,继续提高反应温度,然后恒定在某一设定的温度(如550℃)持续运行较长时间,期间定时在线取样分析,如果有必要还可以连续考察降温情况下催化剂的反应活性情况。研究结果表明,几种催化剂低温活性次序为:Pt/SBA-15≈Pt/4%Sm2O3/SBA-15>Pt/Sm2O3>4%Sm2O3/SBA-15,而对于高温稳定性则是Pt/4%Sm2O3/SBA-15>Pt/1.2%Sm2O3/SBA-15>Pt/SBA-15,Pt/Sm-SBA-15(SG)>Pt/SBA-15(SG)。总之,Sm的添加虽然未能提高Pt/SBA-15的低温催化活性,但是能明显提高催化剂在高温情况下活性的稳定性。1%Pt/4%Sm2O3/SBA-15同时具备较好的低温催化活性和高温稳定性,具有较好的应用前景。

关键词： Sm2O3 Pt/SBA-15 苯催化完全氧化热稳定性

Pd/NaZSM-5负载型催化剂上CO完全氧化研究

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化学学报 2002年第9期60卷 1624-1629页

作者：毕玉水刘建福吕功煊中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州730000

采用浸渍法制备了一系列Pd/NaZSM 5负载型催化剂 .考察了焙烧温度、反应温度、Pd含量及预还原等对CO氧化性能的影响 .结果表明 :制备条件和反应条件对催化活性均有较大影响 ,催化剂的活性随着焙烧温度的增加而降低 ,随反应温度及Pd含量... 详细信息

采用浸渍法制备了一系列Pd/NaZSM 5负载型催化剂 .考察了焙烧温度、反应温度、Pd含量及预还原等对CO氧化性能的影响 .结果表明 :制备条件和反应条件对催化活性均有较大影响 ,催化剂的活性随着焙烧温度的增加而降低 ,随反应温度及Pd含量的增加而增加 .XRD ,TEM结果表明催化剂中Pd组分处于高分散状态 ;表面XPS分析证实催化剂表面Pd物种PdO2 和PdO在反应过程中发生明显的表面化学变化 ,高价Pd物种随反应的进行逐步被CO还原为低价Pd物种 ,催化剂活性下降与Pd物种被还原有关 .H2 预还原作用也导致催化剂活性有所下降 .

关键词： Pd/NaZSM-5 负载型催化剂 CO 完全氧化催化活性钯一氧化碳

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完全氧化法测定高氯废水COD_(Cr)

青岛科技大学学报（自然科学版） 2013年第5期34卷 492-495页

作者：鲁风芹王晓辉青岛科技大学环境与安全工程学院山东青岛266042

采用完全氧化法对高氯废水CODCr测定方法进行了研究。首先进行不同浓度纯氯水样与其CODCr关系的实验,得出CODCr与氯离子浓度关系为:y=0.227 4x-49.422;然后配置CODCr为100mg·L-1的标准水样,加入不同浓度氯离子进行实验,得出CODCr与氯... 详细信息

采用完全氧化法对高氯废水CODCr测定方法进行了研究。首先进行不同浓度纯氯水样与其CODCr关系的实验,得出CODCr与氯离子浓度关系为:y=0.227 4x-49.422;然后配置CODCr为100mg·L-1的标准水样,加入不同浓度氯离子进行实验,得出CODCr与氯离子浓度的关系为:y=0.227 6x+46.300;最后用某企业CODCr为249mg·L-1的实际水样加入不同浓度的氯离子进行实验,得出CODCr与氯离子的关系:y=0.227 8x+188.46。研究结果表明,采用完全氧化法测定的CODCr与水样的实际CODCr相对误差全部小于7%,能够满足环境监测质量要求。

关键词：高氯废水 CODCr 完全氧化实验研究

甲醇完全氧化Ag/γ-Al_2O_3催化剂的制备及性能表征

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天然气化工—C1化学与化工 2003年第6期28卷 5-8页

作者：刘涛冯流李钢张敬畅北京化工大学化学工程学院环境工程系北京100029 北京市环境保护科学研究院大气所北京100037 北京化工大学理学院现代催化研究所北京100029

分别采用等体积浸渍法和浸渍沉淀法制备了Ag/γ Al2O3催化剂,在固定床常压连续流动反应器气相色谱仪组合装置上考察了不同催化剂在甲醇完全氧化中的催化活性,并用XRD、TEM等手段进行了表征。结果表明,以NaOH作为共沉淀剂,采用浸渍沉... 详细信息

分别采用等体积浸渍法和浸渍沉淀法制备了Ag/γ Al2O3催化剂,在固定床常压连续流动反应器气相色谱仪组合装置上考察了不同催化剂在甲醇完全氧化中的催化活性,并用XRD、TEM等手段进行了表征。结果表明,以NaOH作为共沉淀剂,采用浸渍沉淀法制备的Ag/γ Al2O3催化剂负载的Ag含量高,粒子粒径小,分布均匀,且具有最好的甲醇完全氧化活性。

关键词：甲醇 Ag/γ-Al2O3催化剂完全氧化