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纳米异质结光催化材料制取太阳能燃料研究进展

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无机材料学报 2015年第11期30卷 1121-1130页

作者：韩成雷永鹏王应德国防科技大学新型陶瓷纤维及其复合材料重点实验室长沙410073 国防科技大学基础教育学院长沙410073

光催化制取太阳能燃料主要包括光催化分解H2O制取H2及光催化还原CO2制取碳氢化合物,是应对能源危机最具前景的方法之一。目前,太阳能燃料的最高转化效率为5%,无法满足商业化要求(≥10%)。纳米异质结由于能展现出单组分纳米材料或体相异... 详细信息

光催化制取太阳能燃料主要包括光催化分解H2O制取H2及光催化还原CO2制取碳氢化合物,是应对能源危机最具前景的方法之一。目前,太阳能燃料的最高转化效率为5%,无法满足商业化要求(≥10%)。纳米异质结由于能展现出单组分纳米材料或体相异质结所不具备的独特性质,更能促进光生电子和空穴快速转移,提供更多的光生电子或使光生电子具有更强的还原性,因而能显著提高光催化活性。本文主要综述了几种纳米异质结(I-型、II-型、p-n型及Z-型)的光催化原理及其在制取太阳能燃料方面的研究进展,并展望了研究发展方向。

关键词：纳米异质结光催化材料太阳能燃料综述

基于SnO2/Sn/CH4两步法生产太阳能燃料的热力学研究

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应用化工 2021年第3期50卷 842-848页

作者：哈尔散巴依·努拉合买提楼波王水安郑海红陈珍燕华南理工大学电力学院广东广州510640

SnO_(2)/Sn甲烷还原及水分解的太阳能燃料转换方法,有还原温度低、燃料选择性高、操作范围广的特点。运用HSC化学热力学软件对SnO_(2)/Sn甲烷太阳能燃料化的循环进行了计算与分析,研究了还原温度、反应物配比、还原反应器中气体压力对... 详细信息

SnO_(2)/Sn甲烷还原及水分解的太阳能燃料转换方法,有还原温度低、燃料选择性高、操作范围广的特点。运用HSC化学热力学软件对SnO_(2)/Sn甲烷太阳能燃料化的循环进行了计算与分析,研究了还原温度、反应物配比、还原反应器中气体压力对生成物质组分、燃料能量升级因子和能量转换效率的影响。结果表明,CH_(4)的引入可降低SnO_(2)的还原温度,还原温度高有利于反应进行;高压力(p)使SnO_(2)还原温度提高并降低能量升级因子及太阳能燃料转换效率;温度低有利于水氧化反应的进行,过大的X(H_(2)O/Sn摩尔比)会降低太阳能燃料转化效率。在p=0.1 MPa,R=2,X=2,T red=1260℃,T oxi=25℃时可获得最大的太阳能燃料转化效率0.50。

关键词：太阳能燃料热力学热化学循环 SnO_(2)/Sn/CH_(4)

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电炉粉尘用于太阳能燃料转化特性研究

电炉粉尘用于太阳能燃料转化特性研究

作者：王水安华南理工大学

学位级别：硕士

化石能源的有限性以及使用带来的环境问题,使人们目光转向可持续能源的开发利用,其中太阳能就是一种理想的替代能源。然而太阳能具有能量密度低、间歇性、分布不均等缺点,为了克服这些缺点,人们开始发展太阳能热化学转化技术,把太阳能... 详细信息

化石能源的有限性以及使用带来的环境问题,使人们目光转向可持续能源的开发利用,其中太阳能就是一种理想的替代能源。然而太阳能具有能量密度低、间歇性、分布不均等缺点,为了克服这些缺点,人们开始发展太阳能热化学转化技术,把太阳能转化为燃料的化学能。太阳能热化学转化技术方法众多,其中基于金属氧化物的两步热化学循环方法特别有潜力,该方法较具前景的金属氧化物有氧化锌和铁氧体等,而电炼钢炉粉尘主要成分是氧化铁和氧化锌,适宜用作太阳能燃料转化的介质,将电炉粉尘与太阳能燃料转化过程有机结合,无疑对电炉粉尘废弃物处理或者太阳能燃料转化利用都很有意义。由于电炉粉尘用于太阳能燃料转换的机理尚不清楚,本文通过密度泛函理论和过渡态理论研究了电路粉尘与甲烷燃料转化机理,包括电炉粉尘中的氧化锌和氧化铁与甲烷的反应路径及微观反应过程,得出以下结论:(1)单个氧化锌分子与甲烷分子反应的4条反应路径探究当中,反应沿着路径c(即b-IM1至c-IM5的过程)进行在动力学上更为有利。(2)甲烷分子在氧化锌晶体表面反应的决速步是第四次解离H过程,生成H的两条路径当中,沿着路径A(即吸附在O位的H和吸附在Zn位上的H结合成H的过程)生成氢气在动力学上更为有利。(3)探究单个氧化铁分子与甲烷分子反应的6条反应路径当中,沿着路径a(即IM1/a至IM9/a的过程)进行在反应动力学上更为有利。(4)甲烷分子在氧化铁晶体表面反应的决速步是第二次解离氢的过程,氧化铁晶体表面存在OH基团会限制甲烷的解离,增加解离H的能垒;甲烷与氧化铁反应选择转化为水的能垒要比转化为氢气的低,转化为水在动力学上更为有利;甲烷与氧化铁反应选择转化为CO的能垒要比转化为CO的低,转化为CO在动力学上更为有利。通过热力学分析了电炉粉尘热化学循环的还原和氧化过程规律,得出以下结论:(1)在还原步,电炉粉尘中的氧化铁和氧化锌相互影响,氧化铁完全被还原的温度有所升高;而氧化锌开始被还原的温度略有上升,完全被还原的温度不变。电炉粉尘用于太阳能燃料转化的最佳物料比为n(FeO):n(Zn O):n(CH)=a:b:(3a+b)。在氧化步,Fe与水蒸气的反应较Zn与水蒸气的敏感,受水蒸气量和氧化温度的影响较大。(2)随着还原温度的升高,太阳能燃料转换效率先升高后降低;随着氧化温度的升高,太阳能燃料转换效率逐渐下降;随着电炉粉尘中氧化铁占比上升,太阳能燃料转换效率也逐渐下降。

关键词：电炉粉尘太阳能燃料反应机理热力学分析

光谱选择透过性对聚光太阳能热化学循环性能的影响

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清华大学学报（自然科学版） 2021年第12期61卷 1389-1396页

作者：林鹏翥娄佳慧李建兰郝勇中国科学院工程热物理研究所北京100190 中国科学院大学北京100049 华中科技大学能源与动力工程学院武汉430074

太阳能高温热化学反应分解水或二氧化碳是制取太阳能燃料的重要途径,通常以热化学循环的方式进行。鉴于太阳能热化学循环反应腔体温度显著低于太阳表面温度,可以通过光谱选择性透过膜抑制腔体向环境的二次辐射,从而达到显著降低不可逆... 详细信息

太阳能高温热化学反应分解水或二氧化碳是制取太阳能燃料的重要途径,通常以热化学循环的方式进行。鉴于太阳能热化学循环反应腔体温度显著低于太阳表面温度,可以通过光谱选择性透过膜抑制腔体向环境的二次辐射,从而达到显著降低不可逆损失、提升集热效率、降低聚光集热成本的目的。该文对选择性透过膜的特征参数截止波长及其对热化学循环性能的影响进行了系统的研究,进而在氧化铈热化学循环分解二氧化碳实验基础上,分析了选择性透过膜对太阳能-燃料化学能效率的影响。最后,对聚光集热成本相对于选择性透过膜成本的敏感性进行了讨论。结果表明,对于最高温度为1 773 K的太阳能热化学循环,最佳截止波长为1 350 nm,与太阳能光谱(AM1.5)的水蒸气、二氧化碳吸收峰重合。选择性透过膜可以将黑体腔理论集热效率提升34.7%~85.2%,可以较为明显地提升热化学循环分解二氧化碳的太阳能-燃料化学能效率上限。选择性透过膜对缩短还原反应的升温时间和减少辐射损失分别为13.7%和36.7%。当选择性透过膜的单位成本低于碟式聚光镜的单位成本的330倍时,使用选择性透过膜可以有效降低聚光集热成本。

关键词：聚光太阳能热化学循环光谱选择性透过膜太阳能燃料效率

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太阳能热化学与燃料电池联合的发电系统

工程热物理学报 2020年第11期41卷 2627-2634页

作者：郑志美刘泰秀刘启斌中国科学院工程热物理研究所北京100190 中国科学院大学北京100049

本文提出了一种新型的太阳能与燃料热化学互补的发电系统,集成了太阳能热化学燃料转化过程与固体氧化物燃料电池(SOFC)单元。200~300℃中低温太阳能驱动甲醇热分解反应,将太阳能转化为富氢燃料(H2、CO)的化学能,产生的太阳能燃料用于驱... 详细信息

本文提出了一种新型的太阳能与燃料热化学互补的发电系统,集成了太阳能热化学燃料转化过程与固体氧化物燃料电池(SOFC)单元。200~300℃中低温太阳能驱动甲醇热分解反应,将太阳能转化为富氢燃料(H2、CO)的化学能,产生的太阳能燃料用于驱动SOFC燃料电池进行发电,实现了太阳能及甲醇燃料的高效发电利用。同时,采用微型燃气轮机(MGT)对SOFC余热及未反应燃料进行回收,实现动力余热的高效梯级利用,进一步提升了系统的发电效率及能源利用率。设计工况下,系统发电效率达到58.24%,太阳能净发电效率为41.1%。该研究为太阳能和清洁燃料的高效利用提供了新途径。

关键词：太阳能热化学太阳能燃料固体氧化物燃料电池

g-C3N4基复合材料的制备及其光催化制备太阳能燃料性能研究

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g-C3N4基复合材料的制备及其光催化制备太阳能燃料性能研究

作者：陈艳丽南阳师范学院

学位级别：硕士

当前,环境污染和能源危机的问题日益严重,给人类赖以生存的生态系统制造了严重的危害。半导体光催化技术可以利用太阳能进行环境净化和燃料转化,而引起研究者的广泛关注。g-CN半导体光催化材料以其独特的稳定性,无毒性,原料来源广且易... 详细信息

当前,环境污染和能源危机的问题日益严重,给人类赖以生存的生态系统制造了严重的危害。半导体光催化技术可以利用太阳能进行环境净化和燃料转化,而引起研究者的广泛关注。g-CN半导体光催化材料以其独特的稳定性,无毒性,原料来源广且易制备等特性成为光催化领域的研究热点。然而,纯g-CN的光生电子-空穴易于复合,导致纯g-CN的光催化性能较低,通常需要制备g-CN的复合材料来提高电荷载流子的分离效率。为提高g-CN光催化合成太阳能燃料效率,本论文主要制备了三种g-CN基复合光催化材料。具体内容如下:1.以硫脲和四硫钼酸铵为原料,采用一步热缩聚法在Ar气氛中构建了S掺杂g-CN(SCN)和N掺杂Mo S(NMS)的Step-scheme(S-型)异质结。将合成的复合材料应用于模拟阳光下的光催化析氢。在光照射4 h内,优化后的NMS/SCN产氢速率达到658.5μmol/g/h,比纯SCN(28.8μmol/g/h)和NMS(17.4μmol/g/h)分别高出23倍和38倍。材料表征结合理论计算结果显示S-型异质结的形成不仅拓展了g-CN对可见光吸收范围;抑制电子和空穴的复合,并保留了两组分较强的氧化还原能力,因此光催化析氢性能得到大幅提高。2.考虑到传统g-CN光催化还原CO的性能不够理想,我们利用重氮化反应将其表面氨基转变为肼基,并同时原位沉积SnO纳米粒子,合成了肼基和SnO双活化的g-CN(SnO/Hy UCN)。SnO/Hy UCN光催化还原CO生成CO速率达到21.5μmol/g/h,分别是原始g-CN(UCN)和SnO/UCN的6倍和4.1倍。基于密度泛函理论(DFT)计算的CO吸附-解吸和CO吸附能比较结果表明SnO/Hy UCN增强了对CO的吸附。时间分辨光致发光(PL)、表面光电压谱(SPV)和电化学测试表明SnO/Hy UCN抑制了光生电子-空穴对的复合。此外,利用原位傅里叶变换红外(FT-IR)光谱在分子水平上探讨了光催化机理。3.采用原位光沉积方法成功地制备了具有氧空位的氧化钼(MoO)纳米粒子修饰的石墨相氮化碳(g-CN)光催化剂,通过捕获近红外(NIR)光子来提高光热协同催化CO的转化效率。此外,氧空位的存在可以暴露更多的活性中心,促进CO在催化剂表面的吸附,提高载流子分离效率,提高光催化CO转化活性。实验表明,当MoO负载量为1 wt%(1%-MoO/g-CN)时,CO的转化活性最高。在UV-Vis-IR光照2 h后,1%-MoO/g-CN的CO生成速率达到37.19μmol g,约为纯g-CN(10.29μmol g)的3.6倍。本论文为制备g-CN基复合光催化材料生成太阳燃料提供了新的思路和新的研究方法。

关键词： g-C3N4 光催化太阳能燃料光催化析氢光催化CO2还原

复合纳米材料光催化制备太阳能燃料及其杀菌性能研究

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复合纳米材料光催化制备太阳能燃料及其杀菌性能研究

作者：韩春秋南阳师范学院

学位级别：硕士

在社会经济高速发展的今天,能源危机持续加剧,环境问题也伴随而来,因此,开发新能源,治理环境问题是目前世界急需解决的首要问题。因此,以太阳光为驱动力的新型绿色的光催化技术应运而生,其中光催化还原CO为太阳能燃料,光催化分解水产生... 详细信息

在社会经济高速发展的今天,能源危机持续加剧,环境问题也伴随而来,因此,开发新能源,治理环境问题是目前世界急需解决的首要问题。因此,以太阳光为驱动力的新型绿色的光催化技术应运而生,其中光催化还原CO为太阳能燃料,光催化分解水产生氢气(H),光催化杀菌等,具有巨大的发展前景。光催化半导体材料在光催化中是必不可缺少的角色,因此,对光催化半导体材料的开发是非常重要的。半导体材料石墨相氮化碳(g-CN)是近年来的研究热门,它是层状结构,具有很强的可塑性,及推广应用价值。本论文主要是制备三种复合纳米材料,并对其光催化性能进行研究。第一种复合纳米材料黑磷量子点/g-CN(BP/g-CN)复合纳米材料采用简单的静电吸引法,将黑磷量子点(BPDQs)复合在石墨碳相氮化碳(g-CN)基体纳米材料上。第二种复合纳米材料Ni/NiO/g-CN,是由Ni与g-CN在真空条件下,利用光沉积法制备。第三种氧化型光催化材料纳米纤维(Ag/GaO)是由三氧化二稼(GaO)与助催化剂Ag通过静电纺丝的技术,并高温煅烧制备得到。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N吸附脱附(BET)、X射线光电子能谱分析(XPS)、紫外-可见漫反射(DRS)、荧光光谱(PL)等手段对复合纳米材料进行表征及分析,通过稳态表面光电压谱和瞬态表面光电压谱对复合纳米材料光催化过程中的动力学进行研究,并通过原位红外对光催化反应的机理进行研究。材料表征和实验结果表明:BPQDs对g-CN的复合提高了g-CN的光生载流子分离效率。在紫外可见光的激发下,与g-CN光催化还原CO为CO的速率(2.1μmol g h)相比,BP@g-CN复合纳米材料光催化还原CO为CO活性提高3倍多(6.54μmol g h),且黑磷量子点的最佳负载量约为1 wt%。并且,在光催化杀菌性能研究方面,与纯的g-CN相比,BP@g-CN复合纳米材料呈现出更好地光催化杀菌性能。复合纳米材料Ni/NiO/g-CN,由于Ni/NiO的负载,g-CN的光吸收范围扩大,光生载流子的分离效率提高,Ni/NiO/g-CN在光催化还原CO和光催化杀菌方面表现出更好的活性。当Ni/NiO负载量为3 wt%时,Ni/NiO/g-CN产生的CO量在光照2 h时达到27.91μmol g,是g-CN光催化转化CO为CO产量的9倍,且Ni/NiO/g-CN光催化转化CO为CO的选择性为87%。对于复合纳米材料Ag/GaO,Ag增强了GaO的光吸收范围和载流子分离效率,在光照2 h后,复合纳米材料1 wt%Ag/GaO光解水产H的产量达到65.7μmol。本论文为能源光催化材料的开发提供了新的研究思路。

关键词：光催化复合纳米材料太阳能燃料杀菌

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面向太阳能燃料制备的纳米异质结材料的研究

面向太阳能燃料制备的纳米异质结材料的研究

作者：任健天津大学

学位级别：硕士

随着能源危机和环境污染的日益突显,开发太阳能燃料以减少化石能源在能源结构中的比重受到越来越多的关注,而构建高效的催化反应系统和材料体系已经成为这一研究领域的中心课题。制备纳米异质结构是太阳能燃料得以更加广泛应用的必然要... 详细信息

随着能源危机和环境污染的日益突显,开发太阳能燃料以减少化石能源在能源结构中的比重受到越来越多的关注,而构建高效的催化反应系统和材料体系已经成为这一研究领域的中心课题。制备纳米异质结构是太阳能燃料得以更加广泛应用的必然要求和发展趋势,这是由于纳米异质结构能够集成各个组分的优势,通常可以获得优于单一组分的协同性质,因而设计、制备新颖独特的纳米异质结构有望为太阳能燃料的高效制备提供一种新的思路。本文采用构建纳米异质结构的方法合成了面向太阳能分解水产H和催化CO还原为CH这两种典型的具有重要基础与应用研究意义的太阳能燃料制备反应的催化材料。综合利用多种实验手段对合成的纳米异质结构催化材料和太阳能燃料制备反应过程进行了系统研究。针对光催化分解水产H--2的反应,本文首次报道了通过吡咯还原TiO纳米晶并原位包覆在TiO表面构建有机-无机纳米异质结构的方法,这为发展TiO光催化材料的改性方法以获得优异催化性能开辟了新的途径。这一种纳米异质结构不仅在紫外-可见光全谱照射下比单纯的TiO产氢活性提高了6.2倍,还实现了可见光照射下的光催化产H。针对光致热驱动CO加氢制CH的反应,本文采用浸渍法制备了钌担载在超薄水滑石纳米片上的纳米异质结构,发展了一种利用贵金属活性组分和催化剂载体协同作用构建复合催化材料的途径,研究了两种组分在催化CO还原中发挥的不同作用,并在实验中证实了这种纳米异质结构可以显著提高表面催化反应活性,在我们设计的流式反应器中,CO和H持续通入,光照下纳米异质结构能实现超过96.3%的CO转化率和接近100%的CH选择性。

关键词：太阳能燃料纳米异质结构光催化光热催化

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太阳能热催化二氧化碳转化机理研究进展

能源环境保护 2023年第3期37卷 13-24页

作者：帅永马丹妮颜天天张烁 GUENE LOUGOU Bachirou 张昊王伟哈尔滨工业大学能源科学与工程学院黑龙江哈尔滨150001 哈尔滨工业大学电气工程及自动化学院黑龙江哈尔滨150001

太阳能热催化还原技术是二氧化碳资源化的重要技术路线,不同催化剂可实现CO_(2)向CO、CH_(4)、HCOOH、MeOH和合成气的转化。转化过程中光激发热电子及处于一定热环境中的热力系统的状态同时受到光热转化效率、材料选择性以及系统结构和... 详细信息

太阳能热催化还原技术是二氧化碳资源化的重要技术路线,不同催化剂可实现CO_(2)向CO、CH_(4)、HCOOH、MeOH和合成气的转化。转化过程中光激发热电子及处于一定热环境中的热力系统的状态同时受到光热转化效率、材料选择性以及系统结构和工作参数的影响,直接决定了系统的转化效率。本文分析了热驱动二氧化碳催化转化相关的科学技术问题、挑战和需求,系统总结了二氧化碳热化学转化过程的反应热力学和动力学机制,以及新型反应器研发方面的重大进展。指出了考虑入射能量光谱特性与光热催化剂匹配能够实现低能量输入条件下的高转化率和高选择性,通过二氧化碳加氢生产C_(1+)和C_(2+)燃料能够有效扩大太阳能光热耦合利用规模并使之与化学工业接轨,具有重要的研究价值和广阔的应用前景。

关键词：热化学催化剂 CO_(2)催化转化热力学太阳能燃料