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一步低温水热合成太阳光催化性能的片花状Ag/ZnO

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稀有金属 2019年第6期43卷 621-630页

作者：赵晓华李炳鑫魏崇王晓兵周建国娄向东河南师范大学化学化工学院河南新乡453007 河南师范大学环境学院黄淮水环境与污染防治教育部重点实验室河南省环境污染控制重点实验室环境功能材料与污染控制河南省工程实验室河南新乡453007

采用简单原料,利用低温水热法一步合成出片花状Ag/ZnO。通过X射线衍射仪(XRD),场发射扫描电镜(FESEM),透射电镜(TEM), X射线光电子能谱仪(XPS),固体荧光光谱(PL),紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)及瞬态光电流响应等测试技术对催化剂进... 详细信息

采用简单原料,利用低温水热法一步合成出片花状Ag/ZnO。通过X射线衍射仪(XRD),场发射扫描电镜(FESEM),透射电镜(TEM), X射线光电子能谱仪(XPS),固体荧光光谱(PL),紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)及瞬态光电流响应等测试技术对催化剂进行了表征。探究了Ag沉积量和降解物pH值对光催化剂性能的影响。结果表明, Ag纳米颗粒沉积在片花状ZnO的表面可以有效提高其太阳光催化性能,其中Ag/ZnO-4(4%Ag,质量分数)样品光催化性能最好,其光催化降解GR黑的反应速率为纯ZnO的5.7倍。Ag/ZnO-4在pH为3~12的范围内对GR黑能保持较高的光催化降解性能,其降解前后的形貌及晶体结构没有发生明显变化,说明Ag的沉积还可以有效提高ZnO的耐酸碱能力。Ag/ZnO-4样品对其他类型的染料及抗生素甲硝唑等也具有较好的光催化降解效果。光催化循环测试结果表明Ag/ZnO-4具有良好的稳定性。自由基捕获实验结果表明·O-2和h+是光催化降解过程中的主要活性物种,·OH在光催化过程中仅起辅助作用。Ag/ZnO太阳光催化性能的提高主要归因于Ag纳米颗粒的等离子体效应增加了ZnO对太阳光的吸收利用以及Ag能作为电子陷阱有效提高ZnO的光生电荷分离效率。

关键词： Ag纳米颗粒 ZnO 片花状低温水热法太阳光催化 pH

片花状ZnO@碳球核壳结构的制备及太阳光催化性能

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无机化学学报 2017年第2期33卷 276-284页

作者：赵晓华苏帅武广利娄向东秦喆周建国河南师范大学环境学院黄淮水环境与污染防治教育部重点实验室河南省环境污染控制重点实验室环境功能材料与污染控制河南省工程实验室新乡453007 河南师范大学化学化工学院新乡453007

采用水热法合成具有核壳结构的片花状ZnO@碳球系列复合物(ZnO@C)。利用X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),X射线光电子能谱(XPS),红外光谱(FTIR),紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS),荧光光谱(PL)以及N2吸附-脱附等技术对所合成样品进行... 详细信息

采用水热法合成具有核壳结构的片花状ZnO@碳球系列复合物(ZnO@C)。利用X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),X射线光电子能谱(XPS),红外光谱(FTIR),紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS),荧光光谱(PL)以及N2吸附-脱附等技术对所合成样品进行表征,结果表明,碳球被ZnO纳米片包裹形成具有核壳结构的片花状复合物,碳球的存在增加了ZnO对可见光的吸收,有效抑制了光生电子空穴对的复合。在模拟太阳光下,对活性染料GR黑及甲硝唑的光催化降解测试结果显示,ZnO@C系列复合物的光催化性能均高于纯ZnO,其中ZnO@C-2样品表现出最好的光催化性能,其光催化降解GR黑和甲硝唑的速率分别为纯ZnO的4.2倍和2.1倍。

关键词： ZnO 碳球核壳结构片花形貌太阳光催化

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Mn2O3/TiO2太阳光催化性能的研究

工业水处理 2008年第4期28卷 52-55页

作者：解庆范陈延民翁文婷泉州师范学院化学系福建泉州362000

以钛酸丁酯和乙酸锰为前驱物,采用溶胶-凝胶(sol-gel)法成功地制备了纳米Mn2O3/TiO2粉体,利用XRD、TEM和TG-DSC对粉体进行了表征。以甲基橙为模型化合物,研究了热处理温度、锰的含量、凝胶pH以及溶液的pH、甲基橙浓度、太阳光照时间和... 详细信息

以钛酸丁酯和乙酸锰为前驱物,采用溶胶-凝胶(sol-gel)法成功地制备了纳米Mn2O3/TiO2粉体,利用XRD、TEM和TG-DSC对粉体进行了表征。以甲基橙为模型化合物,研究了热处理温度、锰的含量、凝胶pH以及溶液的pH、甲基橙浓度、太阳光照时间和光源等对Mn2O3/TiO2光催化活性的影响。

关键词：二氧化钛锰(IU) 太阳光催化甲基橙溶胶-凝胶法

镧负载改性TiO2太阳光催化降解微囊藻毒素的研究

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环境工程学报 2008年第7期2卷 886-890页

作者：陈娟陈灏中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室

考察了镧负载改性TiO2催化剂在太阳光下降解微囊藻毒素LR(MCLR)的效果及其影响因素。结果表明,镧负载改性的TiO2可显著增加MCLR在TiO2表面的吸附量,同时提高MCLR在太阳光下的降解率。随着镧负载量的增加,太阳光下MCLR降解率可从65%提高... 详细信息

考察了镧负载改性TiO2催化剂在太阳光下降解微囊藻毒素LR(MCLR)的效果及其影响因素。结果表明,镧负载改性的TiO2可显著增加MCLR在TiO2表面的吸附量,同时提高MCLR在太阳光下的降解率。随着镧负载量的增加,太阳光下MCLR降解率可从65%提高到95%,pH降低可促进MCLR的降解。改性TiO2对藻毒素的降解存在最佳投加量,实验结果表明,在pH=6,MCLR初始浓度为2 mg/L,0.001-La-TiO2的最佳投量为0.5 g/L,在3 600μW/cm2太阳光下照射30 min,降解率可达97%。

关键词：太阳光催化降解镧负载TiO2 MCLR

负载型Mn/TiO2对砷（Ⅲ）的太阳光催化氧化和吸附研究

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负载型Mn/TiO2对砷（Ⅲ）的太阳光催化氧化和吸附研究

作者：左俊辉广东工业大学

学位级别：硕士

砷在饮用水中是一种普遍的污染物,长期饮用含砷水会导致各种各样的癌症和其他的疾病。世界卫生组织重新修订了饮用水砷标准,从50μg/下降10μg/L,2007年中国也采用此标准。砷在地下水主要以两种形式存在,三价砷和五价砷,且三价砷的毒性... 详细信息

砷在饮用水中是一种普遍的污染物,长期饮用含砷水会导致各种各样的癌症和其他的疾病。世界卫生组织重新修订了饮用水砷标准,从50μg/下降10μg/L,2007年中国也采用此标准。砷在地下水主要以两种形式存在,三价砷和五价砷,且三价砷的毒性是五价的60倍。因此建立简便、准确地测定水中不同价态无机砷的分析方法对了解水体中砷污染状况及水污染防治处理具有重要的指导意义。本论文的目的：首先建立一种快速测定水中三价砷和五价砷的方法;其次合成一种负载型Mn/TiO2光催化剂和吸附剂,并将其应用于砷的处理体系中。本论文主要研究内容和结果如下： 1.建立了一种快速测定饮用水中As（Ⅲ）和As（Ⅴ）含量的方法,优化了该方法测定As（Ⅲ）和As（Ⅴ）的实验条件。结果表明,显色温度在24～28℃范围内,配合物在40min后达到最大吸光度;显色温度高于30℃时,还原剂不稳定,导致配合物吸光度一直增大;增大抗坏血酸的含量可以排除过量的氧化剂对配合物显色的影响,过量的还原剂对配合物显色无影响;砷检测范围在10～100μg/L线性良好,线性相关系数为0.9977;检出限为5μg/L;相对标准偏差为2.1%～5.9%。采用本方法测定实际水样中无机砷的含量,砷的加标回收率在98.2%～104.5%之间,准确度高。 2.以泡沫镍为载体,通过溶胶凝胶法制备了负载型Mn/TiO2吸附剂,用于对水溶液中砷的吸附和脱附研究。考察了砷在吸附剂上的吸附动力学、溶液pH值对砷在吸附剂上吸附的影响、吸附等温线、脱附和吸附剂的重复利用。实验结果表明：在反应条件下,五价砷和三价砷在吸附剂上的吸附分别在1.5和2h达到吸附平衡;吸附剂分别在溶液pH为4和pH为8时对五价砷和三价砷有最大吸附;在溶液pH为7时,吸附剂对五价砷和三价砷的饱和吸附量分别为1.971和1.589mg.g-1;在脱附溶液pH为13.5条件下,吸附剂重复10次吸附后对三价砷和五价砷的去除率超过85%。 3.通过溶胶凝胶法制备了泡沫镍负载Mn/TiO2催化剂,并将其应用于太阳光氧化三价砷的研究。考察了Mn/TiO2的摩尔比、Mn/TiO2负载次数、溶液pH及菲涅尔透镜的使用对氧化三价砷速度的影响。实验结果表明：Mn/TiO2的最佳的摩尔比为1%,4h后三价砷完全氧化为五价砷;Mn/TiO2最佳的负载次数为2次;当溶液pH为9时,催化剂催化氧化三价砷的速度最快,3h三价砷完全氧化为五价砷;菲涅尔透镜的使用显著地缩短催化剂氧化三价砷的时间;吸附剂-催化剂联用后,溶液体积20L、三价砷浓度为100μg/L时,3.5h后能将溶液中的砷降到国家标准10μg/L以下。

关键词：负载型Mn/TiO2 砷太阳光催化吸附

Bi/BiOBr复合光催化剂的制备及其太阳光催化降解典型VOCs研究

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Bi/BiOBr复合光催化剂的制备及其太阳光催化降解典型VOCs研究

作者：余晴晴广东工业大学

学位级别：硕士

近年来,由于我国在工业生产上的迅速发展,因此其所产生的大气污染物的数量和种类在不断的增加。工业企业的规模、工艺过程、性质、原料和产品种类都会在一定程度上影响着其对大气的污染。中国的能源主要来自雨煤炭,占了67%,因此为了提... 详细信息

近年来,由于我国在工业生产上的迅速发展,因此其所产生的大气污染物的数量和种类在不断的增加。工业企业的规模、工艺过程、性质、原料和产品种类都会在一定程度上影响着其对大气的污染。中国的能源主要来自雨煤炭,占了67%,因此为了提近年来,挥发性有机物(VOCs)的污染控制已成为科学家研究的热点,VOCs毒性大,成份复杂,如果不加以适当的处理便向大气直接排放,必然会降低空气质量、影响人类的生存。光催化技术是一种绿色、环保、高效深度处理技术。半导体光催化技术已经被证实为一种经济和有效的VOCs污染治理方法。卤氧化铋(BiOX)是一种重要的三元结构半导体光催化剂,因其独特的层状结构、适合的禁带宽、高的化学稳定性和催化活性以及可见光响应高等特点,已成为光催化剂研究的一个新方向。因此,本研究利用溶剂热法原位合成出了Bi负载BiOBr(Bi/BiOBr)复合光催化剂,通过改变溶剂种类和溶剂热温度,实现了Bi/BiOBr复合光催化剂物理化学性能的调控,以典型VOCs—正己烷为模型化合物,进一步开展了Bi/BiOBr复合光催化剂太阳光催化降解正己烷研究,考察了溶剂种类、溶剂热温度和太阳光波段对光催化降解正己烷性能和正己烷转化机理的影响。本论文主要的研究内容和结果如下:(1)利用溶剂热法原位合成出了Bi/BiOBr复合光催化剂,通过改变溶剂种类和溶剂热温度,实现了Bi/BiOBr复合光催化剂物理化学性能的调控,进一步考察了溶剂种类和溶剂热温度对光催化降解正己烷性能的影响。研究结果表明:以Bi盐为前体物,以甲醇、乙二醇和丙三醇分别为溶剂,在140 C、160 C、180 C和200 C反应温度下,原位合成出Bi/BiOBr复合光催化剂。当以甲醇为溶剂,在所有温度下均不能得到Bi/BiOBr复合光催化剂。相反,在选取的反应温度下,以丙三醇为溶剂除了140 C合成的催化剂不能得到Bi/BiOBr复合光催化剂,其他催化剂均能得到Bi/BiOBr复合光催化剂,且Bi的含量随着温度的升高而增大。对于乙二醇体系,只有当反应温度≥180 C时,才能得到Bi/BiOBr复合光催化剂。正己烷降解结果表明:80min内,Bi/BiOBr复合光催化剂可以实现正己烷的完全降解。其中以乙二醇为溶剂合成的光催化剂的降解效率最高(100%),其次为丙三醇和甲醇。主要是由于乙二醇为溶剂合成的光催化剂具有合适的黏性;不同反应温度的影响结果表明:随着反应温度的提高,甲醇为溶剂合成的光催化剂对正己烷的降解效率先升高后降低,乙二醇和丙三醇为溶剂合成的光催化剂对正己烷的降解效率逐渐降低。这主要是由于甲醇为合成溶剂时,合成温度的升高可能使催化剂充分生长形成纳米片,最后温度较高时,催化剂的纳米片发生坍塌,从而影响其催化活性;乙二醇和丙三醇为合成溶剂时,合成温度的升高使得生成的Bi金属逐渐增多,从而BiOBr减少,使得降解活性下降。因此,对于合成具有高正己烷降解活性的Bi/BiOBr复合光催化剂,其最佳溶剂和反应温度为乙二醇和140 C。(2)进一步采用过滤的方法,考察了太阳光中不同波段对Bi/BiOBr复合光催化剂降解正己烷的性能和机理的影响。研究结果表明:在全波段光照射下,Bi/BiO Br复合光催化剂对正己烷的降解效率最高(160/Gl和200/Gl催化剂40min的降解效率分别为99.3%、48.7%),其次是滤红外光(160/Gl和200/Gl催化剂40min的降解效率分别为83.3%、3.9%)和滤紫外光(160/Gl和200/Gl催化剂40min的降解效率分别为32.6%、6%)。主要原因是全光谱的能量较大,对正己烷分子的破坏力较强,而滤红外光或者滤紫外光后,缺少了部分能量,从而对正己烷分子的破坏力有所下降。进一步的自由基、产物鉴定和转化机理结果表明:在太阳光照射下,Bi/BiOBr复合光催化剂上会产生大量的超氧自由基,这些自由基会将正己烷转化为3-甲基-1-戊酮、2,2,4-三甲基-氧烷、2-甲基-3-醇-1-戊烯、3-己酮、2-己酮、3-己醇、2-己醇和1-乙基丁基-过氧化氢,并最终降解为CO和HO。

关键词： Bi/BiOBr 太阳光催化挥发性有机物机理

太阳光能驱动ZnO/g-C3N4异质结催化生成H2O2及其消毒性能研究

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太阳光能驱动ZnO/g-C3N4异质结催化生成H2O2及其消毒性能研究

作者：耿鑫乐北京林业大学

学位级别：硕士

清洁消毒是人们健康生活的安全保障,传统的消毒技术往往伴随消毒副产物的产生。太阳光催化技术具有绿色、清洁、工艺简单、常温反应等优点,基于太阳光催化的消毒技术受到了广泛地关注和研究。本文设计合成了一类Zn O/g-CN异质结催化剂,... 详细信息

清洁消毒是人们健康生活的安全保障,传统的消毒技术往往伴随消毒副产物的产生。太阳光催化技术具有绿色、清洁、工艺简单、常温反应等优点,基于太阳光催化的消毒技术受到了广泛地关注和研究。本文设计合成了一类Zn O/g-CN异质结催化剂,并以实际的城市再生水为研究对象,构建了模拟太阳光条件下原位生产HO并用于消毒的光催化技术,为实现以太阳光能为驱动力的再生水消毒提供了新的思路。为提高光催化生成HO性能,对合成g-CN的前驱体种类进行了优化筛选,制备了Zn O/g-CN异质结催化剂。结果表明,硫脲和尿素按1:1比例煅烧得到的g-CN材料具有较小的禁带宽度(E=2.62 e V)、较大的比表面积(S=43.010 m·g)和高效的载流子分离率。随着Zn O含量增加至5%、10%和15%,复合材料的禁带宽度分别降至2.60、2.56和2.58 e V,这有利于光催化效率的提高。Zn O的引入改变了g-CN的表面形貌,减小了材料的孔体积,由0.3532 cm·g降至0.2890 cm·g。Zn O与g-CN通过异质结界面形成Z-scheme电荷转移路径,g-CN的光生电子得以高效利用。构建了太阳光照射下生产HO的工艺,对影响HO产生的工艺条件进行了优化并推导了其生成途径。实验结果表明,在起始p H=3、催化剂浓度1 g·L、牺牲剂(乙醇)添加量10 vol%、O曝气时间30 min的最优条件下,10%Zn O/g-CN异质结催化剂的HO产量在8 h后达到5312.41μmol·L,约为纯g-CN样品的2.65倍。Zn O的复合提高了异质结催化剂对各个太阳光波段的光响应能力,加快了电荷传输,因此大大提高了HO的产量。通过对e和·O等活性物质的清除实验,证明e与O的还原反应是太阳光催化HO生成的主要途径。经过10次循环重复实验后,10%Zn O/g-CN催化剂的HO产量为3895.5μmol·L,是首次循环的77%,证明了催化剂的性能稳定性。构建了太阳光激发下利用原位生成的HO对城市再生水进行消毒的工艺。在最佳工艺条件下,60 min后工艺对大肠菌群的杀菌率达到了97%以上,80 min后达到100%;处理20 min后对霉菌实现了完全灭活。在太阳光的照射下,原位生成的HO被转化为具有强氧化能力的·OH和·O等活性物种,其消毒贡献率分别为44.2%和40.4%。太阳光/HO消毒工艺具有持续的抑菌效果,且对水样中的溶解性有机物具有良好的去除能力。对影响消毒效果的水质条件进行了测试和评估,在p H=2～7、COD浓度0～100 mg·L、光照强度20～80 m W·cm、浊度0～12 NTU的范围内,80 min内工艺的杀菌率均在80%以上。以上结果证明了工艺具有良好的稳定性和适用性,为城市的再生水消毒和利用提供了理论参考。

关键词： ZnO/g-C3N4异质结 H2O2生成原位消毒太阳光催化再生水

中国科学院理化技术研究所的光催化乙烷氧化脱氢制乙烯研究获进展

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石油炼制与化工 2024年第6期55卷 159-159页

作者：中国石化有机原料科技情报中心站中国石化有机原料科技情报中心站

近日,中国科学院理化技术研究所开发了一种温和条件下低碳烯烃的制备路线,利用钯锌(PdZn)金属间化合物负载的纳米氧化锌(ZnO)光催化剂,通过太阳光催化,实现光催化条件下乙烷氧化脱氢制乙烯。相关研究成果发表于《自然·通讯》杂志。

关键词：乙烷氧化脱氢制乙烯太阳光催化温和条件低碳烯烃金属间化合物光催化剂中国科学院理化技术研究所钯

ZnFe_2O_4/ZnO复合材料光催化氧化水中甲基橙

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印染助剂 2018年第9期35卷 44-47页

作者：孙宏张泽于祥辉齐齐哈尔大学化学与化学工程学院黑龙江齐齐哈尔161006 齐齐哈尔市环境监测中心站黑龙江齐齐哈尔161000

以硝酸铁、硝酸锌和草酸铵为原料,经沉淀反应制备光催化剂ZnFe_2O_4/ZnO,通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)和XRD对产物进行结构表征。考察了ZnFe_2O_4/ZnO质量比、焙烧温度、焙烧时间、催化剂用量和循环使用等因素对甲基橙(MO)在太阳光辐... 详细信息

以硝酸铁、硝酸锌和草酸铵为原料,经沉淀反应制备光催化剂ZnFe_2O_4/ZnO,通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)和XRD对产物进行结构表征。考察了ZnFe_2O_4/ZnO质量比、焙烧温度、焙烧时间、催化剂用量和循环使用等因素对甲基橙(MO)在太阳光辐射下光降解的影响。监测MO氧化过程中UV谱的变化,对反应中间体结构进行初步分析。实验表明,当MO溶液为10 mg/L,催化剂用量为1.0 g/L,在太阳光下辐射210 min,MO溶液的降解率可达91.18%,催化剂稳定性较好,适合处理MO染料废水。

关键词： ZnFe2O4/ZnO 太阳光催化氧化 MO