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有机模板协助构建的动态共价大环

化学进展 2015年第6期27卷 744-754页

作者：黄国保蒋伟华南师范大学化学与环境学院广州511400 南方科技大学化学系深圳518055

本文详细综述了有机模板协助而形成的动态共价大环。有机模板具有比金属离子更大的尺寸,因此可以诱导形成具有较大尺寸的大环结构。同时,有机模板结构具有多样性,可以通过化学反应进行按需修饰。可逆共价键有很多种,在模板诱导下形成大... 详细信息

本文详细综述了有机模板协助而形成的动态共价大环。有机模板具有比金属离子更大的尺寸,因此可以诱导形成具有较大尺寸的大环结构。同时,有机模板结构具有多样性,可以通过化学反应进行按需修饰。可逆共价键有很多种,在模板诱导下形成大环结构的主要有三类:硫硫键、硼酸酯和希夫碱。硫硫键和硼酸酯的动态可逆性可以通过改变外界条件来开关。而希夫碱则可以通过还原转化为动力学稳定的共价键。因此,这类模板诱导而形成的热力学稳定大环可以转化为相应的动力学稳定大环,为大环主体的合成提供了一个新的途径。此外,动态共价大环的主客体键合模块还可以被用来构建更加复杂的超分子结构,例如轮烷和锁烃等。

关键词：有机模板动态共价键自组装大环

四氮杂大环含能化合物(TFFA)合成、表征与量子化学研究

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含能材料 2015年第2期23卷 106-112页

作者：王锡杰廉鹏王伯周毕福强周彦水宁艳利西安近代化学研究所陕西西安710065

以3,4-双(3'-氨基呋咱-4'-基)呋咱氧化呋咱(DATF)和三氯异氰脲酸为原料,通过氧化反应得到大环含能化合物四呋咱并[3,4-c:3'',4''-g:3''',4'''-k:3''''',4'''''-o]双氧化呋咱并[3',4'-c:3'''',4''''-m][1,2,9,10]四氮杂环十六辛烯(TFFA),产率为52.3%。采用核磁共振、红外光谱、质谱和元素分析等表征了结构,并探讨了三氯异氰脲酸氧化DATF的反应机理。利用差示扫描量热法(DSC)、热重-微商热重法(TG-DTG)等研究了TFFA的热行为,分解峰温为215.2℃,表明其热稳定性较好。运用B3LYP方法,在6-31G(d,p)基组水平上对TFFA的结构进行了优化,在振动分析的基础上得到了温度对热力学性能影响的关系式;通过Kamlet-Jacobs公式计算并预估了TFFA的物化与爆轰性能,其密度1.86 g·cm-3、生成焓1905 kJ·mol-1、爆速8775 m·s-1、爆压38.92 GPa和爆热7015 k J·kg-1。

关键词：大环含能化合物 TFFA 合成表征

二十四元六氮大环双核铜(Ⅰ)配合物的氧化去甲基作用——单加氧酶的模拟

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化学学报 1998年第2期56卷 147-153页

作者：胡明飞孟庆国沈澄宇张建军孟楠罗勤慧南京大学配位化学国家重点实验室

以５－溴－２－甲氧基－１，３－苯二甲醛与二乙烯三胺通过「２＋２」缩合，合成了一个新的六氮杂二十四无大环配体，并在「Ｃｕ（ＣＨ３ＣＮ）４」ＣｌＯ４存在下生成Ｃｕ（Ｉ）大环配合物，然后在空气或氧气）中氧化，得到了新的大环... 详细信息

以５－溴－２－甲氧基－１，３－苯二甲醛与二乙烯三胺通过「２＋２」缩合，合成了一个新的六氮杂二十四无大环配体，并在「Ｃｕ（ＣＨ３ＣＮ）４」ＣｌＯ４存在下生成Ｃｕ（Ｉ）大环配合物，然后在空气或氧气）中氧化，得到了新的大环双核Ｃｕ（Ⅱ）配合物，用多种方法对基进行了表征，用＾１ＨＮＭＲ谱等方法鉴定了氧化产物，实验结果证明：在Ｃｕ（Ⅰ）配合物氧化过程中，能使配体环上的一个甲氧基发生断裂。

关键词：单加氧酶大环配合物氧化去甲基作用铜模拟

新颖的大环冠醚基对碘苯胺包合物:设计合成、晶体结构及介电性质(英文)

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无机化学学报 2013年第8期29卷 1696-1702页

作者：周琴琴付大伟东南大学化学化工学院有序物质科学研究中心南京210096

合成了新颖的有机一无机杂化超分子化合物，【（4-IA-NH3}·（18-crown．6）12（Cu：C16）（1），4-IA-NH3=对碘苯胺离子，18-crown-6：18-冠-6。并通过红外光谱、粉末衍射、热重分析和单晶结构分析对化合物进行了充分表征。在转子定子... 详细信息

合成了新颖的有机一无机杂化超分子化合物，【（4-IA-NH3}·（18-crown．6）12（Cu：C16）（1），4-IA-NH3=对碘苯胺离子，18-crown-6：18-冠-6。并通过红外光谱、粉末衍射、热重分析和单晶结构分析对化合物进行了充分表征。在转子定子型的超分子化合物1中．[（4-IA-NH3）·（18·crown-6）】-超分子阳离子和（Cu：C16）。一阴离子交错堆积形成包合物结构。变温介电常数测量表明．在130。450K范围内没有相变引起的介电异样。大环醚的热无序运动及由此引起的氢键偶极瞬间变化使得化合物在低频500Hz和高温350K以上具有较高的介电常数并伴随高的介电损耗。

关键词：包合物冠醚大环晶体结构介电

硝酸镧与大环聚醚l,8-萘并-16-冠-5络合物的分子和晶体的结构

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化学学报 1982年第12期40卷 1087-1093页

作者：万柱礼饶子和梁栋材姚心侃闫世平王耕霖中国科学院生物物理研究所南开大学化学系南开大学化学系北京天津

硝酸镧与大环聚醚1,8-萘并-16-冠-5络合物晶体属单斜晶系,空间群P21/n,晶胞中含四个分子,晶胞参数a=15.455A,b=11.512A,c=13.825A,β=109.6°。强度数据由PW-1100四圆衍射仪收集,采用CuKa辐射。结构用重原子法求解,并用全矩阵最小二乘... 详细信息

硝酸镧与大环聚醚1,8-萘并-16-冠-5络合物晶体属单斜晶系,空间群P21/n,晶胞中含四个分子,晶胞参数a=15.455A,b=11.512A,c=13.825A,β=109.6°。强度数据由PW-1100四圆衍射仪收集,采用CuKa辐射。结构用重原子法求解,并用全矩阵最小二乘法对全部原子的坐标参数及其各向同性温度因子进行了修,最后的R因子为0.108。镧离子的配位数为11,其中5个醚氧在镧离子的一侧,La-O键长2.59～2.78A,而三个双齿配位硝酸根中的6个氧在另一侧,La-O键长2.59～2.63A。

关键词：络合物大环配位化合物重原子法 l,8 晶体晶胞参数键长化学键萘并取代基配位数硝酸根分子单斜晶系聚醚聚合物硝酸镧

二十员六氮大环双核铜(Ⅱ)配合物与超氧离子的反应

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高等学校化学学报 1989年第4期10卷 335-340页

作者：罗勤慧沈孟长彭庆芸张正南京大学配位化学研究所

合成了以2,6-二乙酰基吡啶缩丙二胺为配体,以OH^-、Cl^-、Br^-、I^-、SCN^-及N_3^-为桥基的6种大环双核铜配合物,用光照法研究了这类配合物催化O_2^-的歧化反应的活性,通过顺磁共振波谱,探讨了各种桥基的配合物与O_2^-反应的两种反应机... 详细信息

合成了以2,6-二乙酰基吡啶缩丙二胺为配体,以OH^-、Cl^-、Br^-、I^-、SCN^-及N_3^-为桥基的6种大环双核铜配合物,用光照法研究了这类配合物催化O_2^-的歧化反应的活性,通过顺磁共振波谱,探讨了各种桥基的配合物与O_2^-反应的两种反应机理:催化歧化机理及氧化还原机理。

关键词：铜配合物大环超氧离子 SOD活性

大环二萜类化合物的研究(Ⅳ)—(Z)-2-甲基-5-[2'-四氢吡喃氧基]-2-戊烯醛的立选择性合成

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兰州大学学报（自然科学版） 1993年第3期29卷 254-255页

作者：李卫东李瀛张莉李裕林杨世琰兰州大学应用有机国家重点实验室兰州730000 兰州化物所羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州730000

Cembrenene(1)是1981年从软珊瑚(Sinularia mayi)中分离得到的具有和Cembrene(2)相同骨架的大环二萜化合物,由于此化合物结构较为简单,把其视为全合成目标分子进行深入研究。

关键词：萜类化合物二萜大环

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新型大环聚醚的合成及配位性能

化学学报 1983年第12期41卷 1127-1136页

作者：盛怀禹李树森陆惠秀程德凯中国科学院上海有机化学研究所

本文报道一类新型大环聚醚的合成.在以1,7-二氧杂-4,10-二氮杂环十二烷(1a)及1,7,10,16-四氧杂-4,13-二氮杂环十八烷(1b)中的两个仲胺上进行含醚键的卤代烷取代反应,获得一批带有两个含有侧链醚键的新型冠醚.以碳酸钾为缩合剂,所得冠醚... 详细信息

本文报道一类新型大环聚醚的合成.在以1,7-二氧杂-4,10-二氮杂环十二烷(1a)及1,7,10,16-四氧杂-4,13-二氮杂环十八烷(1b)中的两个仲胺上进行含醚键的卤代烷取代反应,获得一批带有两个含有侧链醚键的新型冠醚.以碳酸钾为缩合剂,所得冠醚碱金属配合物经酸分解及四甲基氢氧化铵处理后,得游离的大环聚醚. 用溶解度法初步测定了这类冠醚对碱金属的配位性能.结果指出,其母环及侧链上氧原子数的多少及碱金属离子半径的大小均影响配合物的稳定性,其中有些冠醚对碱金属有良好的配位能力,有的还具有优异的选择性,例如N,N′-β-甲氧基乙基-1,7-二氧杂-4,10-二氮杂环十二烷(13a)对钾及钠离子的选择比大于18-c-β,并比4,4′(5′)-二甲基苯并-30-c-10还高.

关键词：冠醚大环环醚配合物侧链支链配位能力聚醚聚合物配位原子数环十二烷乙二醇单烷基醚氮杂环配位性能碱金属氧原子

含吡啶基15员内酯大环及其高氯酸钠配合物的研究

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无机化学学报 1995年第2期11卷 130-133页

作者：张文兴王绪宁于正刚马长勤冯锦秀蒋德华山东大学化学学院

本文合成和表征了一种新的标题大环Ｌ和它的配合物［ＮａＣｌＯ４·Ｌ］２．配合物的晶体结构表明，两Ｌ分别与两钠原子直接配位，并通过两高氯酸根的两μ２－Ｏ桥形成了夹心型双聚结构单元．

关键词：大环配合物晶体结构高氯酸钠双聚结构单元