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基于多孔复合电极的大尺度不规则微结构形貌的物理和电化学过程研究

基于多孔复合电极的大尺度不规则微结构形貌的物理和电化学过程研...

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作者：李洁江苏科技大学

学位级别：硕士

随着固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell:SOFC)技术的不断发展,不同功能的新材料和复杂的微观结构设计被开发应用,如近期开发的电极通常具有复杂的微/纳米结构,一般认为,多孔复合电极的微观结构特征将对SOFC的电化学效率和耐久... 详细信息

随着固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell:SOFC)技术的不断发展,不同功能的新材料和复杂的微观结构设计被开发应用,如近期开发的电极通常具有复杂的微/纳米结构,一般认为,多孔复合电极的微观结构特征将对SOFC的电化学效率和耐久性产生很大的影响。本文针对由混合电导材料和纯导体材料组成的复合电极,首先,利用颗粒随机堆积重构的电极研究微结构参数与电化学性质之间的关系;然后采用带不规则化学物理性质信息的规整网格矩阵研究不同微结构形貌对复合电极性能的影响,从而避免直接针对无规则结构进行分网和数值求解带来的一系列问题。最后,模型结合反应动力学,研究大尺度微结构形貌特征与SOFC多孔复合电极内部电化学和多物理输运的协同工作性能,具体研究内容如下:1.本文采用基于离散元法的颗粒堆积研究了由镧锶钴铁材料(LSCF)和镧锶锰材料(LSM)构成的复合电极微结构参数与电化学性质之间的关系。首先,通过微结构尺寸独立性的验证及和逾渗理论的比较,确定了颗粒堆积重构结构的几何尺寸及有效性。然后研究了在不同半径比例下,LSCF-LSM复合电极中电化学反应位点随LSM体积分数的变化规律,包括单位体积的逾渗LSCF-LSM-pore三相线长度,电解质表面的三相线和单位体积的逾渗LSCF-pore两相界面,及其在电极内部的分布规律。2.本文基于重构出的复合电极利用具有不同性质信息的规则网格矩阵来克服传统3维有限元分析技术存在的诸多不足,并从不同的角度对其有效性、准确性和优点进行了验证和分析。首先,将新方法与传统有限元法计算的物理场进行了对比,验证了新方法的有效性和准确性。其次,通过计算40×40×40μm微观形貌下由镧锶钴铁材料(LSCF)和钐掺杂的氧化铈材料(SDC)构成复合电极的有效电子电导率,并将计算结果与实验数据进行了比较,证明了该方法的有效性及处理三维大尺度复合介质形貌的能力。然后以由镧锶钴铁材料(LSCF)和钇稳氧化镐材料(YSZ)构成的典型的复合电极为例,得到了大尺度微结构形貌内部电压和电流的分布细节,并计算了在LSCF不同体积分数下的有效电导率,证明了其处理大尺度微观形貌混合导电材料的能力。最后,通过与实验结果的对比,验证了该方法解决大尺度微观形貌结构内多物理场耦合过程的能力。

关键词：多孔复合电极大尺度不规则微观结构带本征物性分布信息规则网格矩阵物理输运和电化学性能

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