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杂原子掺杂的三维有序大孔/介孔碳材料的合成及其电催化CO2还原性能研究

杂原子掺杂的三维有序大孔/介孔碳材料的合成及其电催化CO2还原性...

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作者：寇伟北京化工大学

学位级别：硕士

环境与能源问题是全人类共同关注的热点话题。化石燃料的燃烧导致CO2过渡排放,由此引发的全球变暖、冰川融化等系列环境问题问题亟待解决。相关领域的科研工作者正努力寻找解决上述问题的有力途径,其中,CO2的转换与利用既能消耗大气中的... 详细信息

环境与能源问题是全人类共同关注的热点话题。化石燃料的燃烧导致CO2过渡排放,由此引发的全球变暖、冰川融化等系列环境问题问题亟待解决。相关领域的科研工作者正努力寻找解决上述问题的有力途径,其中,CO2的转换与利用既能消耗大气中的CO2解决环境问题,同时也能缓解能源压力。利用清洁能源产生的电能将CO2转化为高附加值燃料和化学产品的电催化CO2还原（ECR）技术,因其操作条件温和、转化效率高等特点吸引了广泛的研究兴趣。然而,CO2稳定的线性分子活化需要高额的活化能与高效的催化剂同时作用,限制了其工业应用的步伐。因此,迫切的需要开发优异的电催化剂促进该过程的实际应用。经过不断的研究,贵金属电催化剂性能优异,然而资源匮乏、成本高昂阻碍了其大规模应用。由此,设计开发高效、廉价能够工业化的电催化剂是促进CO2转化、缓解环境与能源问题的有效方法。基于此,本论文设计开发一种Ni、N共掺杂的三维有序大孔/介孔碳材料,对其进行物理表征并研究电催化CO2还原性能,主要工作可简单总结如下:1、采用双模板技术,以SiO2胶体晶体为大孔硬模板,非离子表面活性剂Pluronic F127为介孔导向剂;分别以resol型酚醛树脂预聚体（MW＜500）、双氰胺（DCDA）、Ni（NO3）2·6H2O 为 C、N、Ni 源制备三维有序Ni、N共掺杂的大孔/介孔碳材料（Ni-N-OMMC）。通过一系列物理表征表明所合成的材料呈现良好的三维有序分层次的大孔、介孔结构,大孔孔径约为250 nm,平均介孔孔径约为12 nm。电催化CO2还原性能测试表明Ni-N-OMMC具有优异的CO2还原为CO性能。2、通过改变Ni、N源质量比制备不同Ni、N比例的三维有序镍、氮共掺杂的大孔/介孔碳（Ni-N-OMMC-x）。结果表明:（1）不同比例的催化剂具有相似的三维有序大孔/介孔结构,不同的是随着Ni/N比例的增加,材料的有序性变差;（2）在所有比例的样品中Ni-N-OMMC-0.6具有相对有序的结构,同时具有较大的比表面积,相比于其他比例的样品,Ni-N-OMMC-0.6中含有Ni-Nx和pyridinic-N位点的含量总和最高,达到了 37.6%;（3）性能研究表明,Ni-N-OMMC-0.6表现出最佳的CO2还原性能,其电流密度在测试电位范围内最大达到-13.4 mA cm-2,CO法拉第效率高达98%,并且具有良好的电化学稳定性。3、以催化剂Ni-N-OMMC-0.6为研究对象,探究电解质KHCO3浓度对样品CO2还原性能的影响,结果表明电解质浓度越高CO的选择性越差,其中0.1 M KHCO3溶液是该催化剂还原CO2为CO的最佳电解质。另外,向反应体系中加入毒性物质KSCN,研究其对催化剂性能的影响,结果表明:毒性离子会使催化剂部分中毒,使其活性下降,但是没有完全失活,说明催化剂具有一定的抗毒稳定性。

关键词：双模板技术大孔介孔碳材料杂原子掺杂电催化CO2还原

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