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以功能化离子液体为溶剂的多酸脱硫性能

化工学报 2016年第S1期67卷 302-306页

作者：马云倩王睿于美青 Korchak Vladimir 山东大学环境科学与工程学院山东济南250199 俄罗斯科学院西蒙诺夫化学物理研究所莫斯科119991

合成了5种功能化离子液体([CPL][TBAB],[CPL]BF_4,[Bmim]HCO_3,[Bmim]OAc和[Bmim]Im)以及含有相同阳离子的多酸离子液体[CPL]_3PMo_(12)O_(4)和[Bmim]_3PMo_(12)O_(40),构建了以功能化离子液体为溶剂的多酸液相氧化脱硫体系,优选出最佳脱硫剂,并考察了不同吸收温度、气体流量下最优脱硫剂的脱硫性能。结果表明[Bmim]_3PMo_(12)O_(40)-[Bmim]HCO_3脱硫效率最高,优化的吸收条件为温度高于40℃、气体流量为100ml·min^(-1);[Bmim]_3PMo_(12)O_(40)-[Bmim]HCO_3可以简单地用空气再生。

关键词：离子液体多酸液相氧化 H2S 溶剂合成吸收性能

多酸修饰的聚合物纳米阵列构筑及其对Cs+的吸附研究

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多酸修饰的聚合物纳米阵列构筑及其对Cs+的吸附研究

作者：唐颜青海大学

学位级别：硕士

Cs的分离提取对青海盐湖资源高值化利用具有重要的意义。磷钼酸铵(A MP)作为一种多酸型(POM)吸附剂,由于机械强度差,且极易溶于水而不具有现实应用价值。本文合成了具有刚性结构的P(St-co-AA)、柔性结构的P(NIPA M-co-AA)以及纳米多孔... 详细信息

Cs的分离提取对青海盐湖资源高值化利用具有重要的意义。磷钼酸铵(A MP)作为一种多酸型(POM)吸附剂,由于机械强度差,且极易溶于水而不具有现实应用价值。本文合成了具有刚性结构的P(St-co-AA)、柔性结构的P(NIPA M-co-AA)以及纳米多孔氧化铝(AAO)作为载体,并将AMP通过共价键接枝到三种载体作为Cs吸附剂。首先,以AAO为模板,通过浸润法获得P(St-co-A A)-POM和(NIPAM-co-AA)-POM纳米花、管、线、棒等形貌;其次,在AAO为载体,通过原位接枝获得AAO-POM。通过研究吸附剂投放量、干扰离子等因素对Cs吸附效果的影响,评价了对Cs的吸附性能,以及在模拟卤水环境中的吸附效果。实验结果表明,P(St-c o-AA)-POM和(NIPAM-co-AA)-POM纳米棒阵列对Cs的吸附效果最佳,饱和吸附率分别达到88.65%和84.52%,而AAO-POM的饱和吸附率为83.68%,均比文献报道的AMP负载的Y沸石的吸附率(82%)高。三种吸附剂在干扰离子环境下吸附率分别达到88.65%、84.52%、83.68%,在模拟卤水条件下,吸附率分别达到80.83%、83.64%、75.18%。动力学方程计算结果表明三种吸附剂的吸附过程均符合准二阶动力学模型,说明三种吸附剂的吸附效率受化学吸附机理控制,属于化学吸附。利用La ngmuir、Freundlich和Temkin三种吸附模型,对实验过程中的吸附数据进行拟合,得出三种吸附剂的吸附性能满足Freundlich吸附模型,说明三种吸附剂的吸附过程呈现出多层吸附的特征。

关键词：多酸无规共聚物纳米阵列 Cs+吸附

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多酸构筑的单分子磁体

化学学报 2013年第12期71卷 1575-1588页

作者：冯小佳李阳光张志明王恩波国家教育部多酸化学重点实验室东北师范大学化学学院长春130024 沈阳农业大学理学院沈阳110161

设计合成具有单分子磁体行为的分子磁性材料近年来受到广泛关注.合成单分子磁体的一个常用策略是利用有机多齿含氧或含氮配体将各种自旋载体组装成簇,使之具有高基态自旋值(S)和负的单轴磁各向异性值(D),进而满足形成单分子磁体所需的... 详细信息

设计合成具有单分子磁体行为的分子磁性材料近年来受到广泛关注.合成单分子磁体的一个常用策略是利用有机多齿含氧或含氮配体将各种自旋载体组装成簇,使之具有高基态自旋值(S)和负的单轴磁各向异性值(D),进而满足形成单分子磁体所需的磁能垒.令人感兴趣的是近年来多酸发展成为一类构筑新型单分子磁体的无机建筑基元.多酸是一类独特的具有富氧表面、可控的尺寸、形状和电荷的无机纳米级金属氧簇,同时,一系列缺位多酸衍生物能够结合各种过渡金属或稀土离子形成多核金属簇合物.近五年来,多酸已作为一类无机多齿含氧配体成功构筑系列具有单分子磁体行为的新型过渡金属簇合物、稀土簇合物和3d-4f杂金属簇合物.特别是一些缺位多酸配体能够为稀土离子提供完美的配体场,进而构筑新一代的单离子磁体.此外,高自旋、磁各向异性单元(如单分子磁体)还可被均匀分散在具有孔道特征的多酸三级结构中,形成具有单分子磁体行为的多酸基复合材料.最近,以多酸为模板构筑具有单分子磁体行为的多核簇合物也取得了新进展.本综述旨在对近五年来利用多酸构筑的单分子磁体化合物进行评论,重点阐述利用多酸设计合成单分子磁体的策略、多酸在单分子磁体化合物结构中的作用和优势,以及多酸构筑单分子磁体这一研究课题的发展前景.

关键词：多酸单分子磁体无机配体稀释剂模板

负载银纳米粒子的多酸银盐复合材料的可见光催化性能研究

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中国科学：化学 2017年第6期47卷 742-750页

作者：周文喆石洪飞冯小佳谭华桥王永慧李阳光东北师范大学化学学院吉林130024 沈阳农业大学理学院.沈阳110866

通过固相研磨法,选取具有不同中心杂原子的Keggin型多酸(H_3PW_(12)O_(40)、H_4SiW_(12)O_(40)、K_5BW_(12)O_(40))固体与硝酸银固体反应,制备得到了系列低溶解度的多酸银盐前驱体(Ag_nPOM).再以这类多酸银盐为基质,通过紫外光照,使其... 详细信息

通过固相研磨法,选取具有不同中心杂原子的Keggin型多酸(H_3PW_(12)O_(40)、H_4SiW_(12)O_(40)、K_5BW_(12)O_(40))固体与硝酸银固体反应,制备得到了系列低溶解度的多酸银盐前驱体(Ag_nPOM).再以这类多酸银盐为基质,通过紫外光照,使其中部分抗衡阳离子Ag^+原位还原生成金属Ag纳米粒子,进而可获得一系列具有不同Ag纳米粒子负载量的Ag_x^0/Ag_n^IPOM复合材料.固体漫反射光谱表明,Ag纳米粒子的表面等离子体(plasmon)共振吸收导致复合材料在可见光区域的吸收明显增加.这类复合材料在可见光照射下对光催化降解甲基橙和光还原Cr(Ⅵ)展现出高效、稳定的催化活性.随着阴离子所带电荷的增加,Ag纳米粒子的负载量明显增加,可见光吸收增强,因此光催化活性越高.Ag_x^0/Ag_5~IBW_(12)O_(40)展现最佳的光催化活性.

关键词：多酸银纳米粒子固相研磨法光催化剂可见光驱动

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碳纳米管限域多酸负极材料的储钠性能研究

碳纳米管限域多酸负极材料的储钠性能研究

作者：沙泉北京化工大学

学位级别：硕士

我国作为能源消费大国,不平衡的能源供需局面愈演愈烈。在习近平总书记提出的“双碳”目标的牵引下,开发新型清洁能源转换和储存技术是目前的重要任务。相比于传统的锂离子电池,钠资源储量更为丰富,且其作用机制与锂离子相似,因此,钠离... 详细信息

我国作为能源消费大国,不平衡的能源供需局面愈演愈烈。在习近平总书记提出的“双碳”目标的牵引下,开发新型清洁能源转换和储存技术是目前的重要任务。相比于传统的锂离子电池,钠资源储量更为丰富,且其作用机制与锂离子相似,因此,钠离子电池吸引了人们的关注。然而现阶段仍然缺少合适的负极材料来进一步提升电池性能,研发新型高效的钠离子电池负极材料已成为新能源发展的迫切需求。本论文基于多酸分子结构稳定、组成可调、氧化还原性质丰富等特点,围绕多酸基钠离子电池负极材料的结构设计,构筑了一系列碳纳米管限域的多酸负极材料,突破了多酸团簇在应用过程中易出现的聚集和流失等局限性,获得了良好的电化学储钠性能,阐明了限域多酸的结构、组成与储钠性能间的科学关联,揭示了碳管限域封装策略对多酸储钠行为的影响机制,为开发新型钠离子电池负极材料拓宽了思路。论文的主要研究内容如下:(1)构筑了一系列碳管限域Keggin型多酸复合材料,利用主客体间的电子转移驱动多酸在碳纳米管中的限域组装,获得了单分散的多酸分子簇,解决了多酸易溶解、易团聚等问题,从而实现了良好的电化学储钠性能,在750 mA g的电流密度下,比容量达210 mAh g,并表现出优异的循环稳定性和倍率性能。通过实验与理论计算相结合,证实了多酸不仅与碳纳米管间存在电子转移,其分子内部的电子也呈现出由中心向外转移的现象,因而使多酸团簇电子结构发生明显变化。外层桥氧原子电子云密度的增加,优化了Na与多酸间的相互作用,对电化学储钠性能影响显著。(2)构筑了一系列碳管限域钒多酸复合材料,发展了钒多酸在钠离子电池负极领域的应用,揭示了不同尺寸的多酸在碳管限域环境下对钠离子吸附能的变化。在前一章工作的基础上,以具有不同结构和尺寸的钒多酸为设计目标,利用静电相互作用将其封装于SWNT管内,创制了一系列POV@SWNT复合材料。结合理论计算,创新性地发现了碳管对多酸的限域效应在调节多酸的电子结构的同时,能够缓解多酸对Na过高的吸附能。随着钒多酸尺寸的增大,多酸分子与碳管内壁的接触面积增多,受碳管的限域影响也越大,电子结构调节程度也逐渐加强。因此,极大提升了POV@SWNT电极材料在充放电过程中的首次库伦效率。

关键词：多酸碳纳米管钠离子电池限域效应负极材料

基于多酸建筑单元复合材料的制备及其催化方面的研究

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基于多酸建筑单元复合材料的制备及其催化方面的研究

作者：王鑫婷长春理工大学

学位级别：硕士

多金属氧酸盐(polyoxometalates,简称POMs)阴离子是一种表面含有大量氧的过渡金属氧化物纳米团簇,由于其稳定的结构和潜在的实用价值,在多种领域受到了广泛的关注。其中由过渡金属离子连接的两个[PMoO]({PMo})半单元组成的沙漏型钼磷酸... 详细信息

多金属氧酸盐(polyoxometalates,简称POMs)阴离子是一种表面含有大量氧的过渡金属氧化物纳米团簇,由于其稳定的结构和潜在的实用价值,在多种领域受到了广泛的关注。其中由过渡金属离子连接的两个[PMoO]({PMo})半单元组成的沙漏型钼磷酸盐杂化物,其本身是完全还原的团簇而引起了人们的极大兴趣。全还原结构{PMo}中含有丰富的氧原子,赋予了多酸基晶体结构更多的配位点。此外,{PMo}结构中的Mo原子均处于+5价态,具有氧化还原特性。由此,本论文选择了一种配体与POMs及不同过渡金属离子合成了五种新型的多酸基杂化材料,并研究在电催化、质子传导及电化学传感方面的性质。1、合成了一种基于{PMo}的多酸基杂化材料(HL)[Zn(HPMoO)](CUST-571,L=1,4-双[(1H-咪唑-1-基)甲基]苯)。在85°C和98%相对湿度(relative humidity,简称RH)下,CUST-571的质子电导率为4.54×10 S cm,这也是由于含有N的配体L赋予了连续的质子传输途径。此外,本研究还证明了CUST-571具有良好的催化分解HO的性能,有利于提高燃料电池的寿命。2、通过水热反应合成了两种金属中心修饰的{PMo}基晶态材料(HL)[Co(PMoO)]·5HO(CUST-572)和[Mn(PMoO)]·5HO(CUST-573),作为高效的电化学检测超痕量Cr(VI)的催化剂。{PMo}金属簇与不同的过渡金属中心协同作用,在宽p H范围的电解质中具有对Cr(VI)的电化学检测性能、较高的选择性以及良好的化学稳定性。3、经一步水热法制备了两种多酸基杂化材料(HL)[Fe(PMoO)]·5HO(CUST-574)和(HL)HPO·(Mo O)(CUST-575),其结构中,CUST-574的过渡金属Fe原子与多酸簇表面的O原子配位形成二维多酸基金属有机框架,CUST-575中没有过渡金属。基于化合物中不同多酸簇的特性,通过实验发现CUST-574对氧化性物质NaNO和还原性物质抗坏血酸(AA)的电催化作用且均优于CUST-575。

关键词：多酸电催化质子导体电化学传感

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多酸基杂化材料的设计、合成及光电性能研究

多酸基杂化材料的设计、合成及光电性能研究

作者：迟家琪长春理工大学

学位级别：硕士

由过渡金属离子通过氧原子桥接组成的多金属氧酸盐(polyoxometalates,简称POMs)因具备独特特性,已广泛应用于多个领域。但多酸溶解度高,导致回收再利用不便,因此可将其与金属离子和有机配体结合形成杂化材料而改善这一缺点。由此,本论... 详细信息

由过渡金属离子通过氧原子桥接组成的多金属氧酸盐(polyoxometalates,简称POMs)因具备独特特性,已广泛应用于多个领域。但多酸溶解度高,导致回收再利用不便,因此可将其与金属离子和有机配体结合形成杂化材料而改善这一缺点。由此,本论文选择了两种柔性链状配体与POMs及过渡金属离子合成了五种新型的多酸基杂化材料,并研究在光电催化方面的性质。1、合成了一例多酸基杂化材料[Co(btrp)(HO)(β-MoO)]·HO(C1,btrp=1,3-双(1,2,4-三氮唑-1-基)丙烷)。实验发现C1对NO或HO具有电催化还原性质。同时也测试了C1在可见光条件下的光催化降解染料性质,发现其对染料降解具有良好的选择性且效果显著,并且可重复使用且结构稳定。2、通过水热反应合成了多酸基杂化材料[Ni(btrp)(HO)(β-MoO)]·HO(CUST-511)。用聚多巴胺包裹化合物后再高温碳化得到碳化物材料并测试其电解水产氢性质。实验发现,POMs中金属及配体中含有的N原子会在热解后生成MoC和N掺杂的碳层,二者协同作用提高HER性能。3、合成了一例多酸基金属有机框架材料[Co(HO)(btbu)(β-MoO)](CUST-512,btbu=1,4-双(1,2,4-三氮唑-1-基)丁烷),其结构中,多酸簇中的Mo原子直接与配体中的N原子配位且过渡金属Ni原子与多酸簇表面的O原子配位形成三维多酸基金属有机框架。基于化合物中多酸簇的特性,通过实验发现CUST-512对亚硝基有良好的电催化还原性质。4、经一步水热法制备了多酸基金属有机框架材料[Co(btrp)(HO)(PMoO)](CUST-513),解析结构发现在相同的合成条件下可生成两种不同结构。在可见光条件下测试CUST-513的光催化降解染料性质,发现化合物对染料具有良好的选择性光催化降解的性质。通过对催化后的化合物测试XRD和重复性实验发现,其结构稳定且具备良好的重复利用率。

关键词：多酸金属有机框架光催化电催化水热反应

多酸-中性红复合膜的制备及可调变的电致变色性能

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分子科学学报 2016年第3期32卷 215-219页

作者：刘树萍杨艳艳哈尔滨商业大学旅游烹饪学院化学中心黑龙江哈尔滨150076 吉林化工学院化学与制药工程学院吉林吉林132022

利用层接层自组装方法,将Keggin型多酸(PW_(12))和染料中性红(NR)制备成复合膜材料.采用紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、扫描电子显微镜(SEM)和循环伏安法(CV)等手段对复合材料的形貌和电致变色性能进行了表征.复合膜材料呈现出良好的电致... 详细信息

利用层接层自组装方法,将Keggin型多酸(PW_(12))和染料中性红(NR)制备成复合膜材料.采用紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、扫描电子显微镜(SEM)和循环伏安法(CV)等手段对复合材料的形貌和电致变色性能进行了表征.复合膜材料呈现出良好的电致变色性能,其光反差可达6.0%,着色效率高达14.6cm^2/C,着色与褪色时间分别为14.6和16.9s.而且,复合膜实现了深粉色、淡紫色和深紫色的可调变颜色变化.

关键词：电致变色多酸中性红层接层自组装

多酸纳米晶修饰的高分散性复合材料的制备及其在光伏器件中的应用

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多酸纳米晶修饰的高分散性复合材料的制备及其在光伏器件中的应用

作者：王雪梦东北师范大学

学位级别：硕士

为了减少化石能源的过度开采和使用,开发新型可持续能源的任务迫在眉睫。太阳能因其自身丰富、环保等特点引起了人们的广泛关注。染料敏化太阳能电池(DSSCs)作为第三代太阳能电池的重要组成成员相比于其他种类的太阳能电池具有自身特有... 详细信息

为了减少化石能源的过度开采和使用,开发新型可持续能源的任务迫在眉睫。太阳能因其自身丰富、环保等特点引起了人们的广泛关注。染料敏化太阳能电池(DSSCs)作为第三代太阳能电池的重要组成成员相比于其他种类的太阳能电池具有自身特有的优势,例如材料价格低廉,制作工艺简单等。但是DSSCs距离实际应用还有一段差距,提高DSSCs的实际应用性以及光电转换效率成为了研究者亟待解决的问题。有效的抑制电子空穴复合是提高DSSCs性能的重要手段。而抑制电子空穴复合最好的方法则是制备性能优异的光阳极。多金属氧酸盐(POMs)具有良好的传输和储存电子的能力,这一性质使其在光伏领域占据着重要地位。在这项工作中,我们探索了一种新的策略,通过改变POMs纳米粒子的形貌来抑制DSSCs中电子空穴复合,提高光阳极的染料吸附量,进而增加DSSCs的光电转换效率。具体工作如下:1.利用水热法制备出三种不同形貌的多酸纳米粒子,分别是具有空心结构的菱形十二面体十二钨磷酸纳米粒子(PW-H),实心结构菱形十二面体十二钨磷酸纳米粒子(PW-R)以及尺寸大约为15 nm的SiWCo,通过N吸附-脱附等温线、X射线光电子能谱、透射电镜和扫描电镜对样品进行了表征,结果表明纳米结构的POMs具有更大的表面积,有利于防止POMs的聚集并暴露更多活性位点。随后采用溶胶-凝胶法将POMs纳米粒子和TiO复合,形成高分散性的复合材料。尤其是在中空结构的POMs纳米粒子与TiO复合过程中,TiO颗粒原位生长在空心结构的内部和表面,使二者更大程度上实现完美结合。2.最后把制备好的复合纳米材料应用于DSSCs光阳极,通过对这些DSSCs系统的研究测试得到PW-R@TiO/DSSCs、PW-H@TiO/DSSCs和SiWCo@TiO/DSSCs的光电转换效率分别为7.28%、8.06%和7.76%。PW-H@TiO/DSSCs在本研究中PCE最高,比空白DSSCs(6.01%)高34%。这主要归功于高分散性的复合材料使POMs暴露更多的活性位点,有效的加速电子传输,延长电子寿命。总之,我们探索了一种新的策略,即采用不同形貌的多酸纳米材料设计出低成本、高效率的有光阳极材料,以达到抑制DSSCs中电子空穴复合问题,实现DSSCs效率的大幅提高。

关键词：多酸纳米晶中空结构光阳极染料敏化太阳能电池