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质子交换膜水化形貌的介观模拟研究

质子交换膜水化形貌的介观模拟研究

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作者：王继昊北京化工大学

学位级别：硕士

质子交换膜燃料电池作为一种高转换效率、零排放的绿色能源,被认为将在全球碳中和和未来社会发展中发挥重要作用。质子交换膜是它的核心部分,质子的传递在此发生。由于对膜形态及质子迁移的机理认识不足,影响了膜性能的提高。具有疏水... 详细信息

质子交换膜燃料电池作为一种高转换效率、零排放的绿色能源,被认为将在全球碳中和和未来社会发展中发挥重要作用。质子交换膜是它的核心部分,质子的传递在此发生。由于对膜形态及质子迁移的机理认识不足,影响了膜性能的提高。具有疏水主链与亲水侧链结构的质子交换膜中的质子传导通常依靠亲疏水相微相分离构成的质子传输通道。本文研究了改变主侧链化学结构、改变侧链亲水酸性基团类型、构建多酸侧链或掺杂小分子酸构筑多个质子结合位点以及采用新型磺化芳香族主链聚合物对质子交换膜水化形貌的影响。本文采用了耗散粒子动力学来研究此类问题。首先考察了三种具有不同主侧链长度的全氟磺酸膜Nafion,Dow与Aciplex。三种膜都呈现出随着水含量的增加模拟形貌从孤立的水团簇到相互连通的水通道的转变,但模拟形貌各有不同,Nafion似乎表现出更宽更连续的亲水通道。当量重量的增加带来了水团簇尺寸的减小与更高的水分散,这与更长的主链带来的高结晶度相关。之后,作者研究了磺酸、磷酸、甲基磷酸、羧酸以及咪唑功能化烷基作为侧链终止基团的离聚物的水化形貌,水的扩散速度也被近似表示。在这之中,磷酸终止的离聚物Ⅱ表现出和离聚物Ⅰ相似的团簇尺寸与比其更快的水扩散,而甲基磷酸终止的离聚物Ⅲ与咪唑功能化烷基终止的离聚物V则相比于Ⅰ都表现出较小的团簇尺寸。但二者在低水含量下仍能保持较快的水扩散。羧酸终止的离聚物Ⅳ对于水含量的依赖性不大,即使在低水含量下仍能保持更大的团簇尺寸与水的扩散速度。对于具有多酸侧链离聚物水化形貌的研究中,两个磺酸基团导致质子结合位点增多,水更容易在膜内分散分布,这带来了较小的团簇尺寸与更快的水扩散。除此之外,我们也通过将其与磺酸改性的二氧化硅共混的方式来构筑多个酸性基团。混合膜显示出与Nafion类似的团簇尺寸,水的扩散速度则明显更高。对于磺化聚醚醚酮,低水含量下随着磺化度增加水团簇尺寸变大但变化不明显,水含量的增加显著提高团簇尺寸。此外,我们通过加入聚醚砜构建分子间的亲疏水性差异得到了具有更大团簇尺寸的复合膜。作者希望本文的研究工作对新型质子交换膜的开发具有一定的借鉴作用。

关键词：全氟磺酸膜水含量酸性基团多酸侧链磺化聚醚醚酮耗散粒子动力学

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