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基于铜纳米团簇多色荧光探针检测四环素类抗生素的研究

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基于铜纳米团簇多色荧光探针检测四环素类抗生素的研究

作者：奚亚华河南理工大学

学位级别：硕士

荧光传感器因其具有易于观察、操作便捷、特异性强等优势,已成为检测分析等多个研究领域的不二选择。铜纳米簇（CuNCs）因其具有荧光强、粒径小、生物相容性好和毒性低等优点,已逐渐成为研究者重点关注的发光材料,目前已被广泛应用于不... 详细信息

荧光传感器因其具有易于观察、操作便捷、特异性强等优势,已成为检测分析等多个研究领域的不二选择。铜纳米簇（CuNCs）因其具有荧光强、粒径小、生物相容性好和毒性低等优点,已逐渐成为研究者重点关注的发光材料,目前已被广泛应用于不同类型化学物质的检测分析中。不同类型的稳定剂会影响CuNCs的粒径尺寸和荧光强度,在本论文中选择稳定性好且富含氨基酸的牛血清白蛋白（BSA）合成CuNCs。因CuNCs独特的光电特性,荧光发射波长会随着反应条件变化而变化,所以可以在不同条件下检测四环素类抗生素。本研究主要内容如下:（1）采用氨基粘土（AC）对BSA稳定的蓝色荧光发射CuNCs进行表面改性（AC@BSA-CuNCs）,再利用辅助配体柠檬酸（Cit）与Eu3+螯合配位,形成配合物（Cit-Eu）将Eu3+接枝到AC@BSA-CuNCs表面构成多色荧光探针（AC@BSA-CuNCs-Cit-Eu）。当有四环素（TC）存在时,AC@BSA-CuNCs的蓝色荧光没有显著变化,而随着TC浓度的增加,由于TC与Eu3+之间的能量转移,使Eu3+的特征红色荧光发射强度显著增大,在紫外灯（365 nm）的照射下,荧光颜色逐渐由蓝色变为红色;当TC浓度大于13μM时,TC与Eu3+的配位达到饱和,被CuNCs表面的BSA敏化,紫外灯下荧光颜色逐渐由红色变为绿色。该多色荧光探针具有超高灵敏度、大浓度范围、高可视化检测的优点,检测限低至3.04 n M,并成功应用于湖水、牛奶、蜂蜜和牛血清白蛋白等实际样品的检测研究中。此外,还开发了一种低成本、便捷的滤纸传感器,与智能手机的色度分析APP相结合对TC进行智能化检测。（2）合成BSA稳定的红色荧光发射BSA-CuNCs作为多色荧光纳米探针,用于高灵敏、可视化检测金霉素（CTC）。CTC基于内滤效应促使BSA-CuNCs的红色荧光发生猝灭,而CTC可进入到BSA构造出的三维疏水腔中被BSA敏化,使CTC在535 nm处荧光发射强度增大,在紫外灯下呈现出绿色荧光发射。检测范围为0～70μM,检测限为12.01 n M,同时能够在多种具有相似结构的抗生素中高选择性的检测CTC。在蜂蜜、牛奶、湖水和牛血清白蛋白等四种样品中对CTC具有良好的检测效果。此外借助聚乙烯醇树脂（PVA）发光薄膜和智能手机APP,完成了对CTC的智能可视化检测。图50幅,表9个,参考文献182篇。

关键词：荧光传感器铜纳米簇多色荧光四环素金霉素

多色荧光纸质传感器及对重金属离子现场快速可视化定量检测

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多色荧光纸质传感器及对重金属离子现场快速可视化定量检测

作者：王海倩合肥工业大学

学位级别：硕士

铅离子和镉离子是典型的两种重金属离子,具有高毒性和持续的生物累积性,对环境有极大危害。因此,构建快速定量检测铅离子和镉离子的方法对环境保护具有重大意义。多色荧光探针一般含有两个及以上发射峰,通过分析发射强度比对环境影响提... 详细信息

铅离子和镉离子是典型的两种重金属离子,具有高毒性和持续的生物累积性,对环境有极大危害。因此,构建快速定量检测铅离子和镉离子的方法对环境保护具有重大意义。多色荧光探针一般含有两个及以上发射峰,通过分析发射强度比对环境影响提供内置校正,可以大大提高检测精度。纸质传感器便携、成本低、可操作性强,在不借助额外手段情况下能够实现对分析物可视化检测,但在定量分析方面存在困难。针对以上问题,本文借助碳点、金纳米团簇(Au NCs)和发光氧化石墨烯三种材料独特的荧光性质和识别能力,分别构建对铅离子和镉离子特异性响应的多色荧光探针,并研究多色荧光纸质传感器对铅离子和镉离子进行现场快速可视化定量检测的效果,主要内容如下:(1)多色荧光纸质传感器对铅离子现场快速可视化定量检测设计合成多色荧光碳点,研究碳点对铅离子的响应。将对铅离子响应的碳点作为信号探针,以另一种对铅离子不响应且荧光颜色不同的碳点作为参比探针,通过优化混合比例构建多色荧光探针。实验结果发现,多色探针初显稳定的蓝色荧光,铅离子存在时,蓝色荧光被猝灭而红色荧光不变,在紫外灯下可肉眼观察到由蓝到红的宽色度变化。另外,铅离子浓度与荧光强度比(I/I)具有良好的线性关系,检测限低至2.89 n M,远低于WHO规定饮用水中铅离子最低允许含量(0.01 mg/L),且探针具有较好的选择性和抗干扰能力,反应过程5 min即可完成。利用喷墨打印技术制备荧光纸质传感器,发现纸质传感器荧光颜色随铅离子浓度发生明显变化,可实现快速可视化检测铅离子。利用智能手机识别荧光颜色的RGB值,分析铅离子浓度与B/R值的数据得到良好的线性关系,检测限为45.86n M。实际水样的加标回收实验得到92.8%～115.2%的高回收率,证明利用多色荧光纸质传感器进行现场快速可视化定量检测铅离子的方法具有实用性。(2)多色荧光纸质传感器对镉离子现场快速可视化定量检测设计合成多色荧光纳米材料,并研究其对镉离子的响应。结果发现金纳米团簇的橙红色荧光可被镉离子特异性增强,而乙二胺修饰的发光氧化石墨烯(EDA-GO)比较稳定不受镉离子影响,因此选择二者作为构建多色荧光探针的材料。通过引入铜离子(Cu)优化多色荧光探针的可视化效果与选择性,加入镉离子后可在紫外灯下观察到探针显著从蓝色变为红色,同时发现镉离子浓度与荧光强度比(I/I)具有良好的线性关系,检测限低至33.3 n M,具有高选择性和高抗干扰能力,检测过程7 min左右即可完成。通过喷墨打印技术制备的荧光纸质传感器检测镉离子时可发生明显的荧光颜色改变,能够实现镉离子的可视化检测。进一步利用智能手机识别荧光颜色的RGB值,发现镉离子浓度与R/B值之间存在一定线性关系,能够实现快速定量检测,检测限计算结果为0.1μM,低于中国食品安全国家标准(GB 2762-2017)中规定镉在大米中的最高允许限量(0.2mg/kg)。另外,镉离子在大米样品中的加标回收率为91.4%～99.3%,证明多色荧光纸质传感器对镉离子现场快速可视化定量检测的方法具有实用性。

关键词：多色荧光纸质传感器铅离子镉离子快速定量检测

新型水溶性多色荧光碳点的制备及细胞成像研究

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分析测试学报 2014年第4期33卷 380-386页

作者：李欣彤吴晶张德蒙谭明乾马小军辽宁师范大学化学化工学院辽宁大连116029 中国科学院大连化学物理研究所生物技术部辽宁大连116023

以鸡蛋清和牛奶分别与葡萄糖进行水热反应,制备水溶性多色荧光碳点,通过膜和柱层析分离纯化,利用透射电子显微镜（TEM）、紫外吸收光谱（UV）、荧光光谱（FL）、红外光谱（FTIR）等技术对所制备碳纳米粒子的粒径大小、吸收光谱、发光性... 详细信息

以鸡蛋清和牛奶分别与葡萄糖进行水热反应,制备水溶性多色荧光碳点,通过膜和柱层析分离纯化,利用透射电子显微镜（TEM）、紫外吸收光谱（UV）、荧光光谱（FL）、红外光谱（FTIR）等技术对所制备碳纳米粒子的粒径大小、吸收光谱、发光性质、表面基团进行表征.将所制备的碳点与小鼠黑色素瘤细胞共孵育,进行细胞成像应用评价.结果表明：制备的两种水溶性荧光碳点平均粒径分别为2.5 nm和4.9 nm,可在紫外灯下发出明亮的荧光,紫外最大吸收波长为250 nm.基于鸡蛋清或牛奶与葡萄糖反应制备的多色荧光碳量子点具有良好水溶性,其荧光光谱最大发射波长分别在410 nm和400nm处,同时在660～800 nm激发波长范围内具有上转换性质,且荧光发射光谱随着激发光波长的增加发生红移.红外光谱表明存在—COOH、-NH2和-OH基团.细胞成像结果表明,在405 nm或488 nm激光照射下,所制备的碳点在细胞内的荧光成像清晰可见,而且在碳点浓度小于2.5 mg/mL时,均表现出较低的细胞毒性.

关键词：水溶性荧光碳点多色荧光细胞成像

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杂原子掺杂多色荧光碳点的制备和性质研究

杂原子掺杂多色荧光碳点的制备和性质研究

作者：于明波大连理工大学

学位级别：硕士

荧光碳点(CDs)是一种新型的荧光纳米材料,由于CDs的尺寸较小,一般小于10 nm,使得它具有特定的量子限域效应,而且具有良好的荧光性质和生物相容性,克服了传统量子点高毒性的缺点。因此,荧光CDs在生物成像、化学传感、光催化等相关领域具... 详细信息

荧光碳点(CDs)是一种新型的荧光纳米材料,由于CDs的尺寸较小,一般小于10 nm,使得它具有特定的量子限域效应,而且具有良好的荧光性质和生物相容性,克服了传统量子点高毒性的缺点。因此,荧光CDs在生物成像、化学传感、光催化等相关领域具有很大的应用潜力。在CDs的制备过程中,通过掺杂杂原子来改进CDs的光学性质被证明是一种有效的方式。本论文主要研究通过掺杂非金属元素制备不同发射波长的CDs,并改善荧光性质。具体工作如下:1利用商业炭黑作为碳源,采用物理提取的方式得到氧掺杂蓝色荧光CDs(O-CDs)。O-CDs的荧光发射波长表现出激发依赖的性质,最大发射波长400 nm,通过透射电子显微镜(TEM)对提取的O-CDs进行表征,结果表明其平均粒径为2.39 nm。红外光谱(FT-IR)和X-射线光电子能谱分析(XPS)结果显示,O-CDs表面几乎没有亲水基团,主要是碳和氧两种元素。2使用间苯二胺和巯基丁二酸作为前驱体,水热法合成高荧光量子产率(QY)的氮硫掺杂绿色荧光CDs(N,S-CDs),QY高达66.84%。由于N,S-CDs对溶液pH有很好的响应,故将N,S-CDs应用于pH传感。TEM结果显示N,S-CDs为球形或者类球形的结构,分散均匀,平均尺寸为2.44 nm,通过FT-IR和XPS分析,证明N,S元素被成功的掺杂到CDs中,N,S-CDs表面还有游离的氨基和巯基。作为pH开关,N,S-CDs酸性条件下荧光增强,碱性条件下减弱,可以重复使用。3在上一个工作的基础上,只采用邻苯二胺作为前驱体来提供氮源,通过固相反应合成氮掺杂红色荧光CDs(N-CDs),N-CDs的发射波长具有激发不依赖的性质,同时最大激发波长为537 nm,最大发射波长为597 nm,由于N-CDs的最大激发波长在可见光范围内,固N-CDs可用可见光源激发,我们成功用手机的手电筒对N-CDs进行激发,同样得到了明亮的红色荧光。TEM结果显示N-CDs具有很好的分散性,平均尺寸为2.59nm,通过FT-IR和XPS分析,证明N元素被成功的掺杂到CDs中,并且氧含量很少。

关键词：荧光碳点(CDs) 杂原子掺杂多色荧光 pH传感

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多色荧光ZnSe量子点的制备

多色荧光ZnSe量子点的制备

2013年全国高分子学术论文报告会

作者：王春雷东南大学电子科学与工程学院先进光子学中心

＜正＞多色荧光编码微球在生物标记、显示等领域具有重要意义。传统的多色荧光编码微球主要是将几种单一荧光颜色量子点溶涨到聚合物微球内部或者组装在微球表面实现多色功能。这种微球尺寸较大,限制了微球在纳尺度环境中的应用。本文... 详细信息

＜正＞多色荧光编码微球在生物标记、显示等领域具有重要意义。传统的多色荧光编码微球主要是将几种单一荧光颜色量子点溶涨到聚合物微球内部或者组装在微球表面实现多色功能。这种微球尺寸较大,限制了微球在纳尺度环境中的应用。本文我们通过利用掺杂和核壳技术制备出了具有多荧光峰的MnSe:ZnSe多色量子点。实验结果表明成核温度能够控制了MnSe

关键词：量子点多色荧光荧光编码

多色荧光超支化聚氨基酯的合成及其自组装研究

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多色荧光超支化聚氨基酯的合成及其自组装研究

中国化学会第十七届全国胶体与界面化学学术会议

作者：杜玉群白天原璐瑶冯维旭赵艳颜红侠高分子科学与技术省重点实验室西北工业大学理学院

近年来,不含π-π共轭结构的非传统发光聚合物由于其潜在的应用前景引起了越来越多的关注。目前报道的大部分此类材料的光谱发射都集中在蓝光区域,而很少有报道过多色发光现象。因此,我们通过简便一锅法的A2+B3型酯交换缩聚反应,成功的... 详细信息

近年来,不含π-π共轭结构的非传统发光聚合物由于其潜在的应用前景引起了越来越多的关注。目前报道的大部分此类材料的光谱发射都集中在蓝光区域,而很少有报道过多色发光现象。因此,我们通过简便一锅法的A2+B3型酯交换缩聚反应,成功的合成出了能发多色荧光的超支化聚氨基酯（HPAE）。当用不同的激发波长激发时,纯的HPAE可以发射蓝色,绿色以及红色的多色荧光。更令人意外的是,HPAE在水中可以自组装成超分子HPAE,从而能调控其溶液的荧光强度。HPAE在较低的浓度时,可以组装成尺寸较大且均匀的球形颗粒。此时,溶液的荧光强度达到最高。而溶液浓度较高时,由于HPAE较长的分子链容易缠结,从而阻碍了HPAE分子的进一步的自组装,使得形成了颗粒较小且随机分散的球形颗粒。对应的荧光强度降低,而其发射进行了红移。

关键词：超支化聚氨基酯非传统发光聚合物多色荧光自组装

多色荧光实时检测细胞内具有可逆催化活性的生物酶

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多色荧光实时检测细胞内具有可逆催化活性的生物酶

第十五届全国光化学学术讨论会

作者：仉华冯北斗牛慧玉刘俊维王魁河南师范大学化学化工学院

应用荧光进行生化分析与生物成像是生命分析化学研究领域的重要光化学手段。通过改造荧光分子结构,调控其选择性、生物相容性、激发态释能途径,实现荧光探针对专一细胞株、细胞器、生物大分子检测与成像功能的提升。根据识别前后分子内... 详细信息

应用荧光进行生化分析与生物成像是生命分析化学研究领域的重要光化学手段。通过改造荧光分子结构,调控其选择性、生物相容性、激发态释能途径,实现荧光探针对专一细胞株、细胞器、生物大分子检测与成像功能的提升。根据识别前后分子内电子转移机理,构建系列可逆反应型荧光有机小分子,解决了生物酶水解与合成双催化活性的精准测量与生物成像问题。

关键词：多色荧光实时检测可逆催化活性生物酶

多色荧光PCR技术与酶切信号放大法检测人乳头瘤病毒的比较

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中国妇幼保健 2015年第10期30卷 1617-1620页

作者：劳小斌孙尔维全树绿邱春嫦温旺荣南方医科大学第三附属医院实验医学中心暨南大学附属第一医院临床医学检验中心

目的:比较多色荧光PCR技术与酶切信号放大法两种常用的高危型人乳头瘤病毒(HR-HPV)的检测方法。方法:将546例妇女生殖道宫颈脱落细胞标本按组织病理结果分为宫颈炎组,宫颈上皮内瘤变(CIN)Ⅰ组、Ⅱ组、Ⅲ组和湿疣组。采用多色荧光PCR技... 详细信息

目的:比较多色荧光PCR技术与酶切信号放大法两种常用的高危型人乳头瘤病毒(HR-HPV)的检测方法。方法:将546例妇女生殖道宫颈脱落细胞标本按组织病理结果分为宫颈炎组,宫颈上皮内瘤变(CIN)Ⅰ组、Ⅱ组、Ⅲ组和湿疣组。采用多色荧光PCR技术与酶切信号放大法分别检测这些标本中的高危型HPV,并对HPV 16和HPV 18进行分型,比较两种不同方法各组检测结果的一致性。结果:多色荧光PCR技术和酶切信号放大法两种方法检测高危型HPV的一致性极好,总符合率为96.88%,总Kappa指数(KI)为0.936,宫颈炎组KI为0.914,CINⅠ、Ⅱ、Ⅲ组KI分别为0.854、0.922、1.000,湿疣组KI为0.933。结论:多色荧光PCR技术和酶切信号放大法两种检验方法具有极好的一致性,都是检测HPV感染的有效手段。

关键词：多色荧光 PCR 技术酶切信号放大法人乳头瘤病毒

多色荧光探针用于监测线粒体DNA中损伤位点

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多色荧光探针用于监测线粒体DNA中损伤位点

第一届全国光功能材料青年学者研讨会2018

作者：冯北斗王亚甫仉华河南师范大学化学化工学院

AP位点是由内源活性氧（ROS）引起的最常见的DNA损伤形式之一,线粒体DNA中AP位点的过量产生与许多疾病的发生发展密切相关[1,2]。然而,在疾病发生和发展过程中,AP位点在mtDNA中的作用和生物活性尚未完全揭示。因此,实时原位准确监测线粒... 详细信息

AP位点是由内源活性氧（ROS）引起的最常见的DNA损伤形式之一,线粒体DNA中AP位点的过量产生与许多疾病的发生发展密切相关[1,2]。然而,在疾病发生和发展过程中,AP位点在mtDNA中的作用和生物活性尚未完全揭示。因此,实时原位准确监测线粒体DNA中的AP位点对于阐明其在相关疾病中的作用具有重要意义。在本工作中,首次反应限速步骤,设计出对活细胞mtDNA中AP位点具有优异的选择性和高灵敏的多色荧光探针。在活细胞成像中（图1a）,探针荧光强度与时间（图1b）和每个通道mtDNA中的AP位点浓度（图1c）之间存在良好的线性关系。利用该探针,可以通过mtDNA中的AP位点生成来精确评估活细胞中氧化损伤的程度,进而可用于阐明在相关疾病中由内源性活性氧（ROS）引起的AP位点的生理作用。

关键词：限速步骤 AP位点 mtDNA 多色荧光