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金属离子掺杂Cs2AgInCl6双钙钛矿纳米晶的制备与多色可调发光性能研究

金属离子掺杂Cs2AgInCl6双钙钛矿纳米晶的制备与多色可调发光性能...

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作者：崔恩典西南大学

学位级别：硕士

近年来,卤铅铯钙钛矿纳米晶因其出色的光电性能、高的缺陷容忍性和易于溶液处理特性而被广泛用于太阳能电池、发光二极管(LED)、闪烁体和光电探测器等光电器件中。然而,铅的固有毒性和较差的环境稳定性限制了卤铅铯钙钛矿纳米晶在绿色... 详细信息

近年来,卤铅铯钙钛矿纳米晶因其出色的光电性能、高的缺陷容忍性和易于溶液处理特性而被广泛用于太阳能电池、发光二极管(LED)、闪烁体和光电探测器等光电器件中。然而,铅的固有毒性和较差的环境稳定性限制了卤铅铯钙钛矿纳米晶在绿色光电方面的应用。为了解决这个问题,研究人员利用无毒的金属离子取代卤铅铯钙钛矿中的铅离子,得到了环境稳定的无铅钙钛矿材料。金属离子掺杂不仅可以提高无铅钙钛矿纳米晶的结构稳定性,而且可以优化光学性能使其获得多色可调的发光性能,这对因宇称禁戒跃迁而导致发光性能较差的无铅双钙钛矿纳米晶意义重大。本文以CsAgInCl无铅双钙钛矿纳米晶为研究对象,通过金属离子或稀土离子的掺杂,对CsAgInCl双钙钛矿纳米晶的光学性能和电子结构进行调控,具体研究内容和结果如下:(1)稀土掺杂CsAgInCl双钙钛矿纳米晶的可调谐发光性质及其机理本工作通过改进的热注射法制备了Eu、Tb掺杂的CsAgInCl纳米晶,建立了基质中自陷激子(STEs)的本征发射与稀土离子间的关系,实现了双钙钛矿纳米晶在可见光区的调谐发光。通过实验分析和密度泛函理论(DFT)计算表明:Tb、Eu掺杂占据了CsAgInCl晶格中的In位点,改变了其电子结构,使其光学带隙变大。此外,Tb、Eu掺杂可以抑制无铅双钙钛矿缺陷的形成,提高其结构稳定性。未掺杂的CsAgInCl纳米晶在300 nm激发下发出微弱的白光;而Tb、Eu掺杂的纳米晶,可以在不同条件下(激发波长或掺杂浓度)将其发光颜色从白光调谐为绿光或红光。(2)核壳结构金属离子掺杂双模式发光CsAgInCl双钙钛矿纳米晶的制备及其防伪应用本工作通过热注射法合成了Bi或Yb、Er掺杂的CsAgInCl纳米晶。CsAgInCl:Bi纳米晶在370 nm激发下显示出明亮的下转移宽带橙光发射,并通过实验分析阐释了其发光的机理。CsAgInCl:Yb,Er纳米晶在980 nm激发下显示出上转换的绿光发射。选取CsAgInCl:Bi纳米晶作为核,CsAgInCl:Yb,Er纳米晶作为壳,构建了CsAgInCl:Bi@CsAgInCl:Yb,Er核壳纳米晶。制备的核壳纳米晶不仅可在紫外光激发下产生下转移的宽带STEs橙光发射,而且可以在近红外光激发下实现上转换的绿光发射。此外,CsAgInCl核壳纳米晶改善了无铅双钙钛矿的水稳定性和光稳定性,可将其用作发光油墨绘制双模防伪标签,显示了其在防伪和信息储存领域的应用前景。综上所述,本论文通过离子掺杂对CsAgInCl双钙钛矿纳米晶的光学性能进行调控,系统的分析了其发光机理。构建的CsAgInCl基核壳纳米晶可实现下转移和上转换的双模发光,进一步提高了无铅钙钛矿纳米晶的光热水稳定性,为制备新型光电功能材料提供了新的思路。

关键词： Cs2AgInCl6 纳米晶金属离子掺杂多色可调发光

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镧系掺杂NaREF4（RE=Gd,Y,Lu）的固相合成及其发光性质研究

镧系掺杂NaREF4（RE=Gd,Y,Lu）的固相合成及其发光性质研究

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作者：徐美娥云南师范大学

学位级别：硕士

镧系掺杂的发光材料具有独特的光学性能,在平面显示发光器件、生物标记和成像、增强太阳能电池等领域都有应用。特别是无机氟化物,因其具有声子能量低和化学稳定性好等特点而备受关注。论文采用NaREF4:(RE=Gd,Y,Lu)作为基质材料,主要利... 详细信息

镧系掺杂的发光材料具有独特的光学性能,在平面显示发光器件、生物标记和成像、增强太阳能电池等领域都有应用。特别是无机氟化物,因其具有声子能量低和化学稳定性好等特点而备受关注。论文采用NaREF4:(RE=Gd,Y,Lu)作为基质材料,主要利用中温固相法得到了不同形貌的四氟化物。通过单掺杂,共掺杂,三掺杂得到 NaREF4:xLn3+(RE=Gd,Y,Lu;Ln3+=Dy3+,Tb3+,Eu3+)系列多种发光效果优良的荧光粉。并采用X-射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、荧光光谱等仪器(PL)对荧光粉的物相结构、形貌尺寸、发光性能进行了研究。主要研究内容如下:1.采用固相法在100-300℃的条件下反应5-10 h成功制备得到NaREF4:xLn3+(RE=Gd,Y,Lu;Ln3+=Dy3+,Tb3+,Eu3+)系列荧光粉。将得到的样品在400-500℃下进行退火处理。XRD结果表明:退火处理后样品的衍射峰更尖锐且结晶更好。光谱结果表明:NaREF4:xDy3+的特征发射为4F9/2→6H15/2(478 nm)。NaREF4:xTb3+的特征发射为5D4→7F5(543 nm)。NaREF4:xEu3+的绿色特征发射为5D0→7F1(591 nm)。多数情况下退火处理能提高样品的发射强度。2.经500℃退火处理过的NaGdF4:xEu3+系列样品,当Eu3+掺杂浓度较低时,Eu3+不仅可以从较低的5D0能级发射,还可以从较高的激发态5D1,2,3发射。论文探究了 Gd3+与Dy3+、Tb3+和Eu3+之间可能存在的能量传递。从而制备了一系列共掺杂和三掺杂的多色荧光粉:NaGdF4:0.05Dy3+,xTb3+、NaGdF4:0.07Tb3+,xEu3+、NaGdF4:0.04Dy3+,0.04Tb3+,xEu3+。随着 Eu3+掺杂量的增大NaGdF4:0.07Tb3+,xEu3+样品的发光颜色由绿色、黄色趋于橙红色区域,NaGdF4:0.04Dy3+,0.04Tb3+,xEu3+样品的发光颜色由蓝绿色、黄色趋向于橙红色。3.光谱结果表明:在 350 nm 激发波长下 NaREF4:0.05Dy3+,xTb3+(RE=Y,Lu)系列荧光粉中同时存在Dy3+和Tb3+的特征发射。论文采用中温固相法成功制备Dy3+、Tb3+和 Eu3+三掺杂的荧光粉 NaREF4:0.05Dy3+,0.05Tb3+,xEu3+(RE=Y,Lu)且样品的发光颜色由蓝绿色趋于白色区域,这实现了多种离子的共同发射。4.比较 NaREF4:xLn3+(RE=Gd,Y,Lu;Ln3+=Dy3+,Tb3+,Eu3+)三个系列的色度坐标可以发现,样品的发光颜色与基质材料、镧系离子掺杂浓度和退火有关,其中退火的影响较小。三掺杂样品中Dy3+离子将能量传递给Tb3+离子,Tb3+离子将能量传递给Eu3+离子实现了多种离子的共同发射。通过改变掺杂离子种类、浓度和退火可以得到多色荧光粉。

关键词：稀土氟化物中温固相反应共/三掺杂多色可调发光发光性能

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稀土氟化物多色荧光粉的合成、性质及能量传递

稀土氟化物多色荧光粉的合成、性质及能量传递

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作者：李红兰长春理工大学

学位级别：硕士

钆基氟化物由于具有较低声子能、高电离度、较高电阻系数等特点而被认为是最有效的多功能发光材料,可实现荧光粉的多色可调发光,从而用于激光防伪、生物标记、核磁共振、太阳能电池、激光技术以及FED、LED红、绿、蓝全色显示领域等。本... 详细信息

钆基氟化物由于具有较低声子能、高电离度、较高电阻系数等特点而被认为是最有效的多功能发光材料,可实现荧光粉的多色可调发光,从而用于激光防伪、生物标记、核磁共振、太阳能电池、激光技术以及FED、LED红、绿、蓝全色显示领域等。本文以BaGdF5和BaGdF为基质,通过掺杂Eu、Tb、Yb、Er、Dy、Ho和Tm等稀土离子成功合成具有多色可调发光和顺磁性质的多功能纳米荧光粉。研究内容如下:利用简单的一步水热法,合成了Eu/Tb掺杂的BaGdF5纳米荧光粉。BaGdF5:Eu和BaGdF5:Tb纳米荧光粉分别发出橙红光和绿光。在BaGdF5:Eu,Tb纳米荧光粉中,Gd将部分能量分别传递给Eu和Tb离子,并且Tb离子将部分能量传递给Eu离子,其能量传递机理为四极-四极相互作用。同时,BaGdF5和BaGdF5:Eu/Tb纳米荧光粉均具有顺磁性。以柠檬酸三钠(Cit)为表面活性剂,采用水热法成功制备了Yb,Er,Eu三掺的BaGdF5纳米荧光粉。柠檬酸三钠修饰的BaGdF5:Yb,Er/Eu样品的上转换发光强度明显增强,在274 nm紫外光和980 nm近红外光激发下分别发出橙光和绿光,实现了双模式、颜色可调发光,并且研究了BaGdF5和BaGd0.78F5:0.2Yb,0.02Er的顺磁性质。Yb,Er,Eu三掺的BaGd F5纳米荧光粉在274 nm激发下,Gd将部分能量传递给Eu。然而BaGdF5:Yb,Er,Eu纳米荧光粉在980 nm激光激发下,Yb将部分能量分别传递给Eu和Er,其上转换发光机理为两光子吸收过程。利用水热法,成功合成了BaGdF:Eu/Dy,BaGdF:Yb/Ho和BaGdF:Yb/Tm纳米荧光粉。BaGdF:Eu/Dy在274 nm激发下发黄光、蓝光、蓝绿光和白光,Gd将部分能量分别传递给Eu和Dy离子;BaGdF:Yb/Ho在980 nm激光激发下发绿光,Yb将部分能量传递给Ho,其发光机理为两光子吸收过程。BaGdF:Yb,Tm纳米荧光粉在355 nm或980 nm近红外激光激发下都发出明亮的蓝光,实现了双模式发光。BaGdF:Yb,Tm在上转换发光中,Yb将部分能量传递给Tm,其上转换发光机理为三光子吸收过程。并且,CTAB表面修饰和Yb敏化剂的引用可以增强BaGdF:Yb/Ho和BaGdF:Yb/Tm的上转换发光强度。同时,研究了BaGdF、BaGdF:Eu,Dy、BaGdF:Yb,Ho和BaGdF:Yb,Tm纳米荧光粉的顺磁性。

关键词：钆基氟化物多色可调发光能量传递磁性

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