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TPE羧酸衍生物/线型含氮配体双组分氢键有机框架结构设计及相关性能研究

TPE羧酸衍生物/线型含氮配体双组分氢键有机框架结构设计及相关性...

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作者：戴仁军福建师范大学

学位级别：硕士

自金属阳离子和有机分子配体构建多孔网络结构的金属有机框架材料和多孔配位聚合物被报道以来,利用有机小分子配体通过分子间作用力构建具有有序结构的晶体材料引起了人们的强烈兴趣和关注。有机框架材料已被广泛应用于选择性气体分离/... 详细信息

自金属阳离子和有机分子配体构建多孔网络结构的金属有机框架材料和多孔配位聚合物被报道以来,利用有机小分子配体通过分子间作用力构建具有有序结构的晶体材料引起了人们的强烈兴趣和关注。有机框架材料已被广泛应用于选择性气体分离/储存、质子传导、催化、分子识别、光学和生物医学等多种领域。其中就包括了氢键有机框架(HOFs)、超分子有机框架(SOFs)、金属有机框架(MOFs)、多孔有机盐(POSs)、多孔分子晶体(PMCs)或有机晶态材料(COMs)。与其他多孔材料相比,氢键有机框架材料具有独特的溶液可加工性、高结晶结构、良好的可回收性、易于纯化等自身固有的优势,但是又由于氢键的灵活和较弱的键能等特点通常使HOFs变得脆弱,难以保持永久的孔隙,这大大阻碍了这类材料的开发和应用。因此,开发稳定且拥有高性能的氢键有机框架材料成为了新时代材料领域一个热门的研究命题。本论文中,我们利用有机四苯乙烯羧酸衍生物和线型有机含氮分子作为配体,合成了具有不同结构的氢键有机框架材料,并通过改变羧酸配体的结合位点,线型含氮分子的不同结构,设计出了不同结构的材料。利用4,4',4'',4'''-(蒽-9,10-二亚基二(甲二亚基))四苯甲酸和双吡啶丙烷分子在溶剂中自组装获得了由溶剂调控晶体荧光发射的FJU-182,我们通过X射线光电子能谱和电子顺磁共振测试解释了其荧光变化的机理,并得到了经光照改变的其电子导电性的晶体材料,并在紫外检测上得到了应用。文中涉及到的线型含氮分子包括1,3-双吡啶丙烷,(E)-1,2-(4-基甲基)偶氮吡啶,偶氮吡啶,双吡啶乙烯,双吡啶乙烷,[1,1'-联苯]-4,4'-二甲脒,通过自组装的方式合成了10种有机晶态材料。丰富的配体选择进一步拓展了氢键有机框架材料的合成子应用,同时也丰富了晶体网络工程。我们利用单晶X射线衍射,X-射线粉末衍射,傅里叶变换红外光谱,热重分析,元素分析,紫外漫反射,X射线光电子能谱等手段对晶态材料进行了表征,根据不同的结构研究了材料的电子导电、荧光响应等性质,并进一步分析了应用机理。同时我们从大量的结构数据中分析得到了较为理想的多组分氢键有机框架材料的分子设计方式,利用“大小结合,刚柔并济”的设计理念,选用具有电荷辅助氢键作用的羧酸-含氮配体为氢键基序。为获得功能多样的,稳定性良好的晶态多孔材料提供了新的案例。

关键词：氢键有机框架材料电荷辅助氢键荧光发射电子导电多组分共晶结构设计四苯乙烯衍生物

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