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中国科学：化学 2020年第2期50卷 223-234页

作者：白张君申升陈浪区泽堂尹双凤湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082 福州大学石油化工学院福州350002

苯甲醛广泛应用于香精香料、染料、医药、农药、助剂等精细化工领域和合成材料工业中.采用多相光催化氧化甲苯制备苯甲醛,具有反应条件相对温和、产物选择性较高、催化剂与反应液的分离较容易等优点,正逐渐受到重视.本文从光催化反应机... 详细信息

苯甲醛广泛应用于香精香料、染料、医药、农药、助剂等精细化工领域和合成材料工业中.采用多相光催化氧化甲苯制备苯甲醛,具有反应条件相对温和、产物选择性较高、催化剂与反应液的分离较容易等优点,正逐渐受到重视.本文从光催化反应机制、催化剂类型(包括TiO2基、Bi基、Cd S基、g-C3N4基等)等方面进行综述和总结,分析了近10年来甲苯光催化选择性氧化的研究进展,最后结合本课题组在该方面的研究积累和认识,对甲苯光催化选择性氧化高效催化剂设计、制备以及光催化反应机制和高效光催化反应器的研发等方面进行了展望.

关键词：光催化甲苯选择性氧化苯甲醛多相光催化

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多相光催化C-H键的活化及其在精细化学品合成上的研究

多相光催化C-H键的活化及其在精细化学品合成上的研究

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作者：胡祖杰重庆工商大学

学位级别：硕士

发展绿色化学过程和清洁能源是确保人类社会可持续发展的紧迫任务。作为一种环境友好的催化工艺,多相光催化因其反应条件简单、能耗低、易分离等优点已经逐渐为精细化学品绿色合成和清洁能源生产拉开了序幕。此外,直接活化有机分子中最... 详细信息

发展绿色化学过程和清洁能源是确保人类社会可持续发展的紧迫任务。作为一种环境友好的催化工艺,多相光催化因其反应条件简单、能耗低、易分离等优点已经逐渐为精细化学品绿色合成和清洁能源生产拉开了序幕。此外,直接活化有机分子中最常见的C-H键来构建其他惰性化学键（C-C/C=N/C-S）,也已经成为一种有吸引力的绿色合成途径。然而如何在温和、简洁且无需贵金属等温和条件下实现C-H活化仍具有相当大的挑战性。因此将多相光催化与C-H活化相结合以探索精细化学品合成是一条很好前景的研究方向。（1）通过不同方法制备了不同形貌的CdS并利用煅烧的方法引入S空位（Sv-CdS NRs）。SEM、TEM、HRTEM、XRD、XPS和EPR表征显示Sv-CdS NRs具有棒状形貌、CdS六方相的特征晶面和S空位缺陷特征。光电化学表征表明Sv-CdS NRs六方相晶体中极化偶极矩与内部极化电场的形成促进了光生载流子的迁移。在四氢呋喃（THF）与苯乙炔的光催化反应中,Sv-CdS NRs获得了高达95%的转化率。基于电子、空穴和自由基等捕获实验提出了反应机理。除含氧杂环物和烯烃/炔烃的偶联外,Sv-CdS NRs还能通过C-H活化构建C-C/C=N/C-S化学键,如:激活DMF的spC-H并与烯烃形成C-C键;激活苄胺spC-H构建C=N键并同时产氢;苄硫醇的S-H键和苯乙炔/苯乙烯的C-H键可以被激活以构建C-S键;以及苯/甲苯可以与CO反应生成羧酸。（2）采用回流法和Stober法分别制备CdSe QDs和球形Si O,并利用静电自组装的方法构建了CdSe QDs/B-Si O纳米复合材料。XRD、SEM、TEM和HRTEM证实了CdSe QDs/B-Si O具有稳定的球形Si O特征和平均粒径为2.5 nm的CdSe QDs。FT-IR、XPS等测试证明了巯基丙酸和支化聚乙烯亚胺分别对CdSe QDs和Si O的修饰及静电自组装作用。UV vis-DRS、EIS和瞬态光电流等光电测试表明Si O的引入明显影响CdSe QDs催化材料光吸收能力和电子-空穴对的分离传输效率。所制备的CdSe QDs/B-Si O复合光催化材料在可见光、绿色溶剂HO和无贵金属的温和条件下首次高效地实现了光催化木质素油C-H活化及CO还原制燃油前驱体与合成气（H+CO）。基于电子、空穴和自由基等捕获实验提出了反应机理。在该多相光催化系统中,球形Si O通过近场散射显著增强了CdSe QDs/B-Si O复合光催化材料光吸收能力和光生载流子的产生;此外,结合固体紫外分析发现,溶剂辅助的Si O的近场散射效应在多相光催化中对促进光吸收具有重要作用。本研究为可再生燃料的合成提供了一条很有前途的策略,展现了多相光催化直接应用于柴油前驱体和清洁能源生产的光明前景。综上,我们设计合成了富含S空位的Sv-CdS NRs和CdSe QDs负载在Si O上的CdSe QDs/B-Si O光催化纳米复合材料。所开发的光催化材料在多相光催化C-H活化构筑精细化学品以及清洁能源生产的光催化反应中表现出优异的光催化性能。通过系列实验与表征研究了这些光催化反应的机理。

关键词：多相光催化 C-H活化 CdS CdSe

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多相光催化高选择性合成腈及胺类化合物的研究

多相光催化高选择性合成腈及胺类化合物的研究

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作者：鲜陈胜中南民族大学

学位级别：硕士

生物质资源具有储量丰富、可再生等特点，是传统化石资源的理想替代品。利用催化方法将生物质及其衍生物转化为高附加值化学品是生物质资源增值利用的重要途径之一。有机含氮化合物，如腈和胺等，在合成、制药、精细化工等领域有着广泛... 详细信息

生物质资源具有储量丰富、可再生等特点，是传统化石资源的理想替代品。利用催化方法将生物质及其衍生物转化为高附加值化学品是生物质资源增值利用的重要途径之一。有机含氮化合物，如腈和胺等，在合成、制药、精细化工等领域有着广泛应用。因此，以含氧生物质平台物为原料合成腈和胺类化合物具有应用前景和潜在价值。传统热催化方法一般需要高温高压条件，亟需发展温和高效的生物质含氧化合物选择性转化为腈和胺类化学品的新方法，然而极具挑战。　　多相光催化由于条件温和的特点成为近年来热点研究方向，包括光催化产氢、二氧化碳还原、污染物降解等，但多相光催化生物质转化鲜有报道。因此，发展多相光催化生物质转化的新路线具有重要研究意义。本研究聚焦于生物质转化课题，开展了光催化生物质基醇、醛选择性构建C≡N、C=N和C-N的相关工作。主要内容包括:　　（一）通过简单的浸渍-煅烧法制备了铁修饰二氧化钛光催化剂（Fe/TiC2）,以溴化铵（NH4Br）为添加剂，在常温常压、氧气-氨气为混合气条件下，催化生物质醇高效、选择性地合成了腈类化合物。以苯甲醇为底物，在太阳光照射下，苯腈产率可达80.3％,且反应体系具有广泛的底物普适性，包括芳香醇、杂环醇、脂肪醇等。控制实验与表征手段证明了铁的修饰增强了二氧化钛表面的路易斯酸性，促进反应中间体吸附，提高了反应活性（苯腈产率由2.3％提高到36.6％）;氧气作为氧化剂，生成超氧自由基（·O2-），提取Cα-H产生活性碳中心自由基中间体，进而脱氢氧化;NH4Br在反应过程中被氧化产生溴自由基（Br·），Br·与·O2-协同作用，极大提高了反应效率（苯腈产率由36.6％提高到99.0％）。本工作首次在多相光催化领域提出了Br·与·O2-协同作用氧化的反应机理。　　（二）通过简单的溶剂热法制备了硫化镉（CdS）纳米片、纳米棒、纳米球等光催化材料，并合理筛选出了CdS纳米片为最佳光催化剂，在可见光下（420nmLED）,以甲酸-甲酸钠（HCOOH-HCOONa）为氢源，硝基化合物为氮源，将醛类化合物转化为胺类化合物。通过调控溶剂，实现了产物亚胺和仲胺的高选择性合成。控制实验结果显示，当溶剂为乙腈时，亚胺为主要偶联产物，产率为90.4％（优化产率可达99.0％）。当溶剂为甲醇时，仲胺为主要偶联产物，产率为81.3％（优化产率可达90.0％）。该反应体系避免了苛刻的条件与贵金属的使用，实现了仅通过调控溶剂即可高选择性合成两种高附加值含氮化学品的科研目标。

关键词：多相光催化生物质转化含氮化合物高选择性反应机理

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太阳能多相光催化法在废水处理中的应用研究评述

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太阳能学报 1999年第2期20卷 220-225页

作者：李芳柏古国榜华南理工大学化工学院

概述了光催化反应动力学研究进展和阻碍太阳能多相光催化工业应用的主要问题及其解决途径。现有的规模化应用表明，太阳能多相光催化法比传统方法处理成本低，研制开发高活性光催化剂、优良的载体。

关键词：太阳能多相光催化动力学废水处理

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低碳烷烃的多相光催化选择氧化

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分子催化 2000年第6期14卷 477-482页

作者：陈希慧李树本中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州730000 广西大学化学化工学院南宁530004

许多含氧有机物如醇、醛、酮等，是化学工业的重要原料。利用分子氧氧化烷烃生产含氧有机物，是化学工业的一个重要过程。低碳烷烃催化部分氧化的过程往往伴随着初级产物的自氧化，从而导致选择性降低。为了减少反应初级产物的自氧化，... 详细信息

许多含氧有机物如醇、醛、酮等，是化学工业的重要原料。利用分子氧氧化烷烃生产含氧有机物，是化学工业的一个重要过程。低碳烷烃催化部分氧化的过程往往伴随着初级产物的自氧化，从而导致选择性降低。为了减少反应初级产物的自氧化，反应必须维持在烷烃低转化的条件下进行~[1]。设计并合成直接将低碳烷烃中的C-H键有效地选择活化的催化剂，是目前催化学科面临的一个艰巨任务~[2.3]。对于光催化来说，一度被寄于厚望的、以金属有机复合物及盐类~[4～6]催化低碳烷烃选择氧化为含氧有机物的需氧化过程也面临许多困难~[7]，作为研究克服需氧氧过程存在问题的一种方法，以氧化物或负载在孔载体上的氧化物半导体光催化低碳烷烃选择氧化，近年来取得了一定的进展。本文将介绍近年来氧化物半导体光催化低碳烷烃选择氧化研究方面的进展。

关键词：选择氧化低碳烷烃多相光催化

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多相光催化在环境污染治理应用中的关键基础问题研究

多相光催化在环境污染治理应用中的关键基础问题研究

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2000'全国光催化学术会议

作者：付贤智福州大学光催化研究所

＜正＞一、光催化研究的发展现状和关键基础问题环境污染的控制与治理是人类二十一世纪面临和亟待解决的重大课题。在众多环境污染治理技术中,以半导体氧化物为催化剂的多相光催化过程以其室温深度反应及可直接利用太阳光作为光源来活... 详细信息

＜正＞一、光催化研究的发展现状和关键基础问题环境污染的控制与治理是人类二十一世纪面临和亟待解决的重大课题。在众多环境污染治理技术中,以半导体氧化物为催化剂的多相光催化过程以其室温深度反应及可直接利用太阳光作为光源来活化催化剂、驱动氧化-还原反应等独特性能而成为一种理想的环境污染治理技术,具有氧化分解有机污染物、还原重金属离子、除具、防腐、杀菌

关键词：多相光催化环境污染治理太阳光光催化光催化剂负载化

来源： cnki会议评论

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多相光催化在有机合成中的应用探讨

多相光催化在有机合成中的应用探讨

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第十一届全国环境催化与环境材料学术会议

作者：陈浪尹双凤湖南大学化学化工学院

将光催化技术应用于有机合成反应中,不仅拓展了光催化的应用领域,而且已成为有机合成研究的新亮点。已有研究表明,光催化在多种有机反应中表现出高选择性、温和的反应条件等优势;但目前报道的有机合成光催化剂存在可见光响应弱(多相光... 详细信息

将光催化技术应用于有机合成反应中,不仅拓展了光催化的应用领域,而且已成为有机合成研究的新亮点。已有研究表明,光催化在多种有机反应中表现出高选择性、温和的反应条件等优势;但目前报道的有机合成光催化剂存在可见光响应弱(多相光催化剂)、价格昂贵、催化效率低、与反应体系分离困难(均相光催化剂)等不足。[1]我们通过光催化剂的结构设计、载流子迁移通道的构筑以及能带调控等方式研制高效多相可见光催化剂,并将其应用于高附加值含氧有机化学品的制备。

关键词：多相光催化有机合成选择性氧化光催化剂

来源： cnki会议评论