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无机多孔固态电解质—正极组件及其在锂—空气电池中的应用

无机多孔固态电解质—正极组件及其在锂—空气电池中的应用

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作者：李博杰南京大学

学位级别：硕士

在过去的十多年,锂离子电池得到了长足的发展。从小的便携电子设备到大的用电体系如混合动力汽车都有其应用。但目前锂离子电池由于其有限的能量密度满足不了电动汽车长距离行驶的需求。而尽管锂-空气电池具有很高的理论能量密度,但仍... 详细信息

在过去的十多年,锂离子电池得到了长足的发展。从小的便携电子设备到大的用电体系如混合动力汽车都有其应用。但目前锂离子电池由于其有限的能量密度满足不了电动汽车长距离行驶的需求。而尽管锂-空气电池具有很高的理论能量密度,但仍在许多方面如电化学性能、安全性等存在问题。其中,一些本质的问题均来自于采用了易燃易挥发的有机液态电解质。固态锂-空气电池采用固态电解质代替有机液态电解质,安全性有了很大提高。但同时,固态电解质也带来了许多新问题包括固态电解质自身稳定性差电导率低、正极反应动力学差、界面阻抗大。我们主要针对正极以及电解质的一些问题进行了研究。固态电解质是固态锂-空气电池最重要的组成部分。我们首先通过调整原料中Li2CO3的含量合成了离子电导率最高为1.43×10-4 S c-1的lagp电解质片。在合成的片子中,只有不加过量锂的lagp离子电导率低于10-4S cm-1。除了lagp,我们还根据烧结时间、球磨转速、锂源的不同分别合成了 LLZTO电解质片。锂离子电导率最高的达到2.32×10-4S cm-1。其中将锂源Li2CO3改成LiOH·H20,对杂相La2Zr2O7的抑制作用最有效。但由LiOH·H2O制得的LLZTO片子电导率只有1.05×10-4 S cm-1。为了避免LLZTO和空气反应,我们将LLZTO片储存在氩气手套箱,但是电导率衰减了一半。考虑到空气稳定性,在后面的实验中我们不会使用LLZTO。在得到了 lagp后,我们用淀粉作为造孔剂制备了带孔的lagp片,孔直径基本在10μm以上。用简单的一步烧结制得了多孔正极和电解质一体的lagp框架。其界面接触良好,整体离子电导率为4.58×10-5 Scm-1。之后采用四种碳源在700 ℃下的碳化进行碳包覆。糖类碳源包覆的碳载量更高,电池的电化学性能也更好。基于蔗糖包碳的固态锂-空气电池放电容量可以达到842 mAh g-1。由于上述的固态锂-空气电池性能较差,我们尝试制备了基于多孔lagp和离子液体电解质LiTFSI-PYR14TFSI复合电解质的准固态锂-空气电池。该复合电解质厚度只有约50 μm,离子电导率为6.33×10-4 S cm-1。离子液体PYR14TFSI的引入可以促进充电反应的进行,使得充电平台降到了 3.2 V。采用这个复合电解质的准固态锂-空气电池可以在1000 mAh g-1条件下以100 mA g-1的电流密度定容充放10圈以上。

关键词：锂-空气电池固态电解质多孔lagp 离子电导率

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