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多孔石墨烯基酶生物传感器在检测残留农药中的研究

多孔石墨烯基酶生物传感器在检测残留农药中的研究

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作者：赵瑞霞山西大学

学位级别：硕士

为了保护农作物不受有害生物的威胁,化学农药被普遍使用。其中具有代表性的有机磷农药与氨基甲酸酯类农药,会对人体产生巨大的危害。因此,亟需发展一种快速、灵敏、简便、可靠的检测农残的方法。乙酰胆碱酯酶(AChE)电化学生物传感器因... 详细信息

为了保护农作物不受有害生物的威胁,化学农药被普遍使用。其中具有代表性的有机磷农药与氨基甲酸酯类农药,会对人体产生巨大的危害。因此,亟需发展一种快速、灵敏、简便、可靠的检测农残的方法。乙酰胆碱酯酶(AChE)电化学生物传感器因其灵敏度高、操作简便、成本低、响应迅速而备受关注。本论文制备了三种多孔碳材料,然后以其为基底构建了乙酰胆碱酯酶生物传感器,并用于有机磷及氨基甲酸酯类农药的检测。具体研究内容及结果为:(1)用一步水热法合成多孔氧化石墨烯HGO,利用多孔氧化石墨烯构造高性能的AChE/HGO/GCE生物传感器。多孔氧化石墨烯有效地促进了电子转移速率并增加了活性表面积,为AChE的固定提供了合适的微环境。在最佳条件下,将AChE/HGO/GCE用于农药对氧磷的检测,线性范围为105 ng mL,检出限为5 ng mL。在实物样品的检测中较为可靠。(2)将乙酰胆碱酯酶固定在多孔石墨烯(HG)修饰的电极表面,得到AChE/HG/GCE生物传感器。多孔石墨烯既具有丰富的多孔结构,且导电性较好,有助于提高AChE/HG/GCE检测农药的灵敏度。在最佳条件下,将构建的AChE/HG/GCE用于农药西维因的检测,线性范围为6070 ng mL,检出限为30 ng mL。(3)用水热法成功制备氨基修饰的多孔氮掺杂石墨烯(NH-PNRGO),不仅保持了多孔石墨烯特有的物理性质,并且氨基有助于乙酰胆碱酯酶的固定。制备的AChE/CHIT-NH-PNRGO/GCE生物传感器对农药卡巴呋喃检测的线性范围为:0.051 ng mL,检出限为0.025 ng mL。

关键词：农药残留酶生物传感器多孔氧化石墨烯多孔氮掺杂石墨烯

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二维材料负载型硫化钼催化剂的制备及其电析氢性能研究

二维材料负载型硫化钼催化剂的制备及其电析氢性能研究

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作者：隽鹏天津大学

学位级别：硕士

氢气被认为是新世纪的一种能源载体,而电解水是实现高效产氢的重要途径之一。硫化钼有望替代贵金属成为一种廉价且高效的电催化析氢反应(HER)催化剂。然而,其有限活性位点和不理想的导电性限制了它在HER中的应用。相关研究工作已表明,... 详细信息

氢气被认为是新世纪的一种能源载体,而电解水是实现高效产氢的重要途径之一。硫化钼有望替代贵金属成为一种廉价且高效的电催化析氢反应(HER)催化剂。然而,其有限活性位点和不理想的导电性限制了它在HER中的应用。相关研究工作已表明,将导电性高、比表面积大的载体材料与硫化钼复合,可有效提升硫化钼的HER催化反应性能。因此,本论文探索了多孔氮掺杂石墨烯和MXenes二维材料负载型硫化钼催化剂的制备方法,并系统考察其HER催化性能。论文的主要研究内容及结果如下:(1)首先通过一锅法制备得到多孔氮掺杂的石墨烯载体,并将具有丰富硫活性位点的多硫化钼(Mo S)通过热分解法生长在其基面,从而合成出具有特殊结构和形貌的复合材料(Mo S@CN)。实验表明,多孔氮掺杂的石墨烯的加入促使了电荷快速传递和电解液高效渗透,所掺入的氮原子可作为Mo S的成核位点,并有效抑制了Mo S的团聚,进而暴露更多活跃的桥接S位点。在0.5 M HSO中,Mo S@CN催化剂展示出优异的HER性能,当电流密度为100m A cm时,它的电位值仅为256 m V,并且其Tafel斜率值很小,为49 m V dec。此外,Mo S@CN还具有良好的电化学稳定性。(2)利用LiF和HCl对TiAl C的刻蚀剥离制备TiCT纳米片,并将其作为硫化钼的生长基底,通过硫代钼酸铵的快速热分解,实现非化学计量的Mo S均匀地生长在TiCT纳米片上,制备出Mo S-TiCT复合材料。研究表明,TiCT的导入使Mo S暴露更多的催化活性位点,并加快了该复合材料的电荷转移速率,使其在0.5 M HSO中的HER活性得到显著提升。Mo S-TiCT只需要240 m V的过电位就可实现10 m A cm的电流密度,相应的Tafel斜率为88 m V dec。同时,TiCT有效地降低了Mo S在催化过程中的团聚现象,进一步提高了催化剂的稳定性。

关键词：硫化钼多孔氮掺杂石墨烯 MXenes 二维材料电催化析氢

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