检索结果-南通市图书馆

作者：谷伟上海应用技术大学

学位级别：硕士

随着我国工业化进程的稳步推进,环境与能源的安全问题已逐渐成为人们所关注的焦点。挥发性有机物(VOCs)作为与人类接触最为频繁的环境污染物之一,其给人体和环境均带来了不同程度的安全风险。吸附及光催化技术作为两种重要的VOCs去除技... 详细信息

随着我国工业化进程的稳步推进,环境与能源的安全问题已逐渐成为人们所关注的焦点。挥发性有机物(VOCs)作为与人类接触最为频繁的环境污染物之一,其给人体和环境均带来了不同程度的安全风险。吸附及光催化技术作为两种重要的VOCs去除技术,因其对VOCs的去除均有着低能耗以及无二次污染等优点而被广泛使用。本论文基于第一性原理的密度泛函理论(DFT)与反应分子动力学(Reaxff-MD)相结合的方法,研究了以甲醛为代表的VOCs在水与氧气干扰下的单层CN表面所形成的多元吸附体系的吸附特性,探讨了单层原始及Fe原子掺杂CN体系在可见光下的光催化潜力,为新型VOCs吸附及光催化剂的设计提供了一定的理论指导。得出主要结论如下:(1)研究了单层CN表面对甲醛单分子的吸附特性。结果表明,甲醛分子在距离CN平面约1.251(?)的单层CN内部大孔洞处会发生剧烈的振荡吸附现象。在整个吸附过程中,甲醛分子内部的C=O键由吸附前的1.203(?)增加到1.235(?),C-H键则从1.100(?)增加至1.105(?)。单个甲醛分子整体所处的平面与单层CN上表面则产生了约70°左右夹角的稳定吸附构型。单层CN对单个甲醛分子的吸附能为-0.675 eV,其数值相对较低,单层CN对单个甲醛分子的吸附过程是一个弱吸附过程。(2)研究了单层CN表面对氧气、水以及甲醛的多元吸附特性。结果表明,在HCHOCN体系的一元吸附过程中,其体系内部甲醛分子的键长均不同程度的被拉伸,且在单层CN内部的大孔洞处发生了聚合吸附现象。通过计算得到HCHO-CN体系的一元吸附能为-0.675 eV,其数值较低,因此HCHO-CN体系在单层CN表面的吸附是一种弱吸附作用。而O-HCHO-CN体系的二元吸附能为-4.557 eV,其是由于氧气的存在促进了单层CN表面对HCHO-CN体系的一元吸附作用,导致了O-HCHO-CN吸附体系内二元吸附能的升高。HO-HCHO-CN体系内的二元吸附能为-1.467 eV,其是由于水分子的存在干扰了单层CN表面对甲醛分子的吸附作用,使得体系内吸附能较低,导致了整个HO-HCHO-CN体系在单层CN表面的二元吸附呈现出弱吸附作用。O-HOHCHO-CN体系的三元吸附能为-6.467 eV,其是依然由于体系内部水分子的存在,影响了CN表面对甲醛分子的吸附作用,但氧气分子却转变为两者之间的“粘合剂”,进而促进了CN表面对甲醛分子的吸附,使得体系内吸附能较高,进而导致O-HO-HCHOCN体系在单层CN表面的三元吸附展现出强吸附作用。(3)研究了单层原始及Fe原子掺杂CN体系在可见光下的光催化潜力。结果表明,单层Fe原子掺杂CN体系的形成能为-4.57 eV,说明其掺杂过程是能量降低的过程,表明该反应在热力学上是可行的。在掺杂Fe原子后,原始CN的带隙宽度从1.811eV降低为0.384 eV,其使得电子从价带到导带跃迁所需的能量减少,进而增强了掺杂体系在可见光中的催化潜力。由Mulliken原子电荷及PDOS的计算结果可知,Fe原子与单层CN之间有很强的相互作用,表明了Fe原子在CN内可形成较稳定的掺杂体系。从光吸收谱可知,单层Fe原子掺杂CN体系在可见光以及红外区域的光吸收能力增强,且在可见光区域的提升趋势最为明显,而在近可见光区域460 nm处还出现新的吸收峰,这一现象说明Fe原子的掺杂促进了单层CN对可见光的利用特性,进一步提升了体系对光能的吸收转化能力。单层Fe原子掺杂CN体系的导带底(CBM)能级值为-0.687V(NHE),其数值明显低于O被还原为·O的氧化还原电位(-0.046 V)以及原始CN的能级值(-0.062 V),表明了单层Fe原子掺杂CN体系具有更强产生超氧自由基的潜力。

关键词： VOCs C2N 反应分子动力学密度泛函理论多元吸附

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Langmuir吸附等温线方程的改进及其在沸石吸附重金属中的应用

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有色金属（冶炼部分） 2020年第4期 84-92页

作者：张晓陈晨程婷王津南叶晨昊邓琴江苏开放大学环境生态学院南京210017 南京大学盐城环保技术与工程研究院江苏盐城224005 江苏科技大学环境与化学工程学院江苏镇江212018 南京大学污染控制与资源化国家重点实验室南京210093

从试验数据分析出发,基于经典Langmuir吸附等温线方程,通过引入虚拟重金属离子和平衡吸附面积分配参数的概念,并将传统的平衡吸附量概念转化为平衡吸附面积,成功建立了可用于分析重金属离子在沸石材料上多元吸附过程的改进式半经验吸附... 详细信息

从试验数据分析出发,基于经典Langmuir吸附等温线方程,通过引入虚拟重金属离子和平衡吸附面积分配参数的概念,并将传统的平衡吸附量概念转化为平衡吸附面积,成功建立了可用于分析重金属离子在沸石材料上多元吸附过程的改进式半经验吸附等温线方程和数据分析方法,并应用到重金属元素(Cu、Pb、Cd、Ni)在合成沸石上的吸附过程,结果令人满意。方程拟合结果表明:在一元吸附体系下,四种重金属离子的极限吸附面积顺序依次为Ni^2+>Cu^2+>Pb^2+>Cd^2+。在多元吸附体系中,由于重金属离子间的相互干扰,重金属离子的总极限吸附面积均小于各重金属离子在一元吸附体系下的极限吸附面积之和。在任何多元吸附系统中,无论初始浓度高低,Cu离子均占有吸附面积分配的优势,且随着初始浓度的增加其优势愈加明显或至少保持相对稳定。Pb离子的竞争优势主要体现在较高初始浓度,并且也随着初始浓度的增加而增加。Cd离子和Ni离子的优势地位则主要体现在较低初始浓度,且随着初始浓度的增加而逐步降低。

关键词： Langmuir 半经验式改进吸附等温线多元吸附重金属沸石

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