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中国环境科学 2018年第4期38卷 1280-1286页

作者：白李一段钰锋丁卫科胡鹏韦红旗张君东南大学能源热转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京210096 淮北师范大学化学与材料科学学院安徽淮北235000

在固定床吸附实验台上对低温等离子改性前后的复合钙基吸附剂进行脱汞实验,深入探究SO_2和O_2对具有较高孔隙率和比表面积的复合钙基吸附剂脱汞性能的影响.并通过多种表征手段和方法分析复合钙基吸附剂对Hg0的吸附机理.实验结果表明,由... 详细信息

在固定床吸附实验台上对低温等离子改性前后的复合钙基吸附剂进行脱汞实验,深入探究SO_2和O_2对具有较高孔隙率和比表面积的复合钙基吸附剂脱汞性能的影响.并通过多种表征手段和方法分析复合钙基吸附剂对Hg0的吸附机理.实验结果表明,由于等离子改性提高了吸附剂表面的含氧官能团的相对含量,经等离子改性的复合钙基吸附剂的脱汞效率有明显提高.在N2+0.07%SO_2+6%O_2气氛下,吸附剂脱汞效率相比于无氧气氛由23.7%增至91.2%,吸附剂脱汞效率明显提高.此时吸附剂表面的羟基、酯基官能团作为主要反应活性位点,而羰基官能团的作用不明显.O_2的存在促使活性炭表面由碳原子不饱和键形成的活性位增加,促进了Hg0的吸附,同时生成多种汞化合物.随着SO_2浓度升至0.15%,改性复合钙基吸附剂表面活性位再次出现不足,此时SO_2抢夺Hg0的吸附位点,脱汞效率降至23.3%.

关键词：低温等离子复合钙基吸附剂脱汞含氧官能团

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低温等离子改性复合钙基吸附剂烟气脱硫实验研究

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化工进展 2017年第3期36卷 1107-1112页

作者：丁卫科段钰锋张君赵文广孙益刘猛东南大学能源热转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京210096

低温等离子技术对固体吸附剂表面具有明显的改性作用,为研究低温等离子改性对复合钙基吸附剂脱硫的影响,并开发高效的脱硫吸附剂,分别制取了不同比例的活性炭/复合钙基吸附剂(AC/CaO),并在固定床吸附实验台上进行脱硫实验,探究配比、吸... 详细信息

低温等离子技术对固体吸附剂表面具有明显的改性作用,为研究低温等离子改性对复合钙基吸附剂脱硫的影响,并开发高效的脱硫吸附剂,分别制取了不同比例的活性炭/复合钙基吸附剂(AC/CaO),并在固定床吸附实验台上进行脱硫实验,探究配比、吸附温度、O_2浓度对SO_2吸附效果的影响。在优化的实验条件下,进一步探究低温等离子改性对复合钙基吸附剂脱硫的影响。结果表明,在最佳实验条件下,复合钙基吸附剂对SO_2的单位质量吸附量达到24.89mg/g,大于纯CaO的脱硫效果;通过低温等离子处理后的复合钙基吸附剂拥有更高的SO_2脱除效率,与未改性复合钙基吸附剂相比,单位质量吸附量提高了61.7%;在SO_2和NO的竞争脱除反应中,经过低温等离子改性后,复合钙基吸附剂脱除污染物向着有利于脱除SO_2的方向发展。

关键词：低温等离子复合钙基吸附剂脱硫

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低温等离子体改性吸附剂烟气脱汞脱硫实验研究

低温等离子体改性吸附剂烟气脱汞脱硫实验研究

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作者：丁卫科东南大学

学位级别：硕士

燃煤电厂是粉尘、NO、SO和汞的主要人为污染源,我国作为世界上最大的燃煤生产与消费国,由此引发的环境污染问题已引起社会的高度关注。活性炭喷射脱汞技术(ACI)是目前最为成熟的脱汞技术,但成本高、再生效果差。开发高效、经济的脱汞协... 详细信息

燃煤电厂是粉尘、NO、SO和汞的主要人为污染源,我国作为世界上最大的燃煤生产与消费国,由此引发的环境污染问题已引起社会的高度关注。活性炭喷射脱汞技术(ACI)是目前最为成熟的脱汞技术,但成本高、再生效果差。开发高效、经济的脱汞协同多种污染物联合脱除技术具有重要的研究意义。低温等离子体技术是国际上公认的具有较大市场潜力和良好应用前景的烟气污染物处理新技术,具有效率高、系统简单、无二次污染等优点。本文以燃煤烟气脱汞协同脱硫为目的,通过低温等离子改性技术强化吸附剂的脱汞脱硫效果,探究低温等离子体改性对复合钙基吸附剂脱汞协同脱硫性能的影响。在固定床吸附实验装置上探讨了原始活性炭(AC)的脱汞性能,搭建了低温等离子体改性实验装置并对活性炭进行等离子体改性,探究等离子体改性条件对脱汞性能的影响,利用BET、SEM-EDS等表征手段探究其实验机理。结果表明:AC表面活性位点的化学吸附是汞吸附的控制步,经低温等离子体处理后具有较好的脱汞性能,功率30W,改性10 min条件下吸附剂的脱汞效率最佳,改性后单位质量汞吸附量提高了约80%。在N2气氛下对AC进行等离子改性效果一般,在空气和02气氛下改性,含氧官能团明显增多,脱汞效率提高。在HC1气氛下等离子改性形成了 C-C1键,提高了 AC的氧化能力。为制备良好的脱汞脱硫吸附剂,通过AC与氧化钙水合制备一种复合钙基吸附剂,通过等离子改性强化吸附剂的脱汞脱硫性能。实验结果表明:AC与氧化钙水合后,氧化钙粘附在AC表面,当AC与氧化钙质量比为1、水合时间为1 h、水合温度为70℃时制备的复合钙基吸附剂脱汞效果最佳。复合钙基吸附剂经低温等离子体改性,其表面产生了明显的蚀刻作用,低温等离子体放电产生的高能电子、自由基等与吸附剂表面发生撞击,增加了复合钙基吸附剂表面的含氧官能团数量,40W条件下低温等离子改性10 min的复合钙基吸附剂脱汞效率及单位质量吸附剂对汞的吸附量相对于未改性吸附剂分别提高40.7%和34.7%。O2促进复合钙基吸附剂的脱硫效果,NO与SO存在较强的竞争吸附,经过低温等离子改性后,复合钙基吸附剂脱除污染物向着有利于脱除SO的方向发展。在氧气浓度6%的气氛下,700ppm的SO促进了 AC、复合钙基吸附剂和氧化钙对汞的吸附,低温等离子改性复合钙基吸附剂脱汞效率由67.2%提高到91.2%,原因在于等离子改性增加了复合钙基吸附剂表面的含氧官能团,增加了吸附剂吸附零价汞的活性位点,提高脱汞效率。吸附温度在120℃时,SO在低浓度下对脱汞的促进效果相对较弱,在700ppm和1000ppm时,脱汞效率较长时间维持在90%以上,SO对复合钙基吸附剂脱汞有明显促进作用。在相对较高的浓度下,SO对改性复合钙基吸附剂的脱汞有较大抑制作用,这主要受到吸附剂表面含氧官能团及SO与Hg0的竞争吸附等综合作用的影响。02在复合钙基吸附剂协同脱除Hg0与SO的实验中发挥着重要的作用,加入02后吸附剂脱汞效率由23.7%增加至91.2%,脱硫效率也有所增加,主要由于02增加了吸附剂表面的羰基和内酯基等官能团的数量,同时促进吸附剂对SO的脱除。

关键词：低温等离子(NTP) 活性炭复合钙基吸附剂吸附剂改性脱汞脱硫

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钙镁铝氧化物的高温演化及其对CaO捕集CO2能力的影响

钙镁铝氧化物的高温演化及其对CaO捕集CO2能力的影响

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作者：齐晓蕾华中科技大学

学位级别：硕士

基于钙基吸附剂的碳酸化/煅烧循环反应的钙循环技术具有高效捕集烟气中的CO的优势。由于普通Ca O吸附剂在多循环反应过程中的活性衰减明显,所以需要开发高性能Ca O吸附剂提高其活性。本文提出将镁和铝的氧化物共同作为原子骨架物增强吸... 详细信息

基于钙基吸附剂的碳酸化/煅烧循环反应的钙循环技术具有高效捕集烟气中的CO的优势。由于普通Ca O吸附剂在多循环反应过程中的活性衰减明显,所以需要开发高性能Ca O吸附剂提高其活性。本文提出将镁和铝的氧化物共同作为原子骨架物增强吸附剂活性,详细研究了Ca-Mg-Al-O的高温物相演化以及复合吸附剂的CO捕集性能。首先,采用湿混合法制备了掺杂MgO、AlO单骨架钙基吸附剂。结果发现,Ca-Mg单骨架吸附剂的物相组分稳定,不随煅烧温度变化;且MgO的加入使吸附剂具有较高的循环反应活性。700℃下煅烧的Ca O/MgO的初始CO吸附能力可达0.69 g CO/g吸附剂。但是,Ca-Al单骨架吸附剂的物象组分随煅烧温度变化,700-800℃煅烧后,金属氧化物骨架为CaAlO,900℃煅烧后,金属氧化物骨架为CaAlO。Ca O/CaAlO吸附剂经过20次循环后,具有很强的循环稳定性,且CO吸附能力为0.55 g CO/g吸附剂。其次,利用热力学模拟与XRD表征对镁铝氧化物作为吸附剂复合骨架的物相组分进行探究。结果发现,Ca-Mg-Al三者的氧化物在热力学平衡态时,Ca O的消耗较小。Mg和Al元素的同时加入可以反应生成Mg AlO,消耗Al元素的同时,有效抑制了平衡系统中CaAlO的生成。Ca-Mg-Al复合骨架吸附剂的前驱物在经过700℃煅烧后,系统产物为Ca O、MgO、CaAlO,在800-1000℃煅烧后,系统产物为Ca O、MgO、CaAlO、Mg AlO。最后,研究了复合骨架物的CO吸附能力及其多循环反应性能。结果发现,复合骨架吸附剂的CO吸附能力高于Ca-Al单骨架吸附剂,且多循环稳定性高于Ca-Mg单骨架吸附剂。复合骨架吸附剂在900℃煅烧时,其经过20次循环后的CO吸附能力为0.575 g CO/g吸附剂。在高浓度CO氛围下煅烧时,该吸附剂仍维持较高的反应活性和循环稳定性,第20次循环的CO吸附能力仍保持为0.52 g CO/g吸附剂。该吸附剂的微观形貌为球状Ca O颗粒组成的海绵结构,这一结构有利于吸附剂在多循环反应过程中孔隙结构的维持,从而保持吸附剂的循环反应稳定性。

关键词：复合钙基吸附剂 Ca-Mg-Al交互反应 CO2捕集湿混合法

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