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声子共振对纳米材料热导率的调控及其机理的理论研究

声子共振对纳米材料热导率的调控及其机理的理论研究

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作者：王红颖苏州大学

学位级别：硕士

使用热电材料将废弃的热能转化为电能是解决能源危机的可靠途径之一,高性能的热电材料需要具有“电子晶体,声子玻璃”的特性。通过引入散射源和降低维度等声子散射的方法可以有效降低材料的热导率,提高材料的热电优值z T,这种方法是目... 详细信息

使用热电材料将废弃的热能转化为电能是解决能源危机的可靠途径之一,高性能的热电材料需要具有“电子晶体,声子玻璃”的特性。通过引入散射源和降低维度等声子散射的方法可以有效降低材料的热导率,提高材料的热电优值z T,这种方法是目前实现高效热电转换的有效途径之一。然而,声子散射机制基于声子的粒子性,一般只能抑制波长小于散射源尺寸的中高频声子的输运,低频声子由于具有较大的波长,声子散射机制通常难以对其发挥作用。但低频声子由于具有非常长的平均自由程,对热导率的贡献也非常大,因此,单一的声子散射机制在降低热导率方面的效果有限。另外,由于散射源一般位于材料内部,在散射声子的同时也会对电荷输运造成一定的影响。因而声子散射机制的以上两个固有缺陷限制了热电优值的进一步提升。为了实现对低频声子输运的高效调控,本论文采用声子共振的方案来对低维材料的热输运进行调制,并利用分子动力学模拟结合晶格动力学分析等方法对声子共振机制进行了详细研究。本论文分离出了影响声子共振的因素,并通过同声子散射相结合实现了对全频段声子输运的高效调控,为新一代高性能热电材料的开发提供了理论支撑。本论文的主要结论如下:首先,通过选用石墨烯纳米带作为研究对象,本论文详细研究了共振结构与主体材料之间的界面结构以及共振结构自身物理特性对共振效果的影响。研究表明,在石墨烯纳米带的边缘引入完美的共振支链可大量引入低频共振声子并显著降低其热导率,这主要得益于共振结构所产生的低频共振声子可与传输声子进行杂化耦合,大幅抑制了20 THz以下的中低频模式的热输运。另外,通过在共振支链与主纳米带之间的界面处引入孔洞、改变共振支链的原子质量或在共振支链中引入合金散射可实现对热导率的进一步调制。不同于声子散射,引入上述结构（均引入了散射源）后其热导率均大于完美共振结构的热导率。通过本征矢和声子参与率的分析,我们发现界面孔洞以及异质支链的存在会阻碍共振模式渗透到主体材料中,从而减弱共振声子与传输声子之间的耦合强度;而对于合金共振结构,其平均自由程的计算表明共振支链合金化会严重散射共振结构中的高频声子,导致它们的平均自由程小于共振结构的高度,从而使得共振声子的入射波和反射波之间的相位被改变并影响共振模式的形成,因此最终引起了热导率的上升。本研究证明了共振结构中共振驻波模式和传输模式耦合现象的存在,为进一步通过修饰共振结构及其界面工程来调节纳米声子超材料的热导率提供了理论基础。其次,通过在硅纳米线中引入螺旋位错以及在其表面引入共振结构,本论文系统地研究了声子散射和声子共振对热输运的协同效应及其相关机理,以实现对全频段声子输运的高效调控。研究表明,螺旋位错和表面共振结构均可降低硅纳米线的热导率,且二者结合后可进一步调制其热输运,实现极低热导率的设计。我们发现螺旋位错结构主要是通过体系的非均匀应力场来增强声子的非谐散射从而降低热导率,而共振结构则是通过同时降低纳米线的声子群速度和弛豫时间来实现对热导率的调控,尤其是4 THz以下的模式弛豫时间被降低了两个数量级,这主要归功于共振模式的引入可以大幅增加声子的散射通道;通过比较螺旋位错和共振结构的模式热导率,我们发现低频时共振结构对声子输运的抑制作用更强,而在高频时则恰好相反,这使得共振螺旋结构可以高效地调控全频段的声子输运;并且通过改变螺旋位错的滑移量以及共振支链的高度均可使得协同作用得到进一步增强,这种复合结构被认为可以进一步降低材料的热导率。因此通过将声子共振与螺旋位错相结合,本项研究为全频段声子输运的高效调控以及超低导热结构的设计提供了新的理念和方法。

关键词：热输运分子动力学声子共振螺旋位错协同作用

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