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科学通报 2018年第28期63卷 2994-3001页

作者：刘金豪王雷磊崔海航张鸿雁陈力西安建筑科技大学环境与市政工程学院西安710055 陕西省膜分离技术研究院西安710055

自驱动Janus颗粒是两侧具有不同性质并可进行自驱运动的非均质颗粒的统称.本文以标称直径为1μm的Pt-SiO_2型自驱动Janus颗粒(以下简称Janus颗粒)为研究对象,利用动态光散射技术(dynamic light scattering, DLS)研究了其在纯水及不同浓... 详细信息

自驱动Janus颗粒是两侧具有不同性质并可进行自驱运动的非均质颗粒的统称.本文以标称直径为1μm的Pt-SiO_2型自驱动Janus颗粒(以下简称Janus颗粒)为研究对象,利用动态光散射技术(dynamic light scattering, DLS)研究了其在纯水及不同浓度H2O2溶液中的运动行为.实验结果表明:群体Janus颗粒在H2O2溶液中的运动行为表现为增强型布朗运动.随着H_2O_2溶液浓度的增加,DLS测得群体Janus颗粒的有效扩散系数增大且都大于其在纯水中布朗运动时的扩散系数,且其弛豫时间逐渐减小.此外,根据DLS测得的自相关函数反演算推导得到了群体Janus颗粒在极短时间间隔内的均方位移.其结果表明:在相同观测时间间隔下,随着H_2O_2溶液浓度的增大,均方位移增加;在相同浓度的H_2O_2溶液中,随着观测时间间隔的增加,均方位移增加.最后,分析了单粒子追踪技术(single particle tracking,SPT)与DLS两种方法用于研究Janus颗粒运动行为的特点与区别,并指出观测时间间隔是影响DLS和SPT两种方法实验结果的关键因素.

关键词： Janus颗粒有效扩散系数动态光散射技术增强型布朗运动单粒子追踪法

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基于动态光散射技术研究群体Janus颗粒的增强型布朗运动

基于动态光散射技术研究群体Janus颗粒的增强型布朗运动

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作者：刘金豪西安建筑科技大学

学位级别：硕士

Janus颗粒是两侧具有不同性质的非均质颗粒的统称。由于其自身的非对称特性,功能化Janus颗粒可以利用环境中的“燃料”进行非对称的物理或化学反应,从而在颗粒两侧形成浓度、光强或电场等物理量的梯度场,利用该梯度形成的非对称动量分... 详细信息

Janus颗粒是两侧具有不同性质的非均质颗粒的统称。由于其自身的非对称特性,功能化Janus颗粒可以利用环境中的“燃料”进行非对称的物理或化学反应,从而在颗粒两侧形成浓度、光强或电场等物理量的梯度场,利用该梯度形成的非对称动量分布进行自主运动。由于Janus颗粒的自驱动特性与反应条件(如反应物浓度)具有高度灵敏的依赖关系,以及其自驱动带来的外加动力使其在水环境监测和修复、生命医药等领域具有广阔的应用前景。因此,如何准确、高效地表征单一及群体Janus颗粒的自驱动行为,如有效扩散系数、自驱动速度、运动轨迹等,成为其应用的基础。Janus颗粒间的自驱动并不是孤立,而是相互作用的,从宏观上看,群体性Janus颗粒的自驱动不同于单个Janus颗粒的自驱动,大多数学者仅对单个Janus颗粒的自驱动进行研究。本文利用动态光散射法(Dynamic Light Scattering,DLS)对群体Janus颗粒的自驱动进行实验研究,研究对象为1μm Pt-SiO型Janus颗粒(通过旋涂技术结合电子束蒸发制得)。由于微纳颗粒易发生团聚,本文首先进行了基于DLS的Janus颗粒解团聚实验研究。实验中探究了不同方法对Janus颗粒解团聚的影响,实验结果表明:超声可以对Janus颗粒进行解团聚,使团聚的颗粒分散,超声3分钟的解团聚效果优于超声5分钟的解团聚效果;分别加入反絮凝剂NaOH及阳离子型表面活性剂(溴化十六烷三甲基铵(CTAB))并超声3分钟同样可以对Janus颗粒进行解团聚,经CTAB处理后,Janus颗粒达到单分散状态,但是CTAB分子会吸附在Janus颗粒的固-液界面上,在Janus颗粒表面形成一层CTAB分子膜,将可能影响Pt的催化效果,从而使Janus颗粒的自驱动速度减小。最后本文利用DLS研究了群体Janus颗粒在纯水及不同浓度HO溶液中的自驱动行为,并将实验结果与本课题组前期利用单粒子追踪法(Single Particle Tracking,SPT)研究单个Janus的实验结果进行了对比与分析。实验结果表明:群体Janus颗粒的自驱动表现为增强型布朗运动行为。随着HO溶液浓度的增加,DLS测得的群体Janus颗粒的有效扩散系数增大且都大于其在纯水中布朗运动时的扩散系数,但小于利用SPT法测得的单个Janus颗粒的有效扩散系数。此外,随着HO溶液浓度的增加,DLS测得群体Janus颗粒的驰豫时间减小。本文还利用DLS直接测得的自相关函数经反演算得到了群体Janus颗粒在极短时间间隔内的均方位移。研究结果表明:在相同观测时间间隔下,随着HO溶液浓度的增大,Janus颗粒的均方位移增加;在相同浓度的HO溶液中,随着观测时间间隔的增加,Janus颗粒的均方位移增加。最后,本文对比分析了DLS与SPT研究Janus颗粒运动行为的区别,并指出观测时间间隔是影响DLS和SPT两种方法实验结果的重要因素。由于SPT法的观测时间间隔可以调整,可得到Janus颗粒各阶段的运动特征。DLS的实验结果受到其最长观测时间的限制(自相关系数从1减小到0的时间),当最长有效观测时间小于特征时间τ时,可得到群体Janus颗粒处于“定向推动扩散”阶段的运动特征,当最长有效观测时间大于特征时间τ时,可得到群体Janus颗粒处于“类布朗运动”阶段的运动特征,此外,受限于最长有效观测时间,DLS只能得到Janus颗粒在上述两阶段中某一阶段的运动特征。

关键词：群体Janus颗粒动态光散射技术增强型布朗运动有效扩散系数

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葡聚糖酶驱动的纳米马达运动行为及可回收性能的研究

葡聚糖酶驱动的纳米马达运动行为及可回收性能的研究

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作者：李宏凯哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

近年来，生物酶驱动的微纳米马达凭借高效的自驱动能力和良好的生物相容性在生物医疗及环境修复领域展现出极大的应用潜力。目前，微纳米马达领域依旧存在一些基础科学和技术问题亟待解决，例如生物酶的催化动力学与马达运动行为之间的... 详细信息

近年来，生物酶驱动的微纳米马达凭借高效的自驱动能力和良好的生物相容性在生物医疗及环境修复领域展现出极大的应用潜力。目前，微纳米马达领域依旧存在一些基础科学和技术问题亟待解决，例如生物酶的催化动力学与马达运动行为之间的关系尚未明确，以及非磁性微纳米马达的回收利用问题等。　　针对环境修复领域中对微纳米马达高效性和可回收性的要求，为进一步明确生物酶的催化反应过程与马达运动行为之间的关系，并解决非磁性微纳米马达及其底物燃料难以回收的问题，本课题采用介孔SiO2纳米粒子作为基底材料，设计并制备出葡聚糖酶（Dextranase）驱动的纳米马达，探究了其在不同分子量以及不同浓度的葡聚糖底物中的运动行为，分析了不同底物环境中葡聚糖酶催化效率对纳米马达运动行为的影响。该体系实现了利用原位生成凝聚体的方法富集并回收纳米马达，同时该凝聚体能够对纳米马达的燃料进行部分捕集回收。　　实验表明，对于游离葡聚糖酶，随着葡聚糖底物分子量的增大，葡聚糖酶对底物的亲和力逐渐减小，葡聚糖酶的周转数逐渐增大。对于葡聚糖酶驱动的纳米马达，随着底物分子量的增大，酶的亲和力与周转数的变化规律与游离葡聚糖酶基本相同，纳米马达在100kDa分子量的葡聚糖底物中相较于其他分子量底物有更高的催化效率，其kcat/Km值增大为12.25mM-1·s-1。葡聚糖底物的添加会使葡聚糖酶驱动的纳米马达表现出增强型的布朗运动，在一定范围内，葡聚糖酶驱动的纳米马达的扩散系数随催化效率的增大而增大。当底物增加到一定浓度后，溶液粘度会抑制马达的运动行为。在葡聚糖底物分子量为100kDa，浓度为2mg/mL时，纳米马达的扩散系数从没有外加底物时的0.21±0.02μm2·s-1增大到1.40±0.17μm2·s-1。通过调节琥珀酰化葡聚糖（Su-Dex）和聚二烯二甲基氯化铵（PDDA）的配比可以实现对凝聚体表面电荷的调控，当Su-Dex与PDDA质量比为1:5时，产物凝聚体带正电，可以使带有负电荷的葡聚糖酶驱动的纳米马达在凝聚体表面富集而终止增强型布朗运动，同时该凝聚体也可捕集溶液中的部分葡聚糖燃料。利用该策略，纳米马达的回收率可以达到约86%。　　综上，本论文揭示出葡聚糖酶驱动的纳米马达在不同底物环境中催化效率对其扩散系数的影响规律，同时提出一种利用凝聚体捕集纳米马达及其底物燃料的方法，为进一步探究生物酶驱动的微纳米马达的运动行为规律并实现对其运动行为的精准调控提供了理论基础与设计思路。

关键词：微纳米马达葡聚糖酶增强型布朗运动凝聚体可回收性

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漆酶驱动的纳米马达的制备及其在污染物降解中的研究

漆酶驱动的纳米马达的制备及其在污染物降解中的研究

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作者：黄勇维哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

近年来,微纳米马达在污水处理方面展示出广泛的应用,得到了各国科学家们的关注。然而,在该微纳米马达的应用过程中,依旧面临着实际应用中的诸多挑战,例如需要外加驱动马达运动的燃料、易对环境产生二次污染以及去除污染物种类单一等问... 详细信息

近年来,微纳米马达在污水处理方面展示出广泛的应用,得到了各国科学家们的关注。然而,在该微纳米马达的应用过程中,依旧面临着实际应用中的诸多挑战,例如需要外加驱动马达运动的燃料、易对环境产生二次污染以及去除污染物种类单一等问题。为了解决以上问题,本研究设计并制备了利用污染物自身作为底物而无需外加燃料实现自驱动的漆酶马达,详细地研究了代表性工业污染物双酚A和刚果红对漆酶马达运动行为的增强效果,全面地分析了不同污染物对漆酶马达运动行为的影响因素,并通过引入脂肪酶拓展了漆酶马达降解污染物的种类,实现了稳定的、高效的和可循环的污染物降解。具体开展的工作如下:首先,制备出以四氧化三铁纳米粒子为核、介孔二氧化硅为壳的纳米马达基底材料,然后利用3-氨丙基三乙氧基硅烷和戊二醛为偶联剂进行表面改性实现对漆酶的固定化,从而构建出漆酶驱动的纳米马达。其次,探究了漆酶驱动的纳米马达在多种工业废水中的代表污染物中的运动行为,证明了漆酶马达在双酚A、刚果红溶液以及其混合溶液中能够展现出增强型布朗运动行为,其扩散系数分别从0.35±0.01μm s(布朗运动行为)增长至1.16±0.02μm s和1.4±0.03μm s(增强型布朗运动行为)。此外,通过测试计算漆酶在不同条件下的催化常数(K),详细地分析了漆酶马达展现出增强型布朗运动行为的机理。其次,为了进一步拓展漆酶马达降解污染物的种类,脂肪酶被引入到该漆酶马达表面。相比于漆酶马达,脂肪酶辅助的漆酶马达能够同时进行两种催化反应,因而展示出更高效的增强型布朗运动行为:在相同浓度的双酚A和三乙酸甘油酯混合溶液中的扩散系数增加到1.3±0.03μm s(增长12.0%),在刚果红和三乙酸甘油酯混合溶液中的扩散系数增加到1.53±0.04μm s(增长9.3%)。最后,该研究开展了漆酶马达在污水中降解多种污染物的实验,实现了在40 min时间内,对双酚A、刚果红和三乙酸甘油酯的完全降解。实验结果表明该漆酶马达具有良好的稳定性、循环性和高效性。综上,本论文首次揭示出漆酶具有利用污染物底物驱动纳米粒子运动的能力,证明了脂肪酶辅助的漆酶纳米马达能够高效地降解污水中的多种污染物,解决了目前微纳米马达处理污水时需要外加燃料、降解污染物种类单一等技术问题,为微纳米马达在环境修复领域的应用拓展了新思路,开辟了新途径。

关键词：微纳米马达漆酶污水处理增强型布朗运动自驱动行为

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