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上海市光化学污染期间挥发性有机物的组成特征及其对臭氧生成的影响研究

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环境科学学报 2015年第6期35卷 1603-1611页

作者：王红丽国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室上海市环境科学研究院上海200233

光化学污染导致的高浓度臭氧(O3)是上海面临的重要大气污染问题.本研究分别选取了市区(徐汇)、城郊(青浦)和郊区(南汇)3个典型地区在夏季光化学污染易发季节开展了O3及其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)的观测,结合光化学箱模... 详细信息

光化学污染导致的高浓度臭氧(O3)是上海面临的重要大气污染问题.本研究分别选取了市区(徐汇)、城郊(青浦)和郊区(南汇)3个典型地区在夏季光化学污染易发季节开展了O3及其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)的观测,结合光化学箱模型研究探讨了O3生成的主控污染物.研究表明,不同地区O3污染呈现较强的同步性,日最大浓度也比较接近;但南汇郊区由于受机动车排放影响较小,NOx浓度显著低于其他两个地区,导致该地区O3浓度日变化曲线相对平缓,夜间O3浓度也维持在较高水平.大气VOCs浓度较高时,往往伴随高浓度的O3;3个地区VOCs浓度和组成差异明显,就VOCs浓度而言,徐汇>青浦>南汇;浓度贡献最主要的物种为甲苯、C2~C3的烷烃和烯烃、丙酮以及辛烷;而C7~C10芳香烃、C3~C4的烯烃、异戊二烯以及乙醛是上海大气臭氧生成潜势贡献最大的VOCs类物质.3个地区O3的生成主要受人为排放的二甲苯类和C3~C4烯烃类物质控制;对于徐汇,只控制NOx会导致O3浓度升高,而南汇郊区O3的生成对NOx排放不敏感.

关键词：臭氧生成挥发性有机物基于观测的模型敏感性分析上海

汕头市挥发性有机物变化特征及O3污染成因研判

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环境污染与防治 2020年第12期42卷 1515-1522页

作者：陈苗李成柳黄宜耀陈舒迟张宇烽李娟杨应琅郭岩汕头市环境保护监测站广东汕头515041 壹点环境科技(广州)有限公司广东广州510250

采用全自动气相色谱(GC)/火焰离子化检测器(FID)方法对汕头市大气挥发性有机污染物(VOCs)进行了为期1个月的在线实时观测,分析了VOCs的变化特征及其O 3生成潜势(OFP),并结合基于观测的模型对O 3污染成因进行了探析。研究结果表明:(1)汕... 详细信息

采用全自动气相色谱(GC)/火焰离子化检测器(FID)方法对汕头市大气挥发性有机污染物(VOCs)进行了为期1个月的在线实时观测,分析了VOCs的变化特征及其O 3生成潜势(OFP),并结合基于观测的模型对O 3污染成因进行了探析。研究结果表明:(1)汕头市的VOCs均值为1.91×10-8(以大气中体积分数计),其中烷烃类占比最高,为64.4%,甲苯、苯质量比(T/B)为3.34,表明气团除受机动车尾气影响外,还受到其他污染源影响;(2)芳香烃和烯烃是大气VOCs中对OFP贡献最大的组分;(3)观测期间,在前期O 3残留(贡献率19.9%)、局部O 3生成(贡献率40.8%)以及区域传输(贡献率39.3%)共同作用下,O 3出现轻度污染。

关键词：挥发性有机物 O 3 生成潜势基于观测的模型

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东营市大气颗粒物与臭氧的相互影响研究

东营市大气颗粒物与臭氧的相互影响研究

作者：储王辉中国环境科学研究院

学位级别：硕士

加强细颗粒物(PM)和臭氧（O）的协同控制成为我国“十四五”期间大气污染防治的工作重点。由于大气颗粒物与O之间存在复杂的相互作用,弄清二者的相互影响对于认识PM和O复合污染形成机理和明确PM和O的协同防控机制具有重要意义。本论文... 详细信息

加强细颗粒物(PM)和臭氧（O）的协同控制成为我国“十四五”期间大气污染防治的工作重点。由于大气颗粒物与O之间存在复杂的相互作用,弄清二者的相互影响对于认识PM和O复合污染形成机理和明确PM和O的协同防控机制具有重要意义。本论文以典型石油化工城市东营市为例,综合利用外场观测、实验室分析、基于观测的模型（OBM）模拟等方法,在厘清2017—2022年东营市PM与O的污染特征的基础上,从气溶胶光学特性对O生成的影响和大气氧化性对PM中硝酸盐（NO）生成的影响两个方面开展了典型污染过程中大气颗粒物与O相互影响分析。主要研究结论如下:2017—2022年东营市PM浓度年评价值呈现出下降的趋势,从55μg/m下降至33μg/m,而O浓度年评价值呈波动上升趋势,从176μg/m波动上升至185μg/m。从PM与O浓度相关性来看,二者在冬季均呈现出负相关关系（相关系数范围为-0.24～-0.11）,在夏季呈现出明显的正相关关系（相关系数范围为0.56～0.67）,而在春季与秋季正相关关系较弱（相关系数范围为0.06～0.24）。PM与O浓度相关性系数呈现出波动上升的变化特征,说明近年PM与O之间的相关性逐步增强。当PM与O日评价值相关性较强时,气温处于15～20℃且大气氧化性(以大气奇氧（O=NO+O）浓度表征)较高（O浓度大于125μg/m）。从首要污染物的分布来看,东营市1—3月以及10—12月通常出现出3～4种首要污染物,易发生大气复合污染。东营市气溶胶散射系数表现出明显的季节变化特征,在秋季达到最高水平(400.62 Mm),在夏季达到最低水平(161.06 Mm)。四个典型污染过程中,PM不同组分中硝酸铵（NHNO）对于气溶胶消光系数的贡献均最大,秋季、冬季、春季与夏季分别达到71%、43%、55%与46%。秋季、冬季、春季与夏季气溶胶的消光作用可分别导致NO光解速率(J（NO）)下降11%、26%、18%与39%,进而可分别导致O浓度下降9%、21%、18%与29%,说明气溶胶的辐射强迫能够对O生成产生明显的抑制作用。2017—2022年春夏秋冬不同季节中东营市O浓度由高到低呈现夏季>春季>秋季>冬季的变化特征。春夏秋冬四个季节典型污染过程中大气氧化性均能够明显影响PM中NO的生成机制,其中夏季污染过程大气氧化性对HNO传质过程的影响最为显著,可将反应速率提高101%;冬季污染过程大气氧化性对于NO非均相水解过程的影响最为显著,可将反应速率提高127%。PM中NO生成速率由高到低具有秋季>冬季>春季>夏季的变化特征;从不同反应途径的占比来看,NO非均相反应速率的占比具有秋季>夏季>冬季>春季的变化特征,分别为39%、38%、27%与25%。不同VOCs组分对O生成的贡献分别为烯烃>OVOCs>烷烃>芳香烃,表明烯烃、OVOCs以及烷烃等VOCs对东营市O生成贡献潜势较高,为东营市大气氧化性的重要影响因子。总体而言,东营市PM与O之间存在复杂的化学耦合机制,当气温越高、大气氧化性越强时,二者正相关性越强;当气温越低、大气氧化能力越弱时,二者正相关性越弱。由于不同季节气溶胶光学特性以及大气氧化性在PM与O生成过程中具有不同程度的影响作用,在当前PM浓度持续下降的背景下,东营市需要针对VOCs中的活性物种进行重点防控,降低大气氧化能力,从而达到PM与O协同防控的目的。

关键词： PM2.5与O3相互作用大气复合污染气溶胶光学特性大气氧化性基于观测的模型东营市

基于气象和光化学龄校正的我国中部城市臭氧来源解析与敏感性综合识别研究

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基于气象和光化学龄校正的我国中部城市臭氧来源解析与敏感性综合...

作者：杨俊华南理工大学

学位级别：硕士

自《大气污染防治行动计划》实施以来,以颗粒物为代表的大气污染物浓度逐渐下降,而臭氧（O）浓度却呈现出波动上升趋势。与2015年相比,2020年全国O平均浓度上升12.6%,O超标城市数量从19个增至56个,在此背景下,以长沙、南昌等为代表的我... 详细信息

自《大气污染防治行动计划》实施以来,以颗粒物为代表的大气污染物浓度逐渐下降,而臭氧（O）浓度却呈现出波动上升趋势。与2015年相比,2020年全国O平均浓度上升12.6%,O超标城市数量从19个增至56个,在此背景下,以长沙、南昌等为代表的我国中部城市同样面临严峻的O污染挑战。由于O大气寿命长,且与前体物呈现复杂的非线性关系,有效识别O来源及其敏感性是制定O防控策略的前提,然而现有方法难以准确识别O来源及其敏感性,其难点主要体现在:（1）O形成复杂,厘清O不同来源需要识别气象的相对贡献;（2）挥发性有机物（Volatile organic compounds,VOCs）活性差异大,精准识别VOCs来源需考虑不同因子光化学老化程度;（3）O敏感性受气象和排放的共同影响,且前体物削减需要识别O对不同因子的敏感程度。因此,本研究围绕上述三个难点,主要成果与结论如下:针对量化识别O不同来源的问题,以长沙市为研究对象,通过广义相加模型（Generalized additive models,GAM）,建立“气象校正”的方法,识别气象和前体物排放对O的影响,然后利用基于经验的模型（Empirical orthogonal function,EOF）和绝对得分受体模型（Absolute principal component score,APCs）量化O本地和非本地的相对贡献。结果表明,2018-2020年,气象是诱发长沙市O浓度超标的关键因素,分阶段来看,气象和本地生成是2019年O浓度升高的驱动因素,2020年O浓度下降是气象、本地生成和外围传输共同作用的结果。针对VOCs来源精准识别问题,以江西省为研究对象,建立二阶段光化学龄理论,校正VOCs初始排放浓度。结果表明,溶剂使用与工业过程源是南昌市2020年VOCs和O生成潜势（Ozone formation potential,OFP）的首要贡献源。对于江西省重点城市,2021年南昌市和赣州市VOCs首要贡献源为移动源,吉安市和鹰潭市VOCs首要贡献源为溶剂使用与工业过程源,九江市VOCs首要贡献源则为油气挥发源。此外,南昌市、赣州市和吉安市OFP的首要贡献源为移动源,九江市和鹰潭市OFP首要贡献源分别为燃烧源和溶剂使用与工业过程源。针对气象和前体物排放对O敏感性影响的问题,以南昌市为研究对象,综合应用气象校正、光化学龄校正和基于观测的模型（Observation-based model,OBM）,分析气象、前体物和O敏感性间的相互影响。结果表明,气象对油气挥发源、工艺过程源和燃烧源的排放扰动程度低,对移动源、溶剂使用与工业过程源和天然源扰动程度更高。气象对O敏感性的影响往往是在较低的前体物排放时最为明显,而前体物排放是O敏感性变化的关键因素。不同情景下,O对工艺过程源和燃烧源最为敏感,且溶剂使用与工业过程源和工艺过程源是污染天O生成的关键来源。

关键词：中部城市气象校正 VOCs光化学损失基于观测的模型 O3敏感性

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汾河流域晋中市大气臭氧污染特征及成因分析

汾河流域晋中市大气臭氧污染特征及成因分析

作者：曹娟中国环境科学研究院

学位级别：硕士

近年来我国城市地区环境空气臭氧(O)污染形势凸显,O已经成为影响我国城市地区环境空气质量的主要污染物之一,防治O污染已成为改善我国空气质量的关键。对城市地区O污染特征及其成因来源的准确认识是制定有效的O污染防治策略的重要基础... 详细信息

近年来我国城市地区环境空气臭氧(O)污染形势凸显,O已经成为影响我国城市地区环境空气质量的主要污染物之一,防治O污染已成为改善我国空气质量的关键。对城市地区O污染特征及其成因来源的准确认识是制定有效的O污染防治策略的重要基础。目前有关这方面的研究大多集中于京津冀及周边、长江三角洲、珠江三角洲、成渝等重点地区,汾河流域城市地区的相关研究少见报道。本论文选取汾河流域代表性城市晋中市为研究对象,综合利用基于观测的模拟和机器学习的方法,在弄清2017-2020年晋中市O污染的时空变化特征及其对空气质量影响的基础上,开展了典型O污染过程的成因分析,并利用机器学习中的随机森林的算法定量评估了O生成过程中气象因子、前体物及其他常规污染物的相对重要性。主要研究结论说明如下:(1)虽然2017-2020年晋中市O年评价值逐年下降,但是2020年O年评价值仍未达标(91.9 ppbv,即196μg/m)。四年间当O污染过程发生在秋季时,晋中市O每日小时均值的平均值、每日小时均值的第90百分位数的平均值、每日小时均值第10百分位数的平均值及日最大8小时滑动平均的平均值均呈逐年增长趋势;而当O污染过程发生在春季及夏季时,上述平均值均呈逐年下降趋势。晋中市2017年及2020年存在明显的O周末效应,2018及2019年存在负周末效应。晋中市O浓度空间分布呈现为南北向站点浓度高于东西向站点浓度的特点。晋中市O污染发生时风速小时均值的平均值为0.65 m/s,高频风向为东向及东东北向,气压小时均值的平均值为915.6 hpa,气温小时均值的平均值为22.6℃,相对湿度小时均值的平均值为68.6%。(2)对晋中市不同站点同一时段O污染过程的分析表明,晋中市2020年7月20-26日(Episodes Pollution 28,EP28)两个站点(南都小区和榆次三中)O生成大多时候处于挥发性有机物(VOCs)与氮氧化物(NO)协同控制区,且均对人为源VOCs更敏感;气团传输主要来源于东-东南向,对O生成有较大潜在贡献。对晋中市同一站点不同时段O污染过程进行分析表明,南都小区三个时段[(2020年4月27-30日,Episodes Pollution 24,EP24)、(2020年6月3-14日,Episodes Pollution 25,EP25)、(2020年7月14-16日,Episodes Pollution 27,EP27)]O生成大多时候处于VOCs与NO协同控制区,且均对人为源VOCs更敏感;EP24期间气团主要来源于陕西、内蒙,对O生成有较小的潜在贡献;EP25期间气团传输主要来源于山东、河南、安徽,对O生成有较大的潜在贡献;EP27期间气团传输主要来源于山西省内的西南方向,对O生成有较大的潜在贡献。VOCs重点物种分析表明,晋中市对O生成的重要活性VOCs物种主要为烯烃、芳香烃和醛酮化合物。正定矩阵因子分析(Positive Matrix Factorization,PMF)结果表明,2020年5-7月O污染过程VOCs主要来源为工艺过程源(44.4%),其次为油品挥发(11.6%)和植物源(11.6%);2020年7月20-26日O污染过程VOCs来源主要为化石燃料燃烧,植物源和溶剂挥发源。(3)VOCs、气象因素及NO为晋中市O生成过程中的关键影响因素,相对重要性(Relative Importance,RI)最大为VOCs(RI为48.4%),气象因素和NO次之(RI分别为26.2%、17.0%),再次为SO(RI为2.4%)、CO(RI为2.2%)、PM(RI为2.0%)、PM(RI为1.7%)。VOCs对O生成的影响而言,在春季和冬季均为烷烃影响最大,夏季为芳香烃影响最大,秋季为醛酮化合物影响最大。NO对O影响的相对重要性呈现春季>夏季>秋季>冬季的特点,分别占NO总RI的29%、26.5%、24.75%和19.75%。气象因素对O生成影响中,各季节均为温度的影响最大,约占所有气象因子影响的50%;除温度外,次关键气象影响因素在各季节不同,春夏季为相对湿度,秋季为风向,冬季则为大气压。基于上述研究结果,建议晋中市在做好夏季O污染管控的基础上,进一步加强秋季O污染管控;今后应重点管控本地西-西南方向即介休、灵石等地的VOCs的排放,降低环境空气中烯烃、芳香烃和醛酮化合物等VOCs物种的浓度;在东-东南向气团发生时应特别注意对O前体物的管控,并应积极推动构建东-东南方向(即与河北、河南、安徽、山东等地的)大气污染区域联防联控机制。

关键词：环境空气O3 污染特征成因分析基于观测的模型机器学习汾河流域晋中市

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基于观测的臭氧污染研究方法

地球环境学报 2017年第6期8卷 479-491页

作者：吴琳薛丽坤王文兴山东大学环境研究院济南250100

总结了国内外研究中常用的基于外场观测的臭氧污染成因分析方法。区域传输和本地生成的相对贡献以及臭氧与前体物的非线性关系是研究臭氧污染和制定控制对策的两个关键科学问题。基于对观测数据的分析,常见的量化区域传输和本地生成贡... 详细信息

总结了国内外研究中常用的基于外场观测的臭氧污染成因分析方法。区域传输和本地生成的相对贡献以及臭氧与前体物的非线性关系是研究臭氧污染和制定控制对策的两个关键科学问题。基于对观测数据的分析,常见的量化区域传输和本地生成贡献的方法包括背景点测量法、TCEQ区域背景臭氧估算法和主成分分析区域背景臭氧估算法;用于诊断臭氧光化学生成机制的方法包括光化学指示剂比值法和基于观测的化学模型。本文对上述方法的原理和应用情况进行了总结,并对其优缺点和适用条件进行了评述,以期为环境监测资料的深入科学分析提供参考和借鉴。

关键词：臭氧污染外场观测区域背景臭氧臭氧前体物关系光化学指示剂臭氧生成效率基于观测的模型空气质量监测

2019年成都市典型臭氧污染过程的成因与来源解析

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成都信息工程大学学报 2023年第1期38卷 98-106页

作者：潘伟鋆张小玲龚山陵陆克定卢宁生党莹雷雨成都信息工程大学大气科学学院高原大气与环境四川省重点实验室四川成都610225 成都平原城市气象与环境四川省野外科学观测研究站四川成都610225 中国气象科学研究院北京100081 北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点实验室北京100871 南宁市气象局广西南宁530028

2019年8月22-29日成都市双流区发生了一次典型的臭氧持续污染事件,本文利用在成都市双流西航港开展的臭氧及其前体物的综合观测资料,探讨此次臭氧污染的成因机制。采用基于观测的模型对局地臭氧的敏感性和收支进行解析,利用正矩阵因子... 详细信息

2019年8月22-29日成都市双流区发生了一次典型的臭氧持续污染事件,本文利用在成都市双流西航港开展的臭氧及其前体物的综合观测资料,探讨此次臭氧污染的成因机制。采用基于观测的模型对局地臭氧的敏感性和收支进行解析,利用正矩阵因子分解法(PMF)模型对挥发性有机物(VOCs)组分进行来源解析,并识别重要的VOCs物种。结果表明,此次污染事件主要是由于有利的气象条件下强局地光化学生成的结果。较优良日,在污染期间的气象条件更有利于臭氧的生成:温度更高、太阳辐射更强、相对湿度和风速更低,风向在180°~270°,前体物浓度更较高,VOCs日均浓度总和为227×10^(-9);局地臭氧生成能力更强,日间最大生成速率为78.2×10^(-9)/h,且夜间出现静风的频率更大,更容易积累前体物;局地臭氧的生成主要受VOCs控制,烯烃对臭氧的生成影响显著且最为敏感,其中乙烯的臭氧生成潜势的贡献占比为52.6%;机动车排放源(+燃烧源)是VOCs的首要来源,在污染发生前的贡献较大。

关键词：臭氧挥发性有机物基于观测的模型局地生成来源解析