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非农业源的氨排放特征及其氮同位素指纹的构建

非农业源的氨排放特征及其氮同位素指纹的构建

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作者：邵生成南京信息工程大学

学位级别：硕士

随着SO、NO和NH为前体物所形成的二次无机气溶胶(包括硫酸盐、硝酸盐和铵盐)不断增加,其总量约占据中国PM质量浓度的一半以上。在SO和NO减排上升到国家层面但是NH减排尚未实施的背景下,NH排放对中国大气细颗粒物污染的影响将逐步加重凸... 详细信息

随着SO、NO和NH为前体物所形成的二次无机气溶胶(包括硫酸盐、硝酸盐和铵盐)不断增加,其总量约占据中国PM质量浓度的一半以上。在SO和NO减排上升到国家层面但是NH减排尚未实施的背景下,NH排放对中国大气细颗粒物污染的影响将逐步加重凸显。以往对于NH排放的研究多聚焦于农业源(主要是畜禽养殖和氮肥施用),但是越来越多的实测数据表明城市区域存在着复杂多样的非农业源NH排放,这使得众多城区大气NH浓度接近甚至高于农业区。鉴于此,本研究从NH源排放出发,对城市大气中的氨-铵高频演化及其气粒转化机制,尤其对非农业源氨排放作了较为系统的研究。主要研究结论如下:(1)南京市城郊大气NH四季浓度平均值变化显著:NH春夏秋冬季平均浓度分别为13.77±8.48μg·m、18.58±9.30μg·m、15.23±6.54μg·m和9.81±5.52μg·m。NH四季浓度平均值变化分别为:11.03±7.77μg·m、6.74±4.62μg·m、10.59±7.17μg·m和12.00±6.62μg·m。南京市城郊氨浓度较高表明南京城市地区可能是NH排放的热点地区。(2)南京市城郊大气伴随着污染事件的发生,对于造成污染事件中NH日变化峰值的原因,本研究排除了排放源强陡增和外来传输的影响,而将其归因于NH-NH气粒转化。并且在污染事件过程中NH对PM的贡献率为33%左右,比非污染天气情况下增长36%,表明以NH为代表的二次无机盐作为细颗粒物产生的关键成分,在污染事件形成中起着重要的作用。(3)大气中NH浓度较低时,NH/NH之间气固相互转化速率增加;反之亦然。随着气态到颗粒相NH的转化率增加,PM气溶胶的形成也随着升高。并且在低温、高湿(温度在7.5℃～12.5℃,湿度在50%～90%)时,NH和NH的气固转化速度加快NH主要与SO和NO结合形成(NH)SO、NHNO,还有少量的Cl结合形成NHCl。(NH)SO和NHNO的形成增加从而导致污染事件的加剧。(4)首次利用在线气体气溶胶监测仪对城市建筑人居排泄物与周边环境NH浓度进行了实时的监测和对比,结果发现城市建筑人居排泄物的NH浓度平均值(±标准差)为1013±793μg·m相较于环境中的高出2～3个数量级,表明城市建筑人居排泄物是城市地区重要的NH来源之一,并且可能强烈影响周围的NH浓度。总体上城市建筑人居排泄物排气管NH浓度季节变化表现为夏季>秋季>冬季,并且在不受人为干扰的暑假和温度具有极好的相关性(R=0.95),温度超过了人类的活动是城市建筑人居排泄物高浓度氨排放最重要的影响因素。(5)不同秸秆在阴燃和明燃状态下,阴燃时K与Cl明显相关(R=0.97),说明K分别主要以氯化物的形式存在。明燃时,NH与Cl、NO、SO和NO显著相关,说明这4种阴离子更易与K和相结合NHCl、NHNO、(NH)SO和NHNO,此外,明燃时Na与Cl、NO、SO和NO相关性系数达0.72以上,说明Na更容易与这些阴离子形成可溶性化合物。在不同的燃烧状态时,秸秆的氨排放存在显著性差异,在不同的燃烧阶段当使用去除颗粒物装置时,秸秆燃烧的前30s时,单位时间氨排放浓度依次是小麦(1.78μgm)>水稻(0.97μgm)>玉米(0.63μgm)>树枝(0.62μgm)。(6)利用端元直接测量城市人居排泄物和不同秸秆样品的δN-NH,具有本地特色的城市建筑人居排泄物的δN-NH特征值(8)0)(69)(6)4)9)))‰为-35.6‰..9‰。5种秸秆样品中NH的δN差异明显,其中小麦、水稻、玉米、树叶和树枝的范围分别是从-14.8～-11.8‰、-16.8～-14.1‰、-19.4～-15.2‰、-14.3～-12.7‰和-13.7～-12.6‰。确定了本土化生物质燃烧同位素特征值范围为-19.4‰～-11.8‰。该结果有助于追踪NH的来源以及城市环境中的铵盐形成和传输。

关键词：氨气气粒转化城市建筑人居排泄物生物质燃烧氮同位素

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