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现代化工 2023年第8期43卷 213-218页

作者：陶仁杰李祥黄勇苏州科技大学环境科学与工程学院江苏苏州215009 苏州科技大学环境生物技术研究所江苏苏州215009

以Ti/RuO_(2)-IrO_(2)电极为阳极、不锈钢电极为阴极构建电化学氧化工艺,用于前置反硝化/PN/Anammox混凝后的垃圾渗滤液脱氮除碳处理的研究。采用响应曲面法的BBD法考察电流密度、极板间距、初始pH、反应时间对COD去除率的交互影响,并... 详细信息

以Ti/RuO_(2)-IrO_(2)电极为阳极、不锈钢电极为阴极构建电化学氧化工艺,用于前置反硝化/PN/Anammox混凝后的垃圾渗滤液脱氮除碳处理的研究。采用响应曲面法的BBD法考察电流密度、极板间距、初始pH、反应时间对COD去除率的交互影响,并建立相关的数学模型,分析电化学氧化过程中总氮的转化。结果表明,各个影响因素显著,模型回归线性好,预测COD去除率最大值为89.38%。最佳实验条件为:电流密度为350 mA/cm^(2)、极板间距为24 mm、初始pH为7.0、反应时间为3.2 h。实际测得的COD去除率为90.12%,对腐殖酸、腐殖质类物质去除效果好,总氮中的氨氮被完全去除,部分氨氮转化为硝氮。

关键词： Ti/RuO_(2)-IrO_(2)电极电化学氧化垃圾渗滤液生化出水曲面响应法

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催化臭氧化处理垃圾渗滤液生化出水的研究

催化臭氧化处理垃圾渗滤液生化出水的研究

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作者：黄小雪重庆理工大学

学位级别：硕士

目前,我国最常用的垃圾渗滤液处理采用生物法-超滤-反渗透膜分离工艺,处理过程中会产生占垃圾渗滤液总量20%0%的反渗透浓缩液,因此为了避免反渗透浓缩液的产生,针对超滤处理后的垃圾渗滤液生化出水,同时对现已产生的垃圾渗滤液反渗透浓... 详细信息

目前,我国最常用的垃圾渗滤液处理采用生物法-超滤-反渗透膜分离工艺,处理过程中会产生占垃圾渗滤液总量20%0%的反渗透浓缩液,因此为了避免反渗透浓缩液的产生,针对超滤处理后的垃圾渗滤液生化出水,同时对现已产生的垃圾渗滤液反渗透浓缩液的处理研究成为该工艺研究的重点。目前已有方法的处理效果和效率都十分有限。臭氧氧化法因其不受废水色度、废水pH等条件的限制,且不会产生二次污染等优点,被越来越多的研究者关注。但是,该技术存在臭氧利用率低、对有机物的降解效果较弱等缺点。因此,采用臭氧氧化与其它工艺进行组合的技术被更为广泛的应用于实际难降解废水的处理中。本课题采用微泡化技术与催化臭氧化相结合的思路,研究了活性炭(AC)催化臭氧化处理垃圾渗滤液生化出水的工艺;网膜式催化材料强化臭氧处理垃圾渗滤液生化出水机理;在此基础上,进一步研究了垃圾渗滤液反渗透浓缩液的臭氧化处理工艺,考察了臭氧组合工艺对垃圾渗滤液生化出水和反渗透浓缩液的COD、色度的去除效果以及可生化性的效果,并对其中有机物的降解机理进行研究,全文的主要研究结果如下:(1)采用O+AC组合体系处理垃圾渗滤液生化出水,当活性炭投加量350g,进口臭氧浓度为60 g/m,进口臭氧流量为3 L/min,反应温度25°C,反应压力0.1 MPa,在O+AC体系中,生化出水COD去除率可达89.87%,最终出水COD值可达到国家排放标准(低于生化出水的机理进行研究,并对AC的稳定性、失活机理以及再生方法进行了研究,AC经5次循环利用,其催化活性仍能保持较稳定状态。由于活性炭表面吸附的大量有机物污染物占据了AC表面的活性位点,致使其失活。采用HCl酸浸可恢复失活后AC的比表面积和催化活性。(2)对不锈钢丝网(SSWM)强化臭氧氧化能力的机理进行了研究,当液相臭氧浓度增加到稳定水平时,O+SSWM体系的溶解臭氧浓度、臭氧表观传质系数(Ka)以及液相中产生·OH浓度可高达21 mg/L、0.7255 min和683μmol/L,比单独O体系分别高14%、51%以及60μmol/L。考察了进口臭氧浓度、进口臭氧流量、液相反应温度、反应器压力等操作参数对传质性能的影响。结果表明,液相中臭氧浓度以及羟基自由基产生量都随进口臭氧浓度及流量的增加而增加,Ka与进口臭氧浓度无关,随进口臭氧流量的增加而增加;液相中臭氧浓度、Ka以及羟基自由基产生量受压力影响较小;水中臭氧浓度以及Ka随温度的增加而减少,羟基自由基产生量随温度增加而增加。采用O+SSWM体系处理垃圾渗滤液生化出水,反应120 min后,COD去除率比单独O体系可提高10%左右。(3)采用三种不同的臭氧化组合工艺路线即:1)O+Ca(OH)处理后,再用O+AC体系处理;2)Ca(OH)絮凝后,再用O+AC体系处理;3)O+AC处理垃圾渗滤液反渗透浓缩液,三种工艺对反渗透浓缩液的最终COD去除率分别为95.84%、92.88%和87.62%;浓缩液色度(CN值)的去除率分别为93.6%、91.84%和84.95%;BOD/COD相较于原液分别提高了7.2、6.4以及4.7倍。结合运行成本,最终确定工艺2为最佳路线。并对其过程参数进行优化,确定AC的最佳用量为60 g/L,处理后出水COD值可达到国家排放标准。采用紫外-可见光谱、3D-EEM荧光光谱和GC-MS分析了工艺2处理反渗透浓缩液的有机物降解机理,结果表明,经处理后,浓缩液中的腐殖酸类物质大幅度减少,且芳构化程度显著降低,浓缩液中的杂环类大分子物质有效被去除。

关键词：垃圾渗滤液生化出水反渗透浓缩液臭氧氧化活性炭传质性能

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改性活性碳纤维电芬顿处理垃圾渗滤液

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水处理技术 2021年第10期47卷 85-89页

作者：崔佳鑫秦侠宋超飞郭睿郭城睿北京工业大学环境与能源工程学院北京100124

采用Cu^(2+)与Fe^(2+)对ACF进行改性并作为阴极进行电Fenton实验,比较了2种改性与未改性的ACF电极对垃圾渗滤液生化出水的处理效果。结果表明,改性提高了ACF电极处理效果,且质量分数0.5%的Cu^(2+)改性后的处理废水效果优于Fe^(2+)改性... 详细信息

采用Cu^(2+)与Fe^(2+)对ACF进行改性并作为阴极进行电Fenton实验,比较了2种改性与未改性的ACF电极对垃圾渗滤液生化出水的处理效果。结果表明,改性提高了ACF电极处理效果,且质量分数0.5%的Cu^(2+)改性后的处理废水效果优于Fe^(2+)改性。在未添加Fe^(2+)的情况下,系统对渗滤液生化出水COD去除率达89.26%,且避免了铁泥的产生。处理后出水腐殖酸等大分子共轭体系及芳香构化程度明显下降,可生化性得到明显改善。

关键词：活性碳纤维阴极改性电Fenton 垃圾渗滤液生化出水

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电氧化-电絮凝组合工艺深度处理垃圾渗滤液的研究

电氧化-电絮凝组合工艺深度处理垃圾渗滤液的研究

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作者：司桂芳烟台大学

学位级别：硕士

随着经济社会的快速发展,城市生活垃圾逐年增多。生活垃圾通常采用卫生填埋的方式处理,造成大量垃圾渗滤液的产生。这类废水成分复杂,对环境污染严重。目前的处理工艺通常为生物法+膜滤组合,但由于垃圾渗滤液生化出水(bio-treated landf... 详细信息

随着经济社会的快速发展,城市生活垃圾逐年增多。生活垃圾通常采用卫生填埋的方式处理,造成大量垃圾渗滤液的产生。这类废水成分复杂,对环境污染严重。目前的处理工艺通常为生物法+膜滤组合,但由于垃圾渗滤液生化出水(bio-treated landfill leachate,简称BTLL)中难降解污染物含量较多、色度大、盐度高,常常会带来严重膜污染、处理成本高以及二次污染等问题,甚至还会出现无法达标排放的情况。为缓解这类问题,本文尝试采用电絮凝和电氧化技术进行垃圾渗滤液深度处理的初步探究,旨在高效去除水中难降解有机物、色度、磷等污染物。本论文首先研究了单独的电絮凝和电氧化工艺深度处理渗滤液的去除效果。其中电絮凝采用铁和/或铝极板,探究不同极板组合方式、极板间距和电流密度等的影响。电氧化技术采用Ti/Ru O-石墨的极板组合方式,探究初始p H、电流强度、极板间距和浸没深度的影响。单独工艺实验结果表明,电氧化和电絮凝技术在其最优条件下对污染物的去除均表现出了较好的效果。其中,铁电絮凝对磷的去除效果极佳,在极板间距0.9 cm、电流密度5.5 A/m条件下运行1 h,对BTLL中磷、COD和色度的去除率分别为99.5%、59.8%、85%,但对UV的去除效果在50%以下。而电氧化技术对UV的去除效果相对较高,在电流强度4 A、极板间距0.9 cm、浸没深度23.7 cm条件下运行2h,COD、色度和UV的去除率分别为55.4%、89.2%和67%,说明BTLL中有机物通过直接和/或间接氧化作用可得到有效的氧化降解。在上述取得的最佳电絮凝、电氧化实验条件下,进一步采用电氧化-电絮凝组合工艺连续流运行处理BTLL,探究连续流的运行效果及其稳定性。实验发现,组合工艺中的电氧化出水在经电絮凝处理后,COD、TOC、色度的去除均可得到进一步提升,且出水各水质指标基本稳定,COD、TOC、UV和色度的平均去除率分别为48.5%、54%、71.2%和96.2%,出水色度值在15左右,符合垃圾填埋场的污染物排放标准。但电絮凝出水的UV相比电氧化处理后并无较大提升。电絮凝和电氧化的能耗分别为0.135元/立方米和3.385元/立方米,铁极板损耗成本为1.08元/立方米。除强氧化性能外,EDS(Energy Dispersive Spectroscopy,能谱)分析表明该电氧化体系还可将溶液中金属离子转化为固体物质从而达到去除金属的效果。三维荧光光谱图分析表明,垃圾渗滤液生化出水中含有大量的腐殖酸以及部分富里酸、微生物副产物和芳香类氨基酸。经电氧化处理后腐殖酸含量大大降低,芳香类氨基酸的荧光强度已基本消失,富里酸也得到部分去除。电絮凝过程可去除少量富里酸,出水中微生物副产物占据了的主要荧光强度。GC/MS(气质联用)分析展示了渗滤液生化出水中可能含有的有机组分及其去除情况,结果显示电絮凝-电氧化组合工艺可实现对BTLL中大部分有机物的降解。

关键词：垃圾渗滤液生化出水电絮凝电氧化电氧化-电絮凝组合工艺深度处理

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催化臭氧氧化处理难降解有机废水及其机理研究

催化臭氧氧化处理难降解有机废水及其机理研究

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作者：程雯重庆理工大学

学位级别：硕士

难降解有机废水由于成分复杂,可生化性差,传统法难处理,严重危害人类的身体与健康,高级氧化技术由于优良的矿化能力,成为难降解有机废水的主要处理方法之一,而其中的臭氧氧化技术由于具有较强的氧化性以及无二次污染等特点被广泛研究,... 详细信息

难降解有机废水由于成分复杂,可生化性差,传统法难处理,严重危害人类的身体与健康,高级氧化技术由于优良的矿化能力,成为难降解有机废水的主要处理方法之一,而其中的臭氧氧化技术由于具有较强的氧化性以及无二次污染等特点被广泛研究,但存在臭氧利用率低,成本较高且矿化能力弱等缺点。众多方法被使用于催化臭氧分解产生羟基自由基来提高臭氧的矿化能力以提高臭氧化效率,主要包括酸性条件下,添加催化剂促进臭氧分解以及碱性条件下由较高的pH值引发臭氧分解,但添加催化剂具有稳定性低,催化剂回收困难等缺点且需要进行固液分离等后续操作,而碱性条件下会产生自由基清除剂,不仅捕捉一部分自由基且同自由基竞争有机物,从而降低氧化效率,阻碍了该技术的应用发展。本研究主要提出催化臭氧氧化新体系用于难降解有机废水的处理,包括O/Ca(OH)体系,O+膜处理体系以及O+金属丝网填料负载催化剂,通过对模拟对硝基苯酚(PNP)废水以及垃圾渗滤液生化出水的降解率,COD去除率以及矿化率的研究以评价新体系的性能,并对其中有机物的降解机理进行研究,全文的主要研究结果如下:(1)考察了PNP在新型臭氧氧化体系—O/Ca(OH)体系中的降解与矿化效果,并对新体系强化的机理进行研究。实验结果表明,PNP及TOC的去除率都随着Ca(OH)用量(小于2 g/L)、进气臭氧质量浓度(小于75 mg/L)、进气流量(小于3 L/min)的增大以及初始PNP质量浓度的减少而增加,但受反应器压力和液相温度的影响较小,当Ca(OH)用量大于3 g/L时,PNP和TOC的去除率在30 min和55 min时分别达到了100%左右。Ca的存在实现了自由基清除剂CO与部分中间产物的实时分离去除,从而提高了臭氧氧化处理PNP的降解与矿化率。这表明,O/Ca(OH)体系是一种处理难降解有机废水的高效臭氧氧化新体系。(2)采用O/Ca(OH)体系在微泡反应器中处理垃圾渗滤液生化出水。120 min处理后COD可降至100 mg/L以下,达到国家排放标准。并系统的研究了Ca(OH)用量、反应器压力、液相温度、进气臭氧质量浓度、进气流量等操作参数对COD去除率和矿化率(TOC去除率)的影响。在最佳条件下,该工艺可达到89.86%的COD去除率,65.35%的TOC去除率以及92.12%的UV-254去除率。通过对UV-254、3D-EEM和GC-MS分析,探讨了有机物降解的机理。(3)采用垃圾渗滤液生化出水中难降解有机物进行了臭氧预处理研究。考察了反应器压力、液相温度、进气臭氧质量浓度、进气流量等操作参数对微滤性能的影响。实验结果表明,在45分钟前,臭氧氧化时间越长,进口臭氧质量浓度越高,进口流量越大,膜过滤性能越好,而反应器压力和液相温度对提高膜过滤性能影响不大。通过SEM分析渗滤液中存在的胶体和GC/MS分析有机物成分的变化,探讨了膜过滤性能提高的机理,结果表明由于臭氧的微絮凝作用以及通过臭氧氧化处理使渗滤液中烃类和杂环类化合物的减少,导致了生物源有机纳米胶体的减少,提高了膜过滤性能。(4)设计了不锈钢波纹丝网填料立体结构作为基底,采用溶胶凝胶法制备了丝网填料负载的Ti-Mn氧化物非均相催化剂催化臭氧处理垃圾渗滤液生化出水,对网膜式臭氧催化材料进行了SEM,XRD,XPS表征,通过对出水有机物进行3D-EEM以及GC-MS进行分析,考察了涂覆层数对有机物去除率的影响,并对网膜催化材料的稳定性、失活原因以及再生方法进行研究。实验结果表明,网膜负载的Ti-Mn氧化物材料对臭氧具有催化作用,使生化出水COD去除率达到78.43%,不同涂覆次数催化效果表明,两层催化层催化效果是最好的,可使COD去除率达到87.17%。但其稳定性有待提高,随着使用次数的增加催化性能下降,由于催化剂吸附有机污染物在其表面,产生的中间产物占据了催化剂的活性位点,使催化剂失活,对催化剂实施碱-酸-HO-乙醇-水依次清洗原位再生过程,可使催化剂对有机物的COD去除率提升到80.55%,为催化剂的原位再生提供了一种有效手段。

关键词： PNP 垃圾渗滤液生化出水 O3/Ca(OH)2体系微滤性能网膜催化材料

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