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RGO/PANI均相复合柔性自支撑电极的制备及其储能性能研究

RGO/PANI均相复合柔性自支撑电极的制备及其储能性能研究

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作者：唐芊湖南大学

学位级别：硕士

柔性超级电容器因其具有优异的储能性能与可形变性,在便携式电子器件领域具有重要应用价值。作为柔性超级电容器中不可或缺的部分,柔性电极需兼顾良好的储能性能和优异的力学性能,而如何在电极具有优异储能性能的同时赋予其良好的柔性... 详细信息

柔性超级电容器因其具有优异的储能性能与可形变性,在便携式电子器件领域具有重要应用价值。作为柔性超级电容器中不可或缺的部分,柔性电极需兼顾良好的储能性能和优异的力学性能,而如何在电极具有优异储能性能的同时赋予其良好的柔性是目前亟待解决的问题之一。本论文设计均相结构的石墨烯/聚苯胺(RGO/PANI)复合电极,可提高电极中聚苯胺的含量,并避免石墨烯片层间的过度堆叠和团聚,由此组装成结构均匀的电极,提升其储能性能的同时,保持良好柔性。本文对所得均相复合柔性电极的形貌结构和储能性能进行了多方面调控和研究,具体包括以下几个方面:(1)GO/PANI复合凝胶的制备及调控。采用改良的Hummers法制备氧化石墨烯(GO),将PANI与GO分散液混合,通过PANI与GO片层之间的相互作用形成GO/PANI凝胶;随后,将其进行还原与成型,得到自支撑RGO/PANI复合凝胶电极。重点探究了PANI水凝胶含量对所制备的RGO/PANI凝胶电极的结构和性能的影响规律。结果表明,PANI的引入可提升石墨烯的比容量,但含量过大时会出现团聚现象,导致复合凝胶电极的储能性能降低。当PANI水凝胶含量为11%时性能最优,凝胶电极在1 A g时比容量为229.98 F g。构建对称超级电容器,该凝胶电极的比容量为154.91 F g(0.50 A g),且具有较长的循环寿命,经历10,000圈循环后,容量仍能保持87.10%。(2)GO/PGO/GO三明治结构均相复合材料的制备及调控。为了提升PANI的负载量,采取先复合再组装的策略制备均相G/PG/G自支撑复合电极。首先,通过化学聚合法在GO片层表面生长阵列状PANI,由此制备GO/PANI复合片层(PGO)。PGO片层与额外引入的GO(记为GO2)自组装形成三明治结构,随后,通过真空抽滤可将GO/PGO/GO三明治复合片层组装成柔性自支撑电极,进一步还原即可得到均相G/PG/G自支撑复合电极。重点研究了聚苯胺单体的原位生长温度、生长时间与单体浓度对PANI形貌的影响规律。结果表明,在3℃下生长24h合成PANI较为适宜,苯胺单体浓度为0.09 M时所得PANI的径向尺寸较大,约为53.40 nm。调控均相G/PG/G自支撑复合电极中PGO片层的含量以制备电化学性能优异的电极,当PGO含量为70%时,均相复合电极中PANI的载量可提高至38.5%,该电极0.20 A g下比容量可达到345.60 F g,但随电流密度的增加,比电容快速下降。(3)均相RGO/PGO/RGO复合纤维的制备及调控。将上述制备的GO/PGO/GO三明治结构通过限域水热法制备均相复合纤维电极,使片层间排布更为紧密,并进一步提升聚苯胺载量,改善其储能性能,且所得均相复合纤维电极良好的可编织性。重点研究还原剂与PGO的含量对所得复合纤维的形貌结构和性能的影响规律,制备电化学性能良好的PGR均相复合纤维电极。该均相结构纤维中,聚苯胺的载量可提高至41.6%,明显高于已有RGO/PANI复合电极中的PANI载量。当VC/GO2=2/1时,PGR-41.6%纤维电极在1 A g和10 A g下的比容量分别为638.52 F g和375.90 F g。基于该电极构建超级电容器,其电极的比容量为353.25F g(0.20 A g)、169.45 F g(2 A g),当其能量密度为2.56 m Wh cm时,功率密度可达到271.88 k W cm,并且经10,000次弯曲后,容量保持率高达90.55%,具有良好的柔性。

关键词：均相结构石墨烯/聚苯胺复合材料柔性电极可穿戴超级电容器

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