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作者：刘博雅西安建筑科技大学

学位级别：硕士

土壤体系中添加有机质可以促进固相铁的形成,从而催化HO在固相产生·OH,直接在固相体系下氧化土壤中石油类污染物。然而不同反应条件下HO分解特性和·OH产生规律尚不明确,且HO分次投加时后面各级反应过程中催化剂利用效率降低的问题还... 详细信息

土壤体系中添加有机质可以促进固相铁的形成,从而催化HO在固相产生·OH,直接在固相体系下氧化土壤中石油类污染物。然而不同反应条件下HO分解特性和·OH产生规律尚不明确,且HO分次投加时后面各级反应过程中催化剂利用效率降低的问题还有待解决。因此本文通过向未被污染的土壤中添加定量的腐殖酸(HA)和壳聚糖(Cs)制造成土壤固相铁,进行铁转移特性及结构分析,并通过改变HO浓度、催化剂投加量、HO投加方式来研究各反应条件下HO分解特性和·OH产生规律,并通过向反应体系中加入盐酸羟胺来提高HO分次投加时后面各级催化剂利用效率,并进一步探究各反应条件对TPH氧化规律以及对于后续生物修复过程的影响。通过研究得出以下结论:(1)向土壤中加入有机质制备固相铁后,促进了碳氢键C-H和碳氧键C=O的形成以及高电位铁α-Fe OOH、γ-Fe OOH和Fe OOH的形成,且发现土壤S1和腐殖酸的促进作用更为明显。向土壤S1投加20%HA时,铁转移量可达到4383.3mg/kg。(2)HO会在反应前期快速大量分解,·OH也在前期达到高强度。HO浓度由900mM提高至1800mM时,反应前期HO分解速率逐渐加快,·OH总强度由1.12a.u.提高至1.96a.u.;TPH氧化量由30.5%提高至48.8%。(3)HO分次投加可以延长HO存在时间,提高·OH总强度,从而促进TPH的去除效果,且能促进长链烃的去除。1800mM HO分次4投加(450×4)时,HO持续时间由单次投加(1800×1)的60h提升至90h,·OH总强度由1.96a.u.提高至2.47a.u.;去除率由45.8%提高至55.7%。(4)HO分次投加时后面各级·OH强度和TPH去除效果较第一级明显减弱,在分次投加过程中向体系中加入盐酸羟胺可以将Fe还原成Fe,克服了后面各级反应中Fe不足的弊端,使其接近第一级反应的水平。在450×4的投加方式下,·OH总强度由未加入盐酸羟胺时的2.47a.u.提高至3.85a.u.;TPH去除率由55.7%提高至78.7%。(5)HO总投加量不变的前提下HO分次投加较单次投加相比微生物数量明显提升,在有机固相铁体系下采用450×4的投加方式进行Fenton氧化后石油降解菌和总菌微数量分别为10和10,是在1800×1的投加方式下化学氧化后石油降解菌(10)和总菌(10)数量的50倍和20倍。在450×4的投加方式下DOC和氨氮利用率高达72%和81%,是1800×1投加方式下DOC(27%)和氨氮(20%)利用率的2.7倍和4.1倍。研究表明HO分次投加的化学预氧化可以促进生物修复阶段的微生物活性和营养物质利用。(6)采用450×4的投加方式后生物修复阶段TPH去除率为31.4%,是1800×1投加方式下TPH去除率(14%)的2.2倍。450×4的投加方式下Fenton氧化联合生物修复总去除率高达87.4%。研究表明HO分次投加的化学预氧化可以促进生物修复阶段的微生物活性和营养物质利用,从而提高生物修复阶段TPH去除效果。

关键词：石油污染土壤固相铁羟基自由基 Fenton氧化 H2O2分次投加盐酸羟胺

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固相Fe在高温液相Zn中的溶解行为

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华南理工大学学报（自然科学版） 2011年第11期39卷 132-137,154页

作者：孔纲刘仁彬车淳山卢锦堂林德鑫王霞黎汉昌华南理工大学材料科学与工程学院广东广州510640 广东安恒铁塔钢构有限公司广东佛山528000

研究了自然对流条件下固相Fe在高温液相Zn中的溶解行为,并探讨了相应的溶解机制.结果表明:固相Fe浸入液相Zn中,随着温度的升高,Fe在液相Zn中的饱和浓度逐渐增加;溶解速率随液相Zn温度的升高显著增大,在520、560和600℃液相Zn中的溶解速... 详细信息

研究了自然对流条件下固相Fe在高温液相Zn中的溶解行为,并探讨了相应的溶解机制.结果表明:固相Fe浸入液相Zn中,随着温度的升高,Fe在液相Zn中的饱和浓度逐渐增加;溶解速率随液相Zn温度的升高显著增大,在520、560和600℃液相Zn中的溶解速率常数分别为2.1×10-6、5.06×10-6和7.15×10-6 m/s;520℃下,固相Fe在液相Zn中的溶解主要由界面反应和溶质原子在合金相中的扩散控制;560和600℃下则主要由Fe原子通过液相Zn中浓度边界层的扩散所决定.

关键词：固相铁热浸镀锌高温溶解溶解速率扩散

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延时预氧化联合后续生物修复石油效果研究

延时预氧化联合后续生物修复石油效果研究

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作者：王凡西安建筑科技大学

学位级别：硕士

Fenton氧化技术被认为是降解石油污染土壤的有效方式之一,具有高效、成本低等优点。传统Fenton方法在处理石油污染时,常常受制于吸附态石油解吸和自由基存在位置,解吸速率和液相产生的自由基严重限制了降解效果。前期研究发现,Fenton氧... 详细信息

Fenton氧化技术被认为是降解石油污染土壤的有效方式之一,具有高效、成本低等优点。传统Fenton方法在处理石油污染时,常常受制于吸附态石油解吸和自由基存在位置,解吸速率和液相产生的自由基严重限制了降解效果。前期研究发现,Fenton氧化不仅能够在固相高效催化过氧化氢,产生·OH直接氧化石油污染物,同样对土壤微生物的危害也较低。本研究发现在固相体系中,HO分解速率较慢的情况下,TPH的降解效果更好,此时·OH的最大瞬时强度持续时间得到延长,故称之为延时体系。因此本文进一步研究了固相铁形成技术和催化氧化机制特性,分析了延时预氧化和传统预氧化固相铁Fenton技术对土著微生物的影响,最后通过延时预氧化联合后续生物修复石油得到实际应用价值。通过研究得出如下结论:(1)高铁锰氧化态铁可以促进延时氧化的发生。在东郊和陕北的土壤制成的固相铁中,腐殖酸的投加促进了铁锰氧化态铁的形成,其比例高达79.1%和84.1%;而江苏的土壤制成的固相铁中,富里酸的投加促进了铁锰氧化态铁的形成,比例为80.1%。另外,混加有机质可以进一步促进铁锰氧化态铁的形成。在高铁锰氧化态铁制成的固相铁反应体系中,HO分解速率较为平均,·OH最大瞬时强度持续时间久。(2)延时氧化可以有效修复石油烃含量高的油土。高油体系(24200mg/kg)的去除率比低油体系(18000mg/kg)高15.2%～30.6%。TPH的氧化去除率为最高可达62.5%。(3)在HO总投加量一定时,分级投加有效促进了长链烃的氧化。在延时氧化体系中,当HO投加总量为1800m M时,分四次投加的TPH氧化率为62.1%,是一次投加的1.24倍,长链烃的去除率为一次投加的1.34倍。加入盐酸羟胺后,TPH去除率提高至84%。(4)TPH的氧化率随着HO浓度的增加而增加,在HO浓度投加浓度为1350m M时TPH化学生物联合修复率最高,延时氧化体系TPH去除率为64.7%,比传统体系高10.3%;延时体系中短链烃的去除率高于传统氧化体系4.7%～10.5%,长链烃高出了3.8%～11.5%。(5)外接菌有效克服了高HO浓度下生物修复后期TPH修复效率降低的问题,在延时氧化体系中,HO投加量为1800m M时,外接菌可使TPH生物降解率提高18.6%。(6)低铁量和低HO浓度条件更有利于延时氧化的发生。在HO投加量为900m M,铁量为2g时,TPH去除率可达56.9%;延时氧化体系中长链烃的生物化学联合去除率比传统氧化体系高16.0%-39.3%。

关键词：固相铁 Fenton 延时氧化石油污染土壤生物修复

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