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固体氧化物燃料电池Mn基新型阴极材料制备与物性研究

固体氧化物燃料电池Mn基新型阴极材料制备与物性研究

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作者：段元晨江西理工大学

学位级别：硕士

固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种将化学能高效转化为电能的装置,热电联产效率高达85%。阴极材料是SOFC中关键的组成部分,目前主要以钙钛矿结构为主,而钙钛矿阴极存在热膨胀系数偏大、碱土金属元素偏析等问题。发展新型阴极材料有望解... 详细信息

固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种将化学能高效转化为电能的装置,热电联产效率高达85%。阴极材料是SOFC中关键的组成部分,目前主要以钙钛矿结构为主,而钙钛矿阴极存在热膨胀系数偏大、碱土金属元素偏析等问题。发展新型阴极材料有望解决以上问题。在本研究中,开发了莫来石型Sm MnO（SMO）和尖晶石型Cu MnNiO（CMN）两类阴极材料,对其合成工艺、电化学性质和阴极反应机理展开了研究。主要研究结果如下:（1）通过固液复合法合成了SMO粉体,并探索了合成条件。在煅烧温度为950℃,使用40 wt%葡萄糖酸作为络合剂的条件下合成了纯相粉体,粉体颗粒尺寸约为200 nm。SMO与GdCeO（GDC）在1100℃以下具有良好的化学相容性,而与YZrO（YSZ）在1050℃则发生轻微的反应。SMO在800℃下平均热膨胀系数为8.12×10K,而SMO-GDC55复合材料则为10.6×10K,与YSZ的10.4×10K十分接近,显示出优秀的热膨胀匹配性。通过四电极法测试了在100-800℃的电导率,在800℃下均接近0.1S cm,表明这是SMO在SOFC阴极的应用中可能存在的缺陷。（2）为了提升SMO阴极的性能,将GDC或YSZ分别与SMO复合,测试了SMO-GDC和SMO-YSZ在不同煅烧温度下的极化阻抗。结果显示在1050℃下SMO-GDC复合阴极具有最低的极化阻抗和较小的活化能。进一步测试了SMO-GDC阴极的复合比例,发现50:50wt%复合在700℃以下具有最佳的极化阻抗（Rp）。因此选择SMO-GDC55作为复合阴极并测试了纽扣电池的性能,在800℃下具有818.6 m W cm的峰值功率密度（PPD）。进一步添加Sm Mn O钙钛矿制作三相阴极,PPD提升至948.2 m W cm。SMO在SOFC中具有良好的功率性能和稳定性,有在SOFC中应用的希望。（3）尖晶石氧化物因其不同于钙钛矿的特殊特性,在固体氧化物燃料电池中取得了很大的进展。通过固液法合成了CMN粉体,Rietveld精修表明CMN是立方结构,属于P432空间群。在600-800℃下,CMN显示出约70.0-91.2 S cm的高导电性,并对氧气表现出良好的催化活性。采用CMN-GDC复合阴极的对称电池在800℃下具有0.047Ωcm的低Rp。采用CMN-GDC复合阴极的纽扣电池性能测试结果优异,在800℃下的功率密度高达1342.4 m W cm,经过110 h的长期测试,电池运行稳定,电池微结构完整,没有出现破坏。EIS和DRT联合分析表明,CMN-GDC复合阴极的阴极反应限速步骤是氧的电荷转移过程,在较低温度下对氧还原反应的阻碍较大。CMN复合阴极成本低,催化性能优秀,是十分具有潜力的新型阴极材料。

关键词：固体氧化物燃料电池固液复合法复合阴极莫来石尖晶石

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全固态锂硫电池正极材料与固态电解质的制备与表征

全固态锂硫电池正极材料与固态电解质的制备与表征

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作者：郑道光宁波大学

学位级别：硕士

锂硫电池因其具有低成本、高能量密度等优点而成为轻型应用(如手机、无人机和自主机器人)和新能源电动汽车的诱人动力源。然而许多问题阻碍了锂硫电池的商业化发展和实际应用,如硫和多硫化物的绝缘性、多硫化物的穿梭效应、充放电过程... 详细信息

锂硫电池因其具有低成本、高能量密度等优点而成为轻型应用(如手机、无人机和自主机器人)和新能源电动汽车的诱人动力源。然而许多问题阻碍了锂硫电池的商业化发展和实际应用,如硫和多硫化物的绝缘性、多硫化物的穿梭效应、充放电过程中活性物质的体积变化,以及使用液态电解质引起的泄露、着火、爆炸等问题。因为正极材料主要决定着锂硫电池的能量密度,因此大量的研究投入到正极材料中,但为了进一步推动锂硫电池的高效安全应用,近些年来随着固态电解质的发展,以固态电解质代替液体电解液的策略引起了广泛的关注,它既能提高电池的安全性和又能提高电池的能量密度。以固态电解质代替液态电解液的锂硫电池称为“全固态锂硫电池”。本论文分别研究了氧化铈(CeO)修饰碳气凝胶正极材料以及固态电解质LiLaZrO(LLZO)的制备与表征。研究的主要内容如下:(1)以CeO修饰碳气凝胶复合材料为碳主体,制备了一种高效碳硫正极材料。碳气凝胶的高比表积、高孔隙率与碳纤维毡的三维网络结构的相结合提高了载硫量和阴极的导电性,研究发现适量的CeO修饰的碳气凝胶还可以抑制多硫化物的损失,促进氧化还原反应。当CeO添加量为2.76 wt%制备的CA/S-3Ce电极,在硫负载量为2.14 mg/cm时,具有较高的初始容量(0.05 C活化时比容量为1487 mAh/g)和良好的可逆循环(在0.2 C的充放电速率下150次循环后保持959.13 mAh/g的容量,在1 C的充放电速率下,循环100次容量为802 mAh/g。)。(2)采用新型固液复合法合成了立方相LLZO,该方法是将湿化学方法与固相反应方法相结合而形成的。在LLZO粉体合成中p H值、丙烯酸与金属离子的摩尔比(L/M)是影响合成粉体物相与LLZO陶瓷性能的主要因素。在p H=3,L/M=0.35,煅烧温度为800℃合成了单相LLZO,粉体微观呈现椭圆形,粒径2～4μm,颈部连接良好。所得LLZO电解质片是粉体压制后在1100℃下烧结6小时而成,其相对密度为94.1%,离子电导率为3.09×10S/cm。

关键词： Li7La3Zr2O12 固液复合法碳气凝胶 CeO2 全固态锂硫电池

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