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计算模拟辅助研究锂离子电池用氯化物固态电解质

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中国科学：化学 2024年第7期54卷 991-1011页

作者：王维宗赵宏顺赵倩丁正平严茂引任玉荣常州大学材料科学与工程学院常州213164 江苏省新能源汽车动力电池制造技术工程研究中心常州大学常州213164 江苏省高等学校优秀科技创新团队常州213164

传统有机液态锂离子电池由于存在易变形、易短路等现象,容易发生瞬时热失控,导致燃烧甚至爆炸等较大的安全事故.而固态电池具有出色的安全性,有望从根本上解决这一问题.近年来,计算模拟在固态电解质的开发研究中越来越普及,这种计算辅... 详细信息

传统有机液态锂离子电池由于存在易变形、易短路等现象,容易发生瞬时热失控,导致燃烧甚至爆炸等较大的安全事故.而固态电池具有出色的安全性,有望从根本上解决这一问题.近年来,计算模拟在固态电解质的开发研究中越来越普及,这种计算辅助实验的方式在很大程度上促进了电解质的发展.本文介绍了属于卤化物电解质范畴的氯化物固态电解质在计算模拟辅助下的最新研究进展,对氯化物固态电解质的发展历程进行了概述,并对其制备方法、阴阳离子调控改性、结构调控优化以及对温度、湿度以及电极材料等方面的稳定性问题进行了系统阐述.最后,对氯化物固态电解质依旧面临的问题进行了总结分析,并进一步对其未来的发展方向做出了展望.

关键词：固态锂离子电池氯化物固态电解质优化改性计算模拟

基于PEO基固态聚合物复合电解质的制备及其在锂离子电池中的应用

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基于PEO基固态聚合物复合电解质的制备及其在锂离子电池中的应用

作者：朱朋辉江苏大学

学位级别：硕士

近年来,商业化的锂电池频繁出现问题,如有机电解液的泄漏、挥发、热稳定性差、易燃易爆等,而有效解决这些问题的方法便是使用固态电解质。由于不存在有机液体,固态电解质与电极和容器发生化学反应的几率能够很大程度的降低,同时固态电... 详细信息

近年来,商业化的锂电池频繁出现问题,如有机电解液的泄漏、挥发、热稳定性差、易燃易爆等,而有效解决这些问题的方法便是使用固态电解质。由于不存在有机液体,固态电解质与电极和容器发生化学反应的几率能够很大程度的降低,同时固态电解质还具有几何形状灵活、可操作温度范围宽、能量密度高等优点,从而引起了广泛的关注。然而固态电解质的实际应用仍存在较大的问题,例如固态电池中固体电解质与电极之间的界面稳定性差,室温下的离子迁移数和离子电导率低,电池充放电比容量较小等,针对上述固态电解质所存在的问题,本论文采用不同方法对其进行改性,主要研究内容如下:1.采用静电纺丝法制备了具有高离子电导率的无机快离子导体LLTO纳米线,作为填料填充到聚合物PEO基体中制备一种新型PEO/LiTFSI/LLTO聚合物电解质,通过扫描、XRD、阻抗、循环等的测试表明,LLTO纳米线的添加能够有效降低结晶度,提高离子电导率和电化学窗口,当LLTO纳米线的百分含量为5%时,离子电导率达到最高,60℃条件下为3.63×10 S·cm,以LiFePO为正极,锂片为负极组装的电池放电比容量在循环100圈后仍在123 mAh·g,库仑效率始终在100%左右。2.采用非晶聚合物PPC对PEO基聚合物电解质改性研究,PPC为非晶态聚合物,通过与PEO基体的共混改性,可以有效的增加聚合物复合电解质的非晶区,降低PEO基体的结晶度,进而提高离子的迁移速率。通过DSC、XRD、离子电导率、循环倍率等的测试显示,PPC的添加能够有效降低聚合物结晶度,提高固态电解质电化学窗口、力学性能和对锂的界面稳定性,相比于纯PEO聚合物电解质,当PPC的添加量为50%时离子迁移数达到最高,从0.156增加到0.184,电化学窗口达到4.9 V,对全电池进行充放电测试表明固态聚合物复合电解质具有优良的循环性能。3.采用有机无机复合改性PEO基固态电解质,在加入非晶态聚合物PPC的基础上添加无机快离子导体LLTO纳米线来制备一种新型PEO/PPC/LLTO有机无机复合固态电解质。实验数据表明当PPC含量为50%、LLTO的添加量为8%时性能达到最优,与纯PEO基固态电解质和PEO-50%PPC复合电解质相比,改性后的PEO-50%PPC-8%LLTO固态聚合物复合电解质的离子电导率达到最高,60℃条件下为4.72×10 S·cm,电化学窗口达到5.1 V,离子迁移数达到0.227,对锂的界面稳定性也显著改善。全电池测试结果表明,在0.5 C、60℃条件下,电池在循环100圈的放电比容量仍保持在130 mAh·g以上,容量保持率高达96%,且库仑效率始终在100%左右。

关键词：聚环氧乙烷 LLTO纳米线聚碳酸丙烯酯固态聚合物复合电解质固态锂离子电池

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锂离子电池固体电解质的研究与进展

汽车安全与节能学报 2020年第4期11卷 415-427页

作者：穆道斌谢慧琳吴伯荣北京理工大学能源与环境材料系北京100081 北京市电动汽车协同创新中心北京100081

固态锂离子电池因具备能量密度高、安全性能好等优点,已经成为了未来动力电池的主流发展方向。该文详细梳理了固态锂离子电池的组成和特性以及其核心组成部分─固体电解质的类型与研究进展;简述了当前固态锂离子电池的研发现状,重点阐... 详细信息

固态锂离子电池因具备能量密度高、安全性能好等优点,已经成为了未来动力电池的主流发展方向。该文详细梳理了固态锂离子电池的组成和特性以及其核心组成部分─固体电解质的类型与研究进展;简述了当前固态锂离子电池的研发现状,重点阐述了石榴石型锂镧锆氧(Li7La3Zr2O12)基固体电解质在改善锂离子电导率以及界面调控的研究。该类型固体电解质凭借良好的室温离子电导率、优异的金属锂复合相容性,以及在应用环境下可靠稳定的突出特性,有望成为未来全固态锂离子动力电池的重要组成单元。指出固体电解质材料的研发势将会对未来固态锂离子动力电池乃至电动汽车领域的发展提供巨大的推力,前景广阔。

关键词：电动汽车固态锂离子电池固体电解质锂镧锆氧(Li7La3Zr2O12) 安全性

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锂离子电池产业链发展研究

新材料产业 2019年第2期 32-39页

作者：墨柯真锂研究

1前言现在俗称的'锂电池',准确的叫法是'锂离子电池',它主要依靠锂离子在正极和负极之间移动进行工作:充电时,锂离子从正极脱嵌,在电解液中游动穿过隔膜嵌入负极,负极处于富锂状态;放电时则相反。这个过程中的相关材料——正极材料、负... 详细信息

1前言现在俗称的'锂电池',准确的叫法是'锂离子电池',它主要依靠锂离子在正极和负极之间移动进行工作:充电时,锂离子从正极脱嵌,在电解液中游动穿过隔膜嵌入负极,负极处于富锂状态;放电时则相反。这个过程中的相关材料——正极材料、负极材料、电解液(液态电解质)和隔膜被称为'锂离子电池4大关键材料'。除此之外,制造锂离子电池所需的其他材料还有铝箔(粘接正极材料的载体)、铜箔(粘接负极材料的载体).

关键词：固态锂离子电池铅酸电池锂离子电池产业电动汽车消费类电子产品电动化电解液正极材料市场规模负极材料笔记本电脑液态电解质二次电池

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钠离子电池:与谁争锋?

能源评论 2021年第10期 78-81页

作者：袁素不详

新型电池技术路线再次引发全球关注。继固态锂离子电池之后,作为新型电池的钠离子电池进入大众视野。9月16日,国内动力电池巨头宁德时代公司董事长助理孟祥峰透露,2022年宁德时代将有一条钠离子电池生产线投产运行。

关键词：钠离子电池新型电池固态锂离子电池动力电池投产运行宁德生产线

基于PEO复合物固态电解质的全固态锂电池研究

维普期刊数据库评论

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基于PEO复合物固态电解质的全固态锂电池研究

作者：施伟博苏州科技大学

学位级别：硕士

锂离子电池技术作为一项重要的储能技术,在动力汽车,小型可移动设备,大型储能设备等各个领域都有广泛的应用,而随着技术发展,传统液态锂离子电池在安全性,稳定性,比能量等方面逐渐开始难以满足新型的应用设备。全固态锂离子电池作为一... 详细信息

锂离子电池技术作为一项重要的储能技术,在动力汽车,小型可移动设备,大型储能设备等各个领域都有广泛的应用,而随着技术发展,传统液态锂离子电池在安全性,稳定性,比能量等方面逐渐开始难以满足新型的应用设备。全固态锂离子电池作为一项新兴的技术,使用固态电解质代替有机电解液,有望解决当前电池面临的安全性问题,是电动汽车和规模化储能理想的电源。然而当前固态电解质依旧面临着室温离子电导率低,电极/电解质界面阻抗高等问题,与此同时,区别于传统无机过渡金属氧化物电极材料的有机电极材料也面临着电子电导率低,充放电过程中活性物质溶解流失的问题。本论文针对以上问题,通过设计合成了高离子电导率的复合物固态电解质,组装了多种有机全固态锂离子电池,有效抑制了有机电极材料的溶解,拓宽了固态电池的应用温度。本论文的主要研究内容和结果如下:(1)为了缓解有机电极材料在电化学反应过程中的溶解问题,通过在聚氧化乙烯(PEO)基聚合物固态电解质中添加锂镧锆钛氧(LLZTO)无机填料,制备复合物固态电解质,在此基础上发现经过700℃处理后的LLZTO制成的复合物固态电解质具有更好的电化学性能。我们选择11,11,12,12-四氰基-9,10-蒽醌二甲烷(TCAQ)作为正极材料,探究了其在有机固态电池中的性能。组装的基于TCAQ正极的有机全固态锂离子电池在17 m A/g的电流密度下最高放电比容量达到了83 m Ah/g,相较于TCAQ有机液态锂离子电池有效改善了其循环性能。但PEO-LLZTO复合物电解质的离子电导率受温度影响较大,这限制了该有机固态电池的进一步应用。(2)针对PEO室温下结晶度较高,形成的固态电解质室温离子电导率偏低的问题,本工作以PP隔膜为基底,通过在隔膜表面涂布高离子电导率的PEO-LiTFSI-丁二腈(SN)电解质来制备PP-复合物固态电解质,该电解质机械性能优越,离子电导率在25℃,0℃下分别可以达到4.22×10 S/cm,7.73×10 S/cm。组装的基于芘-4,5,9,10-四酮(PTO)有机全固态电池在0℃,20 m A/g的电流密度下,最高放电比容量达到了187.8 m Ah/g,库伦效率稳定在98%左右,相较于PTO的有机液态锂离子电池有效抑制了有机材料的溶解。同时,组装的磷酸铁锂全固态电池在25℃,0℃,-10℃条件下也具有较好的电化学性能。本论文制备了两种基于PEO的复合物固态电解质,通过添加无机填料,降低聚合物结晶度,构建复合物基体等方式改善了复合物固态电解质的电化学性能,并结合有机电极材料构建了新型的有机固态锂离子电池。相较于有机液态锂离子电池,固态锂离子电池有效抑制了有机材料的溶解。本论文为有机固态锂离子电池的应用提供了新思路。

关键词：固态锂离子电池复合物固态电解质有机电极材料 TCAQ PTO

空间电场调控有序纳米复合固态电解质及其离子传输性能研究

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空间电场调控有序纳米复合固态电解质及其离子传输性能研究

作者：刘传邦中国民用航空飞行学院

学位级别：硕士

传统锂离子电池内含有的有机电解液,使其存在燃烧、爆炸、漏液的安全隐患。使用固态电解质的固态锂离子电池被认为是下一代先进能源载体,有望从根本上解决传统锂离子电池的安全问题。其中,有机-无机复合固态电解质(CSSE)是非常有希望的... 详细信息

传统锂离子电池内含有的有机电解液,使其存在燃烧、爆炸、漏液的安全隐患。使用固态电解质的固态锂离子电池被认为是下一代先进能源载体,有望从根本上解决传统锂离子电池的安全问题。其中,有机-无机复合固态电解质(CSSE)是非常有希望的候选材料,但其离子电导率较低。本文针对CSSE的低离子电导率的问题,通过空间电场排列技术对不同维度的无机填料进行了调控,使其在CSSE中能够有序分布,来改善其离子传输性能。主要工作如下:(1)选择聚氧化乙烯(PEO)为聚合物基体,双三氟甲磺酰亚胺锂(Li TFSI)为锂盐,锂镧锆钽氧(LLZTO)陶瓷电解质粉末作为无机填料制备CSSE,利用空间电场排列技术制备了具有链状结构的CSSE。当施加空间电场的电压值为800 V时,LLZTO的质量分数为PEO的20 wt%时,CSSE的离子电导率最高为1.46×10 S cm。在55℃时,电化学窗口达到5.7 V,离子迁移数从0.25提升至0.35,表现出改善的电化学稳定性和离子传输性能。在55℃下,以0.5 C的充放电倍率,对组装的固态锂电池进行了长循环测试。循环100圈后,电池充放电容量稳定的保持在130 m Ah g上下,充放电效率接近100%。(2)通过向PEO中引入可光固化交联的聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)来提升聚合物电解质膜的锂盐添加量制备了高盐浓度的聚合物固态电解质,以具有高比表面积的2D锂蒙脱土(Li MMT)为无机填料,利用空间电场排列技术结合光聚合法制备了具有垂直结构的PEO-PEGDA-Li TFSI-Li MMT的有序复合固态电解质(E-CSSE)。当PEO与PEGDA的复合比例为7:3,Li TFSI和Li MMT的添加量分别为PEO-PEGDA的70wt%和3.5 wt%时,经过电场调控后得到的E-CSSE具有2.79×10 S cm的高离子电导率,锂离子迁移数高达0.63。E-CSSE具有良好的电化学稳定性,电化学窗口达到5.2 V。在30℃,0.1 C的倍率下,对组装的固态锂电池进行了循环测试,结果表明100圈后电池容量为142 m Ah g;同时在60℃,0.3 C的充放电倍率下,超过200圈的充放电循环后容量为135 m Ah g,容量保持率为93%,库伦效率接近100%,表现出优异的循环稳定性。

关键词：固态锂离子电池复合固态电解质空间电场技术离子传输性能有序结构

氰基类锂单离子导体聚合物电解质的制备及性能研究

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氰基类锂单离子导体聚合物电解质的制备及性能研究

作者：付茹贵州师范大学

学位级别：硕士

锂离子电池具有高能量密度、长循环寿命、低自放电率等优点,广泛应用于动力和储能领域。目前商业锂离子电池主要采用液态电解质在阴极和阳极之间运输锂离子,但液态电解质本身的易漏液、易燃性等缺陷成为锂离子电池固有的安全隐患。因此... 详细信息

锂离子电池具有高能量密度、长循环寿命、低自放电率等优点,广泛应用于动力和储能领域。目前商业锂离子电池主要采用液态电解质在阴极和阳极之间运输锂离子,但液态电解质本身的易漏液、易燃性等缺陷成为锂离子电池固有的安全隐患。因此,开发安全性更高、能量密度更大的固态电解质体系成为研究热点。锂单离子导体聚合物电解质(SLIC-SPEs)从根本上克服了浓差极化现象,受到研究者的广泛关注。但是,SLIC-SPEs的室温电导率较低,不能满足锂离子电池的使用要求。因此,为了提高SLIC-SPEs锂离子电导率,本文设计并合成了两类含有氰基的锂单离子导体聚合物电解质,具体内容如下:(1)以对苯乙烯磺酸钠为原料,通过酰化、氨解、离子交换和聚合反应制得单离子导体聚[(对苯乙烯磺酰)(氰基)亚胺锂](LiPCSI),与聚环氧乙烷(PEO)混合,通过溶液浇铸法制备了聚合物电解质隔膜PEO/LiPCSI(n=5、10、15、20)。采用红外光谱(FT-IR)和核磁共振波谱(H NMR、C NMR)技术确定了LiPCSI的分子结构,采用扫描电子显微镜(SEM)、热重(TG)、万能拉伸机和电化学工作站等技术对电解质隔膜性能进行了表征。研究表明,不同氧锂比(EO/Li)的电解质隔膜都具有良好的热稳定性,其中当EO/Li=10时,拉伸强度达到最高3 MPa,并且电解质隔膜电化学性能最优,其离子电导率为2.99×10 S·cm,锂离子迁移数接近于1(t=0.94),电化学稳定窗口达到4.77 V,表现出良好的循环稳定性。(2)采用相同方法合成了阴离子结构为-SO-C(-))-(C≡N)的LiPSDM锂盐,通过溶液浇铸法制备了PEO/LiPSDM(n=5、10、15、20)隔膜。测试表明,PEO/LiPSDM都具有较高的热稳定性和较低的结晶度。PEO/LiPSDM在90℃时的电导率达到8.23×10S·cm,电化学稳定窗口为4.8 V,t=0.98。与PEO-LiPCSI体系比较,PEO-LiPSDM体系明显具有更高的离子电导率和更小的结晶度,说明LiPSDM锂盐阴离子的-SO-C(–))-(CN)结构单元有更好的柔顺性,更有利于扰乱PEO的有序结构,从而降低结晶度,有利于锂离子的传输。

关键词：固态锂离子电池聚合物电解质聚环氧乙烷单离子导体氰基电导率

PEO/LLZNO基柔性复合固态电解质制备及电化学性能研究

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PEO/LLZNO基柔性复合固态电解质制备及电化学性能研究

作者：周洲北京化工大学

学位级别：硕士

锂离子电池因其具有良好的储能性能,成为21世纪一种重要的能源载体,但传统的锂离子电池由于使用液态的电解液,存在着易燃、易爆、易泄漏等安全隐患,另一方面能量密度也难以进一步提升。将液态电解质变成固态电解质,能够解决这种现状,为... 详细信息

锂离子电池因其具有良好的储能性能,成为21世纪一种重要的能源载体,但传统的锂离子电池由于使用液态的电解液,存在着易燃、易爆、易泄漏等安全隐患,另一方面能量密度也难以进一步提升。将液态电解质变成固态电解质,能够解决这种现状,为锂离子电池的发展注入新的动力。石榴石型固态电解质（LLZO）因其具有高的离子电导率和电化学稳定性而备受关注,然而其烧结工艺复杂,难以获得稳定的立方相结构且界面电阻较大。聚环氧乙烷（PEO）由于其具有良好柔韧性、可塑性以及对锂盐良好溶解性也受到人们的青睐。将PEO和LLZO相结合构筑有机/无机复合电解质膜,有望解决上述问题。具体研究内容如下:（1）采用固相反应法制备了石榴石型固态电解质LLZO,引入Nb元素稳定LLZO的立方相结构。考察了 Nb掺杂量、锂源添加量、煅烧温度以及煅烧时间对LLZO制备的影响,设计陶瓷片埋粉烧结工艺,利用XRD和SEM对LLZO的结构和形貌进行分析,得到了性能优越的石榴石型固态电解质LLZNO。结果表明,当Nb的掺杂量为0.5时,Li过量10%,在950℃烧结6 h,可以获得稳定立方相结构的石榴石型固态电解质Li6.5La3Zr1.5Nb0.5O12（LLZNO）粉末;基于此球磨12 h,使LLZNO颗粒从2-3 μm减少到300-400 nm,经由压片制备完整的LLZNO陶瓷片素坯;于1250℃下烧结2 h,获得完全致密化的LLZNO陶瓷片,在25℃下离子电导率可以达到3.82 X 10-4 S cm-1。（2）采用了溶液浇铸法制备了 PEO20-LiTFSI-x wt%LLZNO柔性复合固态电解质膜,通过XRD,SEM对复合膜的结构和形貌进行表征,并以商业化LiFePO4为正极,金属锂为负极,组装成全固态锂离子电池,在60℃下对其电化学性能进行测试。结果表明,当锂盐加入量 n（EO:Li）为 20:1,LLZNO 为 10 wt%,PEO20-LiTFSI-10 wt%LLZNO复合电解质膜具有最高的离子电导率,60℃可以达到6.21×10-4 S cm-1,电化学窗口为 5.2 V。Li/PEO20-LiTFSI-10 wt%LLZNO/Li对称电池的恒电流充放电测试显示出长达800 h的稳定性和可逆性,表明复合电解质膜与Li金属电极之间具有良好的相容性,有利于Li+的均匀沉积并有足够的机械强度抵制锂枝晶的生长。全固态电池 LiFePO4/PEO20-LiTFSI-10 wt%LLZNO/Li 具有长的循环稳定性,在60℃下以0.5 C的倍率进行充放电,首圈放电容量153.4 mAh g-1,库伦效率为96.54%,稳定循环200圈后,放电容量仍然有143.3 mAhg-1,保持率达到93.4%。

关键词：固态锂离子电池石榴石型固态电解质柔性复合固态电解质膜离子电导率