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非常规同位素在石油地质学中的应用与油气地球化学新进展

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石油学报 2024年第4期45卷 718-754页

作者：朱光有艾依飞李婷婷王萌陈玮岩张志遥赵坤李茜张岩段鹏珍石军中国石油勘探开发研究院北京100083

近年来,油气地球化学与成藏学科在新技术、新方法和新思路的引领下快速发展,在指导万米深层油气、非常规油气和复杂油气藏的勘探与开发方面发挥了重要作用。其中,金属同位素(非传统稳定同位素)、卤族同位素、高维度稳定同位素(团簇同位... 详细信息

近年来,油气地球化学与成藏学科在新技术、新方法和新思路的引领下快速发展,在指导万米深层油气、非常规油气和复杂油气藏的勘探与开发方面发挥了重要作用。其中,金属同位素(非传统稳定同位素)、卤族同位素、高维度稳定同位素(团簇同位素、三氧同位素、多硫同位素及分子内同位素)等非常规同位素体系受到学界高度关注,并成为地球化学学科中发展最为迅猛的方向之一。传统同位素技术进一步升级换代,C、H、O、S、N同位素系列分析技术依然发挥着主要功能;卤族、Si等同位素分析技术正在快速兴起;成藏年代学分析步入油气藏精准定年新时代;新的有机化学分析手段使得新化合物的发现成为可能,而这些新化合物的发现为研究油气成因提供了新证据。随着油气勘探对象的复杂程度提高,对油气地球化学研究的需求将愈加强烈,新技术的研发和应用将是未来油气地球化学与成藏学科科研工作者的重要使命。

关键词：金属同位素团簇同位素高维度同位素卤族同位素成藏年代学白云岩

甲烷团簇同位素研究进展及其在表层地球系统碳循环研究中的应用

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地学前缘 2023年第2期30卷 463-478页

作者：王欣楚刘丛强李思亮徐胜丁虎庞智勇帅燕华天津大学地球系统科学学院表层地球系统科学研究院天津300072 中国石油勘探开发研究院北京100083

团簇同位素是当今地球化学研究的前沿领域。有关团簇同位素技术原理、指示意义、模型校正等方面研究已取得初步成果,而在表层地球系统研究领域以及地理、环境和生态等领域的综合应用研究工作亟待加强。在表层地球系统中,碳循环过程涉及... 详细信息

团簇同位素是当今地球化学研究的前沿领域。有关团簇同位素技术原理、指示意义、模型校正等方面研究已取得初步成果,而在表层地球系统研究领域以及地理、环境和生态等领域的综合应用研究工作亟待加强。在表层地球系统中,碳循环过程涉及广泛且影响深远,而甲烷(CH_(4))作为碳循环中关键环节的重要物质组成,揭示其来源及地球化学过程具有重大意义。甲烷团簇同位素技术的引入将为开展相关研究提供有效工具,该技术在揭示时间-空间不同尺度碳循环研究等领域具有广阔的应用前景。本文综述了团簇同位素的理论基础、测试分析现状及国内外主要研究成果。重点讨论了CH_(4)团簇同位素研究现状、理论模型和同位素不平衡的影响因素,并论述了团簇同位素在天然气、大气和水体CH_(4)成因和转化的应用典型案例。最后提出对开展不同实验室间测试结果对比、测定自然丰度下环境样品、探索准平衡过程的展望,以期对未来应用甲烷及其他物质,如二氧化碳的团簇同位素开展表层地球系统碳循环研究起到一定的借鉴作用。

关键词：团簇同位素甲烷二氧化碳表层地球系统碳循环

碳酸盐岩团簇同位素约束下的川东地区二叠系热演化

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地质学报 2023年第8期97卷 2676-2689页

作者：刘鑫邱楠生冯乾乾宋佳霖李才俊中国石油大学(北京)油气资源与探测国家重点实验室北京102249 中国石油大学(北京)地球科学学院北京102249

有效古温标的缺乏制约了碳酸盐岩层系热史的研究,团簇同位素作为一种新兴古温标,对碳酸盐岩层系热史重建具有重要意义。四川盆地二叠系是天然气勘探开发的重点层系,本文通过对川东地区二叠系碳酸盐岩样品进行团簇同位素测试,联合镜质组... 详细信息

有效古温标的缺乏制约了碳酸盐岩层系热史的研究,团簇同位素作为一种新兴古温标,对碳酸盐岩层系热史重建具有重要意义。四川盆地二叠系是天然气勘探开发的重点层系,本文通过对川东地区二叠系碳酸盐岩样品进行团簇同位素测试,联合镜质组反射率重建了二叠纪以来的热史,在此基础上明确了二叠系烃源岩的热演化,并讨论了峨眉山地幔柱对川东热体制的影响。川东地区碳酸盐岩的团簇同位素温度在101.7~178.7℃,利用交换/扩散模型进行热史模拟认为:川东地区晚白垩世古温度最高,最高古温度在213~225℃,古地温梯度在23~33℃/km;川东地区二叠纪古热流最高,最高古热流约为55~70 mW/m^(2),二叠纪之后热流逐渐降低至现今大地热流。烃源岩热演化分析认为:川东地区二叠系烃源岩热演化具有阶段性,热演化受控于构造运动,受印支期运动和燕山-喜马拉雅期运动影响存在两期热演化停滞,晚白垩世达到最高古温度后停止生烃,现今处于生气阶段。川东地区二叠纪热流值和烃源岩热演化主要受到地壳拉张减薄作用的影响,受峨眉山地幔柱的影响较小且具有局限性。

关键词：团簇同位素热史峨眉山地幔柱二叠系烃源岩碳酸盐岩

湖相碳酸盐碳、氧同位素与团簇同位素的研究进展

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北京大学学报（自然科学版） 2023年第6期59卷 1052-1068页

作者：李世恩关平造山带与地壳演化教育部重点实验室北京大学地球与空间科学学院北京100871

总结近年来传统碳、氧同位素及新兴团簇同位素在湖相碳酸盐中的研究进展,梳理湖相环境中碳酸盐同位素组成变化的影响因素及两种同位素方法在地质研究中的应用,探讨当前研究中存在的问题。湖相碳酸盐氧同位素组成受温度的影响较小,主要... 详细信息

总结近年来传统碳、氧同位素及新兴团簇同位素在湖相碳酸盐中的研究进展,梳理湖相环境中碳酸盐同位素组成变化的影响因素及两种同位素方法在地质研究中的应用,探讨当前研究中存在的问题。湖相碳酸盐氧同位素组成受温度的影响较小,主要与湖盆水体的蒸发量和大气降水量有关,碳同位素组成则受湖水蒸发咸化作用以及湖泊有机质与无机质相互作用的共同控制;团簇同位素仅受温度单一因素的影响,是良好的碳酸盐温度计。指出湖相碳酸盐碳、氧同位素研究的两大方向:一是解决团簇同位素理论研究中存在的问题,尤其是埋藏改造过程中团簇同位素温度的重置机理;二是将传统的碳、氧同位素指标与新兴的团簇同位素指标相结合,进行多指标的地球化学综合分析,有效地避免二者在地质研究中的局限性。

关键词：湖相碳酸盐碳、氧同位素团簇同位素

基于高分辨气体稳定同位素质谱仪的甲烷团簇同位素测定

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分析试验室 2023年第1期42卷 33-37页

作者：庞智勇王欣楚李思亮郎赟超田有荣鲁丽天津大学表层地球系统科学研究院地球系统科学学院天津300072 赛默飞世尔科技(中国)有限公司北京100013

甲烷团簇同位素中质量数为18的13CH3D和12CH2D22种同位素体具有独特的化学和物理性质,可以为甲烷成因的研究提供重要信息。依托国内高分辨气体稳定同位素质谱仪(HR-IRMS),调节分辨能和修正各种参数,在高分辨模式下优化测试时间及多种参... 详细信息

甲烷团簇同位素中质量数为18的13CH3D和12CH2D22种同位素体具有独特的化学和物理性质,可以为甲烷成因的研究提供重要信息。依托国内高分辨气体稳定同位素质谱仪(HR-IRMS),调节分辨能和修正各种参数,在高分辨模式下优化测试时间及多种参数,建立了甲烷团簇同位素测试方法。基于该方法,连续分析δ13CH3D和δ12CH2D2的测试精度分别达到0.27‰和1.55‰。

关键词：高分辨气体稳定同位素质谱仪甲烷团簇同位素精度

碳酸盐团簇同位素在海相盆地热史研究中的进展

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石油实验地质 2023年第5期45卷 891-903页

作者：邱楠生刘鑫熊昱杰刘雨晨徐秋晨常青中国石油大学(北京)油气资源与探测国家重点实验室北京102249 中国石油大学(北京)地球科学学院北京102249

沉积盆地热史研究对于油气成藏分析至关重要,在油气勘探以及油气资源评价领域有着举足轻重的影响,而海相盆地碳酸盐岩层系由于缺乏有效古温标导致很难对其热史进行恢复。碳酸盐团簇同位素是能够指示碳酸盐岩形成温度的指标,它将温度信... 详细信息

沉积盆地热史研究对于油气成藏分析至关重要,在油气勘探以及油气资源评价领域有着举足轻重的影响,而海相盆地碳酸盐岩层系由于缺乏有效古温标导致很难对其热史进行恢复。碳酸盐团簇同位素是能够指示碳酸盐岩形成温度的指标,它将温度信息记录在^(13)C—^(18)O配对的化学键中,并通过其丰度变化将温度信息反映出来,即碳酸盐团簇同位素的丰度(Δ_(47))与地层温度演化密切相关。从碳酸盐团簇同位素测温以及热史恢复的基本原理、方法出发,结合近年来其在国内外海相盆地热史恢复的研究实例,综述了碳酸盐团簇同位素古温标的应用情况,并探讨了其存在的问题和未来的发展方向。碳酸盐团簇同位素作为一种新兴的古温标,在碳酸盐岩地层热历史恢复中展现出了巨大的潜力。团簇同位素热史研究实例表明,美国箭峡Bird Spring组经历的最高古温度约为175℃,四川盆地二叠系茅口组最高埋藏温度在213~225℃,塔里木盆地奥陶系受二叠纪岩浆活动影响存在160℃以上的异常高温。团簇同位素由于受热演化模式不成熟,重结晶作用以及沉积埋藏温度变化的影响,使得其在热史恢复方面仍存在不足,并建议精确恢复碳酸盐岩地层热史的下一步发展方向是将碳酸盐团簇同位素和U-Pb定年以及其他古温标相联合。

关键词：团簇同位素碳酸盐岩海相盆地热历史塔里木盆地四川盆地

福建仙云洞现代次生碳酸盐团簇同位素特征与温度重建

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第四纪研究 2023年第5期43卷 1343-1353页

作者：杜垚华李苗发雷国良王芳于源江戈平姜修洋蔡炳贵福建师范大学湿润亚热带生态地理过程教育部重点实验室福建福州350117 福建师范大学地理科学学院福建福州350117 福建师范大学稳定同位素中心福建福州350117

碳酸盐团簇同位素(Δ47)是基于碳酸盐中13C-18O丰度相较于其随机分布状态的偏离程度对温度进行估算的新型测温技术。洞穴石笋沉积过程复杂,部分石笋受动力分馏作用影响导致其碳酸盐Δ47偏离平衡体系,这些因素增大了利用石笋碳酸盐Δ47... 详细信息

碳酸盐团簇同位素(Δ47)是基于碳酸盐中13C-18O丰度相较于其随机分布状态的偏离程度对温度进行估算的新型测温技术。洞穴石笋沉积过程复杂,部分石笋受动力分馏作用影响导致其碳酸盐Δ47偏离平衡体系,这些因素增大了利用石笋碳酸盐Δ47定量重建古温度的难度。本研究以典型东亚夏季风影响区的福建仙云洞为研究对象,通过对该洞现代次生碳酸盐样品的采集和稳定同位素组成的测定,探讨研究区现代次生碳酸盐Δ47特征及其重建温度的可靠性。研究结果表明:1)仙云洞5个现代次生碳酸盐样品的Δ47和δ18O结果均较为集中,而δ13C差异较大,这种样品间差异与共性并存的特征表明本研究所选样品具有代表性;2)仙云洞5个现代次生碳酸盐样品的Δ47值在0.702‰~0.720‰范围内波动,实测温度与基于平衡体系下建立的团簇同位素温度转换方程计算的温度结果较为一致,揭示出该洞穴现代次生碳酸盐Δ47接近热力平衡,不存在显著的动力分馏;3)基于洞穴次生碳酸盐的团簇同位素温度和δ18O值,推算出对应的滴水δ18O值介于-8.0‰~-7.6‰之间,这与长期监测的仙云洞滴水δ18O结果较为吻合,表明仙云洞现代次生碳酸盐氧同位素接近同位素平衡。本文研究结果为重建区域古温度和古降水提供了证据支撑。

关键词：团簇同位素氧同位素仙云洞洞穴次生碳酸盐温度

样品量差异对团簇同位素Δ_(47)测定的影响

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第四纪研究 2022年第2期42卷 504-511页

作者：许雅芯朱芸许丽红柏雪杜垚华雷国良福建师范大学湿润亚热带生态地理过程教育部重点实验室福建福州350007 福建师范大学地理科学学院福建福州350007 福建师范大学稳定同位素中心福建福州350007

团簇同位素是地球化学领域的新兴技术,已成功应用于古温度重建研究。由于团簇同位素的自然丰度极低,目前碳酸盐中团簇同位素Δ_(47)测定所需要的样品量仍较大(约10 mg),因此如何在保证Δ_(47)测定值可靠的前提下,使用更少量的样品进行... 详细信息

团簇同位素是地球化学领域的新兴技术,已成功应用于古温度重建研究。由于团簇同位素的自然丰度极低,目前碳酸盐中团簇同位素Δ_(47)测定所需要的样品量仍较大(约10 mg),因此如何在保证Δ_(47)测定值可靠的前提下,使用更少量的样品进行测定一直是各实验室努力的目标。本研究在福建师范大学稳定同位素中心,以实验室高纯CO_(2)气体(Gas-lab)为测试对象,基于Mat 253 Plus同位素比质谱仪双路测定模式,通过不同气体量条件下的对比测定,探讨了双路模式下样品量的差异对测量结果的影响。研究结果显示:在可变体容积储样器体积为100%、70%、30%和15%的设定气体量条件下,每个测定过程中Gas-lab的Δ_(47)的测定值变化范围分别为-0.047‰~0.059‰、-0.054‰~0.039‰、-0.067‰~0.083‰和-0.065‰~0.058‰,当气体量较小时,测定的Gas-lab的Δ_(47)值更为分散。因气体同位素质谱仪在不同信号强度时测定的同位素值存在差异,在气体量较少条件下测量过程中样品气和参考气离子束信号降低幅度增大,从而影响了Δ_(47)测定,使其Δ_(47)测定值呈现为更加离散的特征。为了提高数据的精确性,本文建议在测定过程中确保可变体容积储样器的体积不低于总体积的30%。

关键词： Mat 253 Plus同位素比质谱仪团簇同位素双路模式样品量

甲烷团簇同位素^(12)CH_(2)D_(2)测试方法优化研究

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分析测试学报 2022年第12期41卷 1822-1826页

作者：鲁丽王欣楚李思亮庞智勇天津大学地球系统科学学院表层地球系统科学研究院天津300072 天津大学物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

与传统稳定同位素技术相比,甲烷团簇同位素技术具有分辨率高、检出限低的优点,从而为甲烷产生机制和转化过程研究提供了新的视角。甲烷的两种团簇同位素体^(13)CH_(3)D和^(12)CH_(2)D_(2)具有独特的物理与化学性质,并可提供甲烷内部同... 详细信息

与传统稳定同位素技术相比,甲烷团簇同位素技术具有分辨率高、检出限低的优点,从而为甲烷产生机制和转化过程研究提供了新的视角。甲烷的两种团簇同位素体^(13)CH_(3)D和^(12)CH_(2)D_(2)具有独特的物理与化学性质,并可提供甲烷内部同位素平衡状态的重要信息。目前国内刚建立了对这两种团簇同位素体的测试方法,部分指标的测试精度有待于进一步提高。该文依托国内首台高分辨气体稳定同位素质谱仪(HR-IRMS),通过平衡仪器的分辨率和灵敏度,对甲烷团簇同位素^(12)CH_(2)D_(2)测试方法进行优化,在关闭Aperture选项条件下通过峰拖尾校正,可使[^(12)CH_(2)D_(2)+]信号得到有效提高,并通过[H_(2)O^(+)]峰模拟计算校正^(13)CH_(3)D峰与^(13)CH_(5)峰拖尾产生的空白。基于连续测试,成功地将测试精度提高到1.29‰,达到国际水平。

关键词：甲烷团簇同位素高分辨气体稳定同位素质谱仪(HR-IRMS) 精度