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作者：刘东阳北京化工大学

学位级别：硕士

液流电池是适合规模储能的化学电源体系，是电池技术的重要研究方向。我们提出了采用酸性的四氟硼酸铅溶液为电解液的全铅液流电池，通过循环伏安(CV)、恒流充放电电化学测试手段以及X射线衍射分析(XRD)、扫描电镜(SEM)测试手段，研究... 详细信息

液流电池是适合规模储能的化学电源体系，是电池技术的重要研究方向。我们提出了采用酸性的四氟硼酸铅溶液为电解液的全铅液流电池，通过循环伏安(CV)、恒流充放电电化学测试手段以及X射线衍射分析(XRD)、扫描电镜(SEM)测试手段，研究了其电化学性能，并进行了改进。本文首先研究了酸性的四氟硼酸铅溶液中PbO/Pb及Pb/Pb电对在不同电极上的特性，通过循环伏安、恒流充放电结果比较，碳质电极中石墨的性能最好，适于作为全铅液流电池正负极的集电极。采用石墨电极作为全铅液流电池正负极，电解液为1.5mol L-1Pb(BF4)2+1.0mol L-1HBF4时，限制充电容量为7mAh cm、充放电电流密度为10mA cm-2时平均放电电压可达1.5V以上，能量效率可达74.6%，电流密度增至40mA cm-2时，能量效率可达72.9%。延长充电时间将充电容量扩大，在相同电流密度、电解液浓度下进行了充放电实验。限制充电容量为15、30和45mAh cm-2下，10、20和40mA cm电流密度，电解液为1.0mol L-1HBF4溶液中溶有0.5、1.0和1.5mol LPb(BF4)时，电池的平均库仑效率保持在88%8%，平均能量效率保持在64%2%，平均电压效率保持在68%6%。当限制充电容量为15mAh cm-2，电解液浓度为1.5mol L-1Pb(BF4)mol L-1HBF4，电流密度为10mA cm时，平均库仑效率达到97.8%，平均能量效率可达83%，平均电压效率可达84.8%。为了提高电池性能，探索了不同的电极材料，当正极采用TaC、负极采用不锈钢、电解液仍然是酸性四氟硼酸铅时，限制充电容量为7mAh cm、不同电解液浓度、不同电流密度下平均库仑效率均大于96%，1.5mol LPb(BF4)mol LHBF电解液中电流密度为10mA cm-2时的平均能量效率大于80%。之后研究改进了TaC电极材料的制备方法，每5×10cm2Ta用碳源质量为m克(m分别为0.2044g、3g、4g、5g、6g)使得金属碳化物的韧性得到了提高且表面被均匀碳化，并且制备用碳源质量为3克和5克时，TaC电极电化学性能较好。保持TaC电极韧性情况下，不同电流密度下平均库仑效率约97%，平均能量效率大于70%，其中当制备用碳源质量为5克、电流密度为10mA cm时，平均库仑效率为95.2%，平均能量效率为76.2%。对电池充放电过程中电极表面沉积的活性物质进行XRD测试，结果表明，无论是初期充放电还是几百次循环后，正极上的活性物质PbO2都有α和β两种晶型，其中β型PbO为主。在本论文中提出了采用酸性的四氟硼酸铅电解液的沉积/溶解型全铅单液流电池，对比甲基磺酸型全铅单液流电池，成本降低、性能得到提高。

关键词：四氟硼酸石墨电极四氟硼酸铅全铅液流电池 TaC电极

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HBF_4溶液中全铅液流电池

引用

物理化学学报 2011年第11期27卷 2571-2576页

作者：刘东阳程杰潘军青文越华曹高萍杨裕生北京化工大学理学院北京100029 防化研究院北京100191

报道了一种HBF_4水溶液中的全铅液流电池,正、负电极电解液均采用Pb(BF_4)_2的HBF_4水溶液.在酸性的四氟硼酸铅电解液中考察了石墨电极和玻碳电极作为工作电极的循环伏安性能,石墨电极较适于用作全铅液流电池的正、负电极.采用石墨电极... 详细信息

报道了一种HBF_4水溶液中的全铅液流电池,正、负电极电解液均采用Pb(BF_4)_2的HBF_4水溶液.在酸性的四氟硼酸铅电解液中考察了石墨电极和玻碳电极作为工作电极的循环伏安性能,石墨电极较适于用作全铅液流电池的正、负电极.采用石墨电极作为电池的正、负电极并在四氟硼酸铅酸性电解液中进行充放电实验,其中Pb(BF_4)_2浓度分别为0.5、1.0和1.5 mol·L^(-1),且保持游离的HBF_4浓度为1.0 mol·L^(-1).该电池为单液流电池,不需要隔膜分隔正、负极的电解液,电流密度为10、20和40 ***^(-2),当限定充电容量为7.0 ***^(-2),放电电压截止到1.0 V时,平均库仑效率大于87%,平均能量效率大于68%;当电解液采用1.0或1.5 mol·L^(-1) Pb(BF_4)_2+1.0 mol·L^(-1)HBF_4水溶液时,在10及20 ***^(-2)电流下的能量效率最高可超过74%.

关键词：四氟硼酸石墨电极四氟硼酸铅全铅液流电池

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