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聚氨酯海绵负载聚苯胺吸附还原Cr(Ⅵ)离子的研究

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湖南师范大学自然科学学报 2012年第2期35卷 41-45页

作者：张学芬王洪波杨春明湖南师范大学化学化工学院中国长沙410081

采用化学氧化聚合法在聚氨酯海绵(PUF)上原位生长聚苯胺(PAn)制备了PAn/PUF二元复合物,并将该复合物应用于处理废水中的Cr(Ⅵ)离子.考察了聚苯胺负载比、底物Cr(Ⅵ)离子浓度、溶液pH值及温度等因素对吸附还原过程的影响规律.结果表明,... 详细信息

采用化学氧化聚合法在聚氨酯海绵(PUF)上原位生长聚苯胺(PAn)制备了PAn/PUF二元复合物,并将该复合物应用于处理废水中的Cr(Ⅵ)离子.考察了聚苯胺负载比、底物Cr(Ⅵ)离子浓度、溶液pH值及温度等因素对吸附还原过程的影响规律.结果表明,当聚苯胺在聚氨酯海绵上的负载质量分数达到5.83%时,溶液中Cr(Ⅵ)的去除率可达到99.99%;该复合物能在较宽的pH值范围(2～7)内有效地去除Cr(Ⅵ)离子(96.05%～93.88%),且该复合物经过适当的酸处理后仍可重复利用.此外,对吸附-还原过程进行了动力学分析,推测了该过程的可能机理.

关键词：聚苯胺聚氨酯海绵吸附-还原 Cr(Ⅵ)

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聚氨酯海绵负载聚苯胺吸附还原银(Ⅰ)、汞(Ⅱ)及铬(Ⅵ)离子的研究

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聚氨酯海绵负载聚苯胺吸附还原银(Ⅰ)、汞(Ⅱ)及铬(Ⅵ)离子的研究

作者：张学芬湖南师范大学

学位级别：硕士

水是人类生活和生产活动中不可缺少的物质,又是一种不可替代的宝贵资源。随着全球经济迅速发展,给人们带来经济利益的同时污染也在进一步加剧,其中重金属废水污染尤为突出。国内外众多研究者已经在重金属废水处理方面做了大量卓有成效... 详细信息

水是人类生活和生产活动中不可缺少的物质,又是一种不可替代的宝贵资源。随着全球经济迅速发展,给人们带来经济利益的同时污染也在进一步加剧,其中重金属废水污染尤为突出。国内外众多研究者已经在重金属废水处理方面做了大量卓有成效的工作。目前采用聚苯胺及其复合物来处理含重金属离子废水的已有报道,但是将聚苯胺固载在海绵上用于处理含重金属离子废水的研究却未见报道。聚苯胺的分子结构特殊,分子链中具有丰富的氧化还原态,可以吸附或者还原部分重金属离子;聚氨酯海绵具有质轻及表面积大的特点,可以提高聚苯胺的分散性。本文主要采用原位聚合法将聚苯胺(PAn)固载于聚氨酯海绵(PUF)上制备了PAn/PUF二元复合物,并应用于吸附还原废水中的Ag(Ⅰ)离子、Hg(Ⅱ)离子及Cr(Ⅵ)离子的研究。论文主要取得了以下研究成果：(1)考察了聚苯胺负载量、介质pH值、温度、银离子溶液浓度以及振荡和静置等条件对聚氨酯海绵负载聚苯胺还原Ag(Ⅰ)离子效果的影响,并进行动力学分析推测其作用机理。结果表明溶液pH值大小是影响Ag(Ⅰ)离子还原效果的最主要因素。将不同浓度下银的还原数据按照一级反应方程拟合,发现整个过程符合一级动力学方程,分时间段考虑发现是由两个过程速率不同的一级反应组成,分析该过程可能是由液膜扩散过程与界面化学反应串联构成的混合控制过程。(2)主要考察了聚苯胺负载量、介质pH值、温度、Hg(Ⅱ)离子浓度等条件对吸附还原效果的影响,考察了材料的循环使用性能,并进行了动力学及热力学分析,推测了相关机理,最后采用模拟的含汞废水实验。结果表明,当聚苯胺在聚氨酯海绵上负载的质量分数达到3.67%时,Hg(Ⅱ)离子的最高去除率可达到99.96%,溶液pH值在4-8之间去除效果较好。用抗坏血酸处理之后的重复使用性能优于其它三种处理方法。PAn/PUF复合物吸附还原过程Hg(Ⅱ)离子的整体符合一级反应,分时间段拟合发现此过程是由过程速率不同的两个一级反应组成,10-60 min速率很快,60-720 min较慢,分析该过程可能是由物理吸附和化学还原作用共同控制完成。等温线拟合发现符合Freundlich吸附等温式。实验获得此过程的△H=31 kJ·mol-1,为吸热反应,升高温度有利于反应的进行,△G为负值说明此过程是自发进行,温度越高自发程度越高。模拟废水实验结果表明,在干扰离子浓度极高的条件下仍可达到工业用水排放标准。(3)主要考察了PAn/PUF复合物的制备条件,聚苯胺负载量、溶液pH值、温度、Cr(Ⅵ)离子溶液浓度等条件对吸附还原效果的影响,讨论材料的重复使用性能,并进行动力学及热力学分析和相关机理推测,最后模拟电镀含铬废水实验。结果表明,当聚苯胺在聚氨酯海绵上负载的质量分数达到5.83%, Cr(VI)离子最高移除率可达到99.99%,溶液pH值在2-7之间移除效果较好。PAn/PUF复合物用抗环血酸处理之后重复使用4次仍具有较高的去除效果。聚氨酯海绵负载聚苯胺吸附还原Cr(Ⅵ)离子的过程符合准二级动力学模型,说明该过程可能受化学吸附机理控制,等温线拟合符合Freundlich等温线。实验测得该过程的△H>40 kJ·mol-1说明此过程有化学键的断裂,PAn/PUF复合去除Cr(Ⅵ)离子的过程不仅包含物理吸附作用还有化学还原作用,最后模拟废水实验效果佳。在废水处理技术中该方法操作简单,去除效率高,预期该复合材料在废水处理领域有潜在的使用价值。

关键词：聚氨酯海绵聚苯胺吸附-还原 Ag(Ⅰ) Hg(Ⅱ) Cr(Ⅵ)

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电化学滤池处理铀尾矿渗滤液的效能研究

核化学与放射化学 2024年第4期46卷 401-408,I0004页

作者：张泽纳陈帆樊蓓蕾汤鑫王春林姚倩晶王宇恒西北工业大学生态环境学院陕西西安710129

为高效、低碳处理铀尾矿渗滤液,研发了一种新型石墨基电化学滤池,以石墨颗粒为填料、碳毡为导电体,通过直流电源提供电压,蠕动泵驱动,自下而上将铀尾矿渗滤液通过不循环连续运行的滤池,实验探究施加电压和水力停留时间等操作参数对模拟... 详细信息

为高效、低碳处理铀尾矿渗滤液,研发了一种新型石墨基电化学滤池,以石墨颗粒为填料、碳毡为导电体,通过直流电源提供电压,蠕动泵驱动,自下而上将铀尾矿渗滤液通过不循环连续运行的滤池,实验探究施加电压和水力停留时间等操作参数对模拟含铀废水以及实际铀矿废水的铀去除效能。结果表明:4.0 V和10 h分别为电化学滤池处理铀尾矿渗滤液的最优电压和水力停留时间,该工况下铀的去除率可达到97%以上。采用场发射电子扫描显微镜及能谱(FESEM-EDS)、X射线光电子能谱(XPS)等对反应后石墨颗粒上的产物进行了表征,表征结果表明:铀均匀地分布在石墨颗粒表面,吸附-还原为铀去除的主要机制,铀回收产物以U(Ⅳ)和U(Ⅵ)的混合物的形式沉积于电极表面。同时,通过成本估算可得,利用本装置从铀尾矿渗滤液中回收铀的运行成本为176.6~587.5元/kg(以U计),远低于常规陆地铀资源开发成本,具备良好的经济性。

关键词：电化学滤池铀尾矿渗滤液吸附-还原除铀效能

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氨基化碳化凹凸棒石的水热制备及对水中Cr(Ⅵ)的吸附性能

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硅酸盐学报 2018年第5期46卷 707-714页

作者：王诗生盛广宏宋西珍王萍于冬冬练建军安徽工业大学能源与环境学院安徽马鞍山243032 安徽工业大学、生物膜法水质净化及利用技术教育部工程研究中心安徽马鞍山243032

以凹凸棒石（AT）为导向硬模板，葡萄糖和氨水为原料，采用水热碳（C）化法一步制备出氨基化碳化凹凸棒石复合粉体，并用扫描电子显微镜、Fourier红外光谱、元素分析、Zeta电势、Raman光谱、热重分析对复合粉体进行表征分析，研究复合... 详细信息

以凹凸棒石（AT）为导向硬模板，葡萄糖和氨水为原料，采用水热碳（C）化法一步制备出氨基化碳化凹凸棒石复合粉体，并用扫描电子显微镜、Fourier红外光谱、元素分析、Zeta电势、Raman光谱、热重分析对复合粉体进行表征分析，研究复合粉体对水中Cr（1Ⅵ）的吸附一还原性能。结果表明：氨基化碳化凹凸棒石复合粉体表面富含含氧基团（如羟基、羧基、酮基等）及氨基等活性基团。复合粉体对Cr（Ⅵ）和总铬去除率显著高于碳化凹凸棒石和AT，但和活性炭没有显著差异。复合粉体对Cr（Ⅵ）去除率显著高于总铬，表明复合粉体具有一定的还原性能；Cr（Ⅵ）和总铬去除率均随着Na2s04浓度的增加而减小。对总铬的吸附动力学过程符合准二级动力学模型。对总铬吸附过程适合用Langmuir模型来描述，在288、298、308、318和328K时，最大吸附量分别为81．5、92．6、109．9、120．5和132．7mg／g。在研究的温度范围内，Gibbs自由能变为-16．5～20．8kJ／mol，焓变为15．6kJ／mol，熵变为110．9～114．1J／（mol·K），表明该吸附是自发、吸热和熵增过程。

关键词：凹凸棒石葡萄糖氨水六价铬吸附-还原

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聚吡咯改性磁性生物炭去除水中六价铬的研究

聚吡咯改性磁性生物炭去除水中六价铬的研究

作者：杨玉晴中国地质大学(北京)

学位级别：硕士

水体的Cr(Ⅵ)污染问题越来越受到人们的重视。由于Cr(Ⅵ)具有致畸、致癌、致突变、易于生物富集、难以生物降解等特点,在众多用于修复水体中Cr(Ⅵ)污染的技术中,吸附法凭借其高效性、简便性和经济性等优势脱颖而出。利用吸附法处理含Cr(... 详细信息

水体的Cr(Ⅵ)污染问题越来越受到人们的重视。由于Cr(Ⅵ)具有致畸、致癌、致突变、易于生物富集、难以生物降解等特点,在众多用于修复水体中Cr(Ⅵ)污染的技术中,吸附法凭借其高效性、简便性和经济性等优势脱颖而出。利用吸附法处理含Cr(Ⅵ)废水的关键在于吸附剂的选择,而现有吸附剂多存在pH适用范围窄、吸附容量低、固液分离难等问题。因此,开发一种廉价、高效且易于分离的Cr(Ⅵ)吸附剂具有重大的现实意义。基于此,本研究依据以“废”治“废”理念,以玉米芯质生物炭为基础材料,聚吡咯为改性剂,FeO为磁分离体制备了一种廉价、高效、适用性强且分离性好的Cr(Ⅵ)吸附剂—MBC/PPy复合材料。利用批吸附实验,探究了MBC/PPy材料投加量、溶液初始pH、共存阴/阳离子等因素对该材料去除Cr(Ⅵ)性能的影响;利用SEM、TEM、VSM和XPS等表征手段确定了MBC/PPy材料的理化特性;综合XPS谱图分析和动力学、吸附等温线模型的拟合结果,揭示了MBC/PPy材料去除水中Cr(Ⅵ)的反应路径。结果表明:本研究制备的MBC/PPy复合材料呈壳核结构,可在较宽的pH范围(2.0.0)内实现对水中Cr(Ⅵ)的高效去除,并可在外加磁场的作用下从液相中分离回收。Cr(Ⅵ)在MBC/PPy上的吸附形式主要以单层均匀吸附为主,同时伴随有少量的多层非均匀吸附。该吸附过程以化学反应为主导,同时伴随有物理吸附及离子交换作用。得到MBC/PPy材料去除水中Cr(Ⅵ)的反应路径为:(1)在静电引力(N)和离子交换反应(Cl)的共同作用下将Cr(Ⅵ)吸附至材料表面,其中,离子交换作用的贡献度为36.8%;(2)部分(79.6%)被吸附的Cr(Ⅵ)通过PPy中的-NH-和生物炭中的-OH官能团还原为Cr(Ⅲ),其余部分被直接以Cr(Ⅵ)的形式固定在MBC/PPy材料表面;(3)大部分(88.1%)还原产生的Cr(Ⅲ)与材料表面的含O和含N官能团发生络合作用而被固定,其余少部分在静电斥力的作用下被释放至溶液中。综上,本研究制备的MBC/PPy复合材料能够有效去除水中的Cr(Ⅵ),并通过将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)降低其毒性,该复合材料具有广阔的应用前景。

关键词：聚吡咯磁性生物炭六价铬吸附-还原反应路径

双壳层磁性复合金属氧化物的制备及去除Cr（Ⅵ）和刚果红性能研究

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双壳层磁性复合金属氧化物的制备及去除Cr（Ⅵ）和刚果红性能研究

作者：张叶佳北京化工大学

学位级别：硕士

工业的飞速发展在满足人类快速增长的需求的同时,也带来了日益严重的环境问题。制革和电镀行业不可避免地产生含铬废水,其中Cr(Ⅵ)具有较强的氧化性和毒性,进入生态环境中易被生物体吸收,导致基因突变、生物体畸形、变异甚至死亡。而印... 详细信息

工业的飞速发展在满足人类快速增长的需求的同时,也带来了日益严重的环境问题。制革和电镀行业不可避免地产生含铬废水,其中Cr(Ⅵ)具有较强的氧化性和毒性,进入生态环境中易被生物体吸收,导致基因突变、生物体畸形、变异甚至死亡。而印刷及纺织行业废水中的刚果红(CR)是具有自身毒性、致突变性和致癌性的典型阴离子重氮染料,在生态环境中难以降解。因此,发展一种环境友好且低成本的策略有效去除废水中的Cr(Ⅵ)和CR变得至关重要。吸附由于其操作简单、高效率、经济和环境友好被认为是最具吸引力的方法。然而,很多吸附剂普遍存在高成本、低表面积、低吸附效率和难以回收等不足。本文提出分步共沉淀法制备双壳层核壳结构磁性层状双金属氢氧化物(LDH)前体,煅烧得到双壳层核壳结构磁性复合金属氧化物(LDO),用于水体系中Cr(Ⅵ)和CR的吸附,得到了优异的性能,探索了吸附机理。论文主要内容如下:首先通过经济有效的分步共沉淀法制备了一种新型双壳层核壳结构蜂巢样磁性前体 MgFexAl-LDH/LDH/Fe3O4(x=0、0.1、0.5),其中两层六方晶系的LDH纳米片以ab面垂直取向接力生长在～265 nm的球形Fe3O4表面,进一步在静态空气中煅烧得到双壳层核壳结构磁性复合金属氧化物吸附剂MgFexAl-LDO/LDO/γ-Fe2O3。MgAl-LDO/LDO/γ-Fe2O3表现出最佳的Cr(Ⅵ)吸附能力,吸附过程遵循准二级动力学模型,表明化学吸附是限速步骤;吸附等温线很好的符合Langmuir等温模型,表明为单层吸附过程,理论最大吸附量为123.4 mg g-1,优于目前报道的大多数LDH及LDO类吸附剂。这主要归因于双壳层核壳结构提供的大比表面积(211.9 m2 g-1)、带正电荷的LDO层板与Cr(Ⅵ)氧阴离子间的静电作用以及吸附耦合还原机制,即Cr(VI)含氧阴离子被水合金属羟基还原为Cr(Ⅲ)并通过记忆效应重构进入LDH层板。MgAl-LDO/LDO/γ-Fe2O3 和 MgFe0.1Al-LDO/LDO/γ-Fe2O3 均对 CR显示了极其优异的吸附性能,吸附过程均遵循准二级动力学模型,Langmuir最大吸附量相近分别为4034和3818 mg g-1,是已知迄今报道的最高值。MgAl-LDO/LDO/γ-Fe2O3对CR的高吸附容量主要与其大比表面及带正电荷LDO层板与CR阴离子间的静电吸引有关。而MgFe0.1Al-LDO/LDO/γ-Fe2O3 的比表面积(99.2 m2 g-1)仅为MgAl-LDO/LDO/γ-Fe2O3的一半,却表现出相近的高吸附量,可归因于少量Fe3+物种与CR的络合效应。同时,所得磁性吸附剂可借助外加磁场简便分离,MgAl-LDO/LDO/γ-Fe2O3对Cr(Ⅵ)和CR的四次循环效率分别大于84%和85%。本研究提供的制备新型磁性双壳层核壳结构的绿色简便策略可扩展到不同组成的材料和更多的应用领域。

关键词：双壳层核壳结构磁性复合金属氧化物吸附-还原重构 Cr(Ⅵ) 刚果红