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多级孔ZrO_(2)/TiO_(2)/ZSM-5分子筛的合成及吸附-光催化协同性能

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水处理技术 2022年第8期48卷 35-38,43页

作者：张建民强朦朦李红玑张宇王改平西安工程大学城市规划与市政工程学院陕西西安710048

以碱酸改后的凹凸棒土为硅源,利用溶胶-凝胶法将TiO_(2)和ZrO_(2)负载于一步水热合成的多级孔ZSM-5分子筛表面,形成多级孔ZrO_(2)/TiO_(2)/ZSM-5分子筛。通过XRD、SEM和N_(2)吸附-脱附仪等手段对样品进行表征,研究TiO_(2)和ZrO_(2)掺杂... 详细信息

以碱酸改后的凹凸棒土为硅源,利用溶胶-凝胶法将TiO_(2)和ZrO_(2)负载于一步水热合成的多级孔ZSM-5分子筛表面,形成多级孔ZrO_(2)/TiO_(2)/ZSM-5分子筛。通过XRD、SEM和N_(2)吸附-脱附仪等手段对样品进行表征,研究TiO_(2)和ZrO_(2)掺杂对多级孔ZSM-5骨架结构、形貌及孔道的影响,并对亚甲基蓝溶液进行实验,探究其吸附-光催化协同性能。结果表明:ZrO_(2)负载促进了锐钛矿TiO_(2)的形成,同时利用分子筛的多级孔道和比表面积提高了底物富集能力。当反应进行20 min时,TiO_(2)掺杂量为10%的TiO_(2)/ZSM-5分子筛光催化降解效率达73%;进一步掺杂ZrO_(2),ZrO_(2)/TiO_(2)/ZSM-5分子筛光催化反应效率提高至96.2%,说明ZrO_(2)的加入,提高了光催化反应速率。

关键词：凹凸棒石多级孔分子筛 ZrO_(2) TiO_(2) 吸附-光催化

TiO_(2)/沸石复合材料的吸附-光催化体系对氨氮的去除研究

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化工新型材料 2022年第6期50卷 231-235页

作者：王国桥何荔枝刘亚王佳炜陈尧郭欣四川大学建筑与环境学院成都610065 成都市环境保护科学研究院成都610072

通过溶胶-凝胶法原位制备TiO_(2)/沸石的复合材料(Ti-Z),构建针对水中氨氮去除的吸附-光催化一体化体系。复合材料Ti-Z能够协同发挥沸石对氨氮的选择性吸附和TiO_(2)的光催化特性。结果表明:在碱性条件下(pH=9.8)反应60min后,Ti-Z对50m... 详细信息

通过溶胶-凝胶法原位制备TiO_(2)/沸石的复合材料(Ti-Z),构建针对水中氨氮去除的吸附-光催化一体化体系。复合材料Ti-Z能够协同发挥沸石对氨氮的选择性吸附和TiO_(2)的光催化特性。结果表明:在碱性条件下(pH=9.8)反应60min后,Ti-Z对50mg/L氨氮溶液的去除可达18.6mg/g,高于纯沸石的吸附去除量(17.7mg/g)。碱性环境有利于TiO_(2)/沸石去除水中的氨氮,较弱酸环境中(14.4mg/g),体系的氨氮去除量有明显提高;光照时,曝气混合对体系中氨氮的去除提高不明显,不具有经济效益。

关键词：吸附-光催化二氧化钛沸石氨氮复合材料

La-TiO_(2)/高岭土对Cr(VI)的吸附-光催化协同净化性能

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非金属矿 2023年第6期46卷 97-100,104页

作者：彭富昌攀枝花学院钒钛学院四川攀枝花617000 钒钛资源综合利用四川省重点实验室四川攀枝花617000

为改善TiO_(2)光催化材料对废水中重金属Cr(VI)的净化性能,以高岭土、硝酸镧和钛酸四丁酯为原料,采用溶胶-凝胶法制备了La-TiO_(2)/高岭土复合材料,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜/X射线能谱(SEM/EDS)和紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱等手段... 详细信息

为改善TiO_(2)光催化材料对废水中重金属Cr(VI)的净化性能,以高岭土、硝酸镧和钛酸四丁酯为原料,采用溶胶-凝胶法制备了La-TiO_(2)/高岭土复合材料,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜/X射线能谱(SEM/EDS)和紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱等手段表征了样品,研究了不同改性方法制得样品对Cr(VI)的吸附和可见光催化还原净化性能的影响。结果表明,La掺杂细化了TiO_(2)晶粒,稳定了TiO_(2)锐钛矿相结构,拓展其吸收光谱阈值,从而增强其光催化还原Cr(VI)的性能;高岭土复合改善了TiO_(2)的分散性,赋予样品大的比表面积,有利于对Cr(VI)的吸附,吸附过程符合Langmuir模型。掺杂和复合的耦合作用提高了TiO_(2)对Cr(VI)的吸附-可见光催化还原去除效率。La-TiO_(2)/高岭土在可见光辐照下6 h内对Cr(VI)的吸附-光催化净化效率最高达到96.5%,其光催化还原反应的表观一级动力学常数是纯TiO_(2)的2.6倍。

关键词： La掺杂TiO_(2) 高岭土复合材料吸附-光催化 Cr(VI)净化

石墨烯基三元体系的制备及其对有机污染物的吸附-光催化协同去除机理研究

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石墨烯基三元体系的制备及其对有机污染物的吸附-光催化协同去除...

作者：何招军东华理工大学

学位级别：硕士

近年来,抗生素常被用于预防和治疗人类、家禽和水生动物的疾病,其过度使用造成的污染问题,严重影响了生态平衡和人类健康。此外,染料作为印染行业的“新宠”,成为服装、化妆品、纺织等各领域抢手的“香饽饽”,其产生的染料废水,对生态... 详细信息

近年来,抗生素常被用于预防和治疗人类、家禽和水生动物的疾病,其过度使用造成的污染问题,严重影响了生态平衡和人类健康。此外,染料作为印染行业的“新宠”,成为服装、化妆品、纺织等各领域抢手的“香饽饽”,其产生的染料废水,对生态系统和生物体带来严重影响。因此,人们研究了各种技术用来处理水中抗生素和染料。其中,吸附法是一种常用的废水处理技术,但存在污染物降解不彻底,造成新的污染源等问题。光催化是一种环保、绿色、高效的处理方法,逐渐被众多学者关注。但存在吸附性差,载流子复合率高等问题。因此如何提升光催化剂的吸附性与光催化活性逐渐成为科研工作者的研究重点与探索目标。为解决上述问题,本研究基于石墨烯的高效吸附性和导电性构建一系列石墨烯基三元体系,旨在提高催化剂的吸附性、拓宽光吸收范围、延长载流子寿命,增强光催化性能。同时,辅以多种表征手段,考察不同条件石墨烯基三元体系吸附-光催化去除抗生素和染料性能,并借助PL、UV-vis等表征以及自由基捕获实验,探究石墨烯基三元体系的吸附-光催化协同反应机理。主要研究内容包括:（1）采用水热法合成了一种新型的磷酸铋/二氧化钛/氧化石墨烯复合型光催化剂（Bi PO/Ti O/GO）。研究结果表明,Bi PO/Ti O被成功引入到GO片层结构中。由于GO优异的电导率从而提高了Bi PO/Ti O的e/h的分离,抑制了光生载流子的复合。另外,Bi PO/Ti O的成功负载在GO的片层结构上并未影响其形貌保留了GO的结构特征—使材料产生了更多的活性位点。吸附-光催化降解左氧氟沙星（LEO）和孔雀石绿（MG）实验结果表明Bi PO/Ti O/GO的去除效果最佳分别在可见光照射180 min和45 min后,对LEO和MG的降解率高达100%,其光催化反应速率分别是Bi PO的16.9倍和16.8倍。结合自由基捕获实验和光电化学表征分析了Bi PO/Ti O/GO的光催化机理:具有层状结构的Bi PO/Ti O/GO为污染物的吸附和反应过程提供了更多的活性位点。此外,具有强吸附性能的GO可以富集材料周围的LEO和MG分子,从而加速光催化反应速率。（2）提出了优化钨酸钼酸铋对目标降解物的吸附能力进而利用其吸附-光催化协同效应以提升污染物降解性能的研究思路。采用溶剂热的方法制备了钨酸钼酸铋/二氧化钛/氧化石墨烯。以恩氟沙星（NOR）和罗丹明B（RHB）去除率为评价指标。吸附数据表明,钨酸钼酸铋/二氧化钛/氧化石墨烯的等温吸附与Langmuir模型相吻合,表明其对NOR和RHB的吸附过程为单层吸附。动力学拟合结果表明,NOR和RHB在钨酸钼酸铋/二氧化钛/氧化石墨烯的吸附为化学吸附过程。吸附-光催化实验表明,钨酸钼酸铋/二氧化钛/氧化石墨烯在投量比为0.67 g/L的条件下能够将20 mg/L的NOR和RHB分别在180 min和60 min内完全降解,分析给出钨酸钼酸铋/二氧化钛/氧化石墨烯优异的吸附-光催化降解性能主要归因于其优化后微结构的高比表面积、增强的可见光响应以及优异的吸附-光催化协同效应。稳定性实验表明,在五次吸附-光催化实验后,钨酸钼酸铋/二氧化钛/石墨烯对NOR和RHB的去除率分别达89.5%和93.9%,说明该催化剂具备良好的稳定性和可再生性。（3）采用超声共沉淀的方法将锶铁氧体负载到磷酸银表面,构建磷酸银/锶铁氧体异质结,通过水热法将其沉积在石墨烯片层上,形成磷酸银/锶铁氧体/氧化石墨烯,并以LEO和MB为污染源进行吸附-光催化性能测试。实验结果表明磷酸银/锶铁氧体/氧化石墨烯具有最高的光催化活性,180 min和45 min内对LEO和MB的降解率分别可达95.49%和100%。与纯的磷酸银相比,其降解速率分别是磷酸银的2.4和3.2倍,这主要归因于GO的快速吸附能力和磷酸银/锶铁氧体的强光氧化能力之间的协同作用。表征结果表明,与原始磷酸银相比,不规则的锶铁氧体颗粒附着在其表面,并均匀地分散在具有较高比表面积的GO表面,提供了更多的活性位点,这有利于提高吸附和光催化性能。结合活性基团和转移机制分析知,磷酸银/锶铁氧体/氧化石墨烯复合材料优异的光催化性能的提升主要归因于增大的比表面积、增强的可见光响应以及直接Z-scheme型机制下的高效电荷传输与分离。

关键词：石墨烯基材料吸附-光催化抗生素染料降解机理

Zn/P/生物质碳的制备及其吸附-光催化协同降解性能

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离子交换与吸附 2021年第4期37卷 335-350页

作者：马梦韶张冰慧郑钰镜兰韬慕毓李玉成刘静雷建都北京林业大学材料科学与技术学院中国标准化研究院

以农林废弃物小麦秸秆为原料,通过磷酸化处理、焙烧、浸渍ZnO的方法制得Zn/P/生物质碳(BC)复合材料,采用XRD、SEM、DRS和BET对复合材料进行表征,并在可见光照射下研究复合材料对阿莫西林(AMO)的吸附-可见光催化协同降解性能。比较Ag、Fe... 详细信息

以农林废弃物小麦秸秆为原料,通过磷酸化处理、焙烧、浸渍ZnO的方法制得Zn/P/生物质碳(BC)复合材料,采用XRD、SEM、DRS和BET对复合材料进行表征,并在可见光照射下研究复合材料对阿莫西林(AMO)的吸附-可见光催化协同降解性能。比较Ag、Fe和Zn不同金属发现,当ZnO浸渍浓度为0.5mol/L (0.5Zn/P/BC复合材料),AMO初始浓度为60mg/L时,吸附-光催化50min后,AMO的降解率超过95%,吸附-光降解量达到57.39mg/g,动力学研究表明,其降解速率相比于不加Zn的P/BC提高了近10倍;并且在酸性、中性或碱性条件下,AMO的降解率均大于96%。结合表征分析,复合材料的层状结构能够大量吸附AMO,生物质碳和Zn3(PO4)2·4H2O能同时促进ZnO的e~-/h~+的分离,进而实现富集和催化降解AMO的作用。

关键词：小麦秸秆生物质碳 ZnO H3PO4 吸附-光催化阿莫西林

乙醇酸氧钛介入多孔二氧化钛调控及吸附—光催化去除抗生素污染物

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乙醇酸氧钛介入多孔二氧化钛调控及吸附—光催化去除抗生素污染物

作者：干逸欣武汉工程大学

学位级别：硕士

近年来,应用于日常生活中的抗生素因其难以自然降解或被生物降解而在自然环境中大量积累,造成抗生素与致病菌的长时间接触,并且导致具有抗药性的超级菌的出现,严重人类生命健康。因此,寻找一种有效去除环境中抗生素污染物的处理方法引... 详细信息

近年来,应用于日常生活中的抗生素因其难以自然降解或被生物降解而在自然环境中大量积累,造成抗生素与致病菌的长时间接触,并且导致具有抗药性的超级菌的出现,严重人类生命健康。因此,寻找一种有效去除环境中抗生素污染物的处理方法引起了人们的广泛关注。目前,物理吸附法及微生物降解法是用于去除环境中的抗生素污染物主要方法。与此同时,吸附-光催化技术因其具有高效、操作简便、低能耗的特点而备受亲耐。研究发现,多孔二氧化钛纳米材料不仅具有传统二氧化钛材料的无毒性、化学/热稳定性以及耐光腐蚀性等优点,而且其多孔结构可以增强吸附能力,同时促进反应物与底物分子的扩散并可以作为光催化作用的活性位点以提高催化活性。然而,如何开发高效的多孔氧化钛纳米材料并对其进行合成条件和组成进行优化面临着巨大挑战。基于以上背景,本论文以乙醇酸氧钛为前驱体,通过改变后处理手段和合成方法来对多孔二氧化钛的结构及其组成进行调控,研究其对抗生素污染的吸附-光催化性能,并探究抗生素污染物降解残余物对环境的危害性。其主要研究内容如下:1.以一维棒状结构的乙醇酸氧钛为前驱体,通过三种不同的后处理方法(水热法、煅烧法和水热煅烧法,材料分别标记为TiO-H、TiO-C和TiO-H/C),得到的三种不同结构的二氧化钛纳米聚合体。通过粉末X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和氮气吸附测试对所制备的TiO纳米聚集体的组成和结构进行表征。研究了对乙醇酸氧钛前驱体采取不同后处理方法所制备的TiO纳米聚集体对环丙沙星抗生素溶液的吸附-光催化去除性能。其结果表明,在三种不同后处理方法中,水热处理得到的TiO-H材料对环丙沙星溶液表现出更强的吸附去除和光催化降解性能。其原因在于,相比于煅烧处理及水热-煅烧结合处理方式,水热处理所制备的TiO-H材料提供了更大的表面积并使其具有相对较弱的亲水性,因而促进了对环丙沙星的有效吸附。另一方面,水热处理所得到的TiO-H材料显示出高效的电子-空穴分离和快速的载流子转移能力,因而有利于由空穴和·OH自由基引发的环丙沙星的光催化降解并且具有较好的循环催化效率。此外,微生物抗菌活性测定结果表明,通过水热处理得到的TiO-H材料作为光催化剂降解环丙沙星溶液所得到的降解产物对环境的危害较小。2.选择第一部分中通过水热处理方式得到的多孔TiO聚集体为光催化材料,研究其通过光催化技术对抗生素污染物的广谱去除性。选取喹诺酮类(环丙沙星、诺氟沙星、培氟沙星)、四环素类(四环素)、头孢类(头孢噻肟)等不同类别的抗生素污染物,进行光催化降解。测试结果发现该多孔二氧化钛纳米聚集体对上述抗生素的单一或混合体系均有较好的矿化去除性能。其中,对含有环丙沙星、诺氟沙星、培氟沙星及四环素的单一或混合体系的光催化矿化性能最好。并且微生物实验结果表明降解残液的抑菌率明显下降,表明通过光催化降解所得到的降解终产物不会再导致环境中的致病菌产生耐药性。3.以水热处理方式得到的TiO多孔聚集体为原料,通过简单还原法制备了铜纳米颗粒(Cu NPs)修饰的多孔二氧化钛纳米聚集体复合材料(Cu@TiO)。通过粉末X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和X射线光电子能谱分析对复合材料的组成与结构进行了表征,研究发现,通过调整铜源的添加量可以对复合材料中铜纳米粒子的尺寸进行调控。当Cu纳米粒子的粒径小于200 nm时,Cu@TiO复合材料会形成像枣糕式的镶嵌结构。吸附和光催化实验结果表明随着铜含量的增加,复合材料对环丙沙星的吸附去除性能逐渐提升,其中10 wt%Cu含量的复合材料由于具有最强的表面电荷而表现出最高的吸附能力。对于具有较低Cu含量的Cu@TiO复合材料,虽然吸附性能不佳,但是可通过光催化手段有效去除环丙沙星。其中0.1wt%Cu含量的0.1-Cu@TiO复合材料具有最佳的光催化效率,这主要归功于其最佳的光生电子-空穴对的分离和转移效率。此外该材料具有较好的循环催化效果。

关键词：二氧化钛多孔结构乙醇酸氧钛吸附-光催化抗生素污染

TiO2/rGO三维框架材料的制备及其吸附—光催化协同去除水中微量有机污染物

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TiO2/rGO三维框架材料的制备及其吸附—光催化协同去除水中微量有...

作者：金胜南中国地质大学(北京)

学位级别：硕士

随着微量有机污染物(Micro-organic contaminants,MCs)在我国以及世界各地水源中被频繁检出,水中MCs污染已成为全球性的环境问题。MCs化学结构复杂,稳定性较强,难以自然衰减,能潜在地、持久性地对人体产生危害。但由于其浓度低,传质阻力... 详细信息

随着微量有机污染物(Micro-organic contaminants,MCs)在我国以及世界各地水源中被频繁检出,水中MCs污染已成为全球性的环境问题。MCs化学结构复杂,稳定性较强,难以自然衰减,能潜在地、持久性地对人体产生危害。但由于其浓度低,传质阻力大,很难用传统的处理工艺去除。因此,克服传质阻力,提高MCs在材料表面的吸附,发展具有大比表面积、强吸附-光催化活性、能高效去除水中MCs的光催化材料十分必要。本研究以高长/径(L/D)比的二氧化钛纳米线(TiONWs)和氧化石墨烯(GO)超薄纳米片为前驱物,采用冷冻干燥的方法制备了3D-TiONWs/GO(3D-GNW)超轻框架材料,并进一步高温氢气还原制备了3D-TiONWs/rGO(3D-rGNW)。运用XRD、Raman、FT-IR、FE-SEM、TEM、UV-Vis DRS、XPS和N吸附-脱附等测试手段对框架材料的物相组成、微观形貌、光吸收性能以及孔径分布等进行了表征。结果表明,TiONWs是构建3D网状结构的关键框架组件,GO纳米片与TiONWs交织互联,形成了具有低密度和丰富孔隙的三维框架材料。经过高温氢气还原后,3D-rGNW的三维框架结构仍然保留,并有少量Ti的掺杂。N吸附-脱附结果表明,3D-GNW主要为中孔结构,3D-rGNW中孔与大孔并存,两者BET比表面积均较TiONWs明显增大。以亚甲基蓝(MB)为目标污染物,在UV光照下研究了复合比例和冷冻方式对3D-GNW吸附-光催化性能的影响。结果表明,2:1-TiO/GO可以较好的呈现出随机取向的互连网状结构;与冰箱冷冻和冷干机冷冻相比,液氮快速冷冻制备的3D-GNW表现出最高的活性。以低浓度止痛灵为目标降解物,在紫外(UV,254nm)和真空紫外(VUV,185nm)光照下考察了3D-rGNW对MCs的吸附-光催化性能。结果表明,3D-rGNW对低浓度止痛灵暗反应10min吸附率达到8.06%,UV光照射下60min去除率达到98.5%,光催化表观速率常数是3D-GNW的17.4倍,TiONWs的2.2倍。VUV光照射下仅3min时,去除率达到96.8%,明显高于单独TiONWs以及简单混合样品的81.9%,相应的光催化表观速率常数达到0.285 min。UV光照下重复使用三次,对低浓度止痛灵仍然表现出较好的吸附-光催化性能。基于PL、EIS测试和活性物种捕获实验结果,探讨了3D-rGNW框架材料吸附-光催化降解水中MCs的机理:3D-rGNW框架材料中方便迁移的通道和丰富的孔结构,促进了MCs的涡流扩散,使更多MCs吸附浓集到3D-rGNW的互联网状结构中。3D网状结构的折射-反射作用,有利于活性位对光的捕获。UV光照下,Ti和氧空位的存在降低了3D-rGNW光激发所需要的能量,TiONWs与rGO的化学键合和rGO优越的电子传输能力有效促进了e-h对的分离,MCs在h、·OH、·O活性物种的共同作用下得到有效分解。

关键词： TiO2 氧化石墨烯三维框架材料吸附-光催化微量有机污染物

海桐树叶为模板制备Al_(2)O_(3)陶瓷及其吸附-光催化性能研究

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功能材料 2022年第11期53卷 11177-11183页

作者：程攀贺辛亥王博李彦璋魏宇博梁军浩孙萌萌西安工程大学材料工程学院西安710048 西安市纺织复合材料重点实验室西安710048

以海桐这种生活中常见的树叶为生物模板,利用树叶特有的形貌结构,通过预处理、浸渍、干燥和焙烧手段制备出具有分级多孔结构的Al_(2)O_(3),采用XRD、SEM、N_(2)物理吸附等手段对材料进行表征。以亚甲基蓝(MB,C_(16)H_(18)ClN_(3)S·3H_(... 详细信息

以海桐这种生活中常见的树叶为生物模板,利用树叶特有的形貌结构,通过预处理、浸渍、干燥和焙烧手段制备出具有分级多孔结构的Al_(2)O_(3),采用XRD、SEM、N_(2)物理吸附等手段对材料进行表征。以亚甲基蓝(MB,C_(16)H_(18)ClN_(3)S·3H_(2)O)作为模拟污染物,探究材料的吸附性能和光催化性能。结果表明,海桐树叶骨架布满Al_(2)O_(3),完美还原树叶内部和表面气孔结构,比表面积高达28.3 m^(2)/g,对亚甲基蓝的吸附率为29.4%,光催化反应速率为0.0202 min^(-1)表现出良好的吸附性能和光催化性能。

关键词：氧化铝陶瓷生物模板遗态材料分级多孔吸附-光催化

桂花叶形貌Al_(2)O_(3)陶瓷的制备及其吸附-光催化性能

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纺织高校基础科学学报 2022年第2期35卷 13-20页

作者：王博贺辛亥张婷孙萌萌西安工程大学材料工程学院陕西西安710048

为探究模板法制备的仿生微观结构多孔Al_(2)O_(3)陶瓷的吸附性能和光催化性能,以桂花叶为生物模板,复制树叶特有的形貌结构。通过预处理、浸渍、干燥和焙烧等方法制备具有分级多孔结构的仿生Al_(2)O_(3)。采用扫描电子显微镜、能谱仪、... 详细信息

为探究模板法制备的仿生微观结构多孔Al_(2)O_(3)陶瓷的吸附性能和光催化性能,以桂花叶为生物模板,复制树叶特有的形貌结构。通过预处理、浸渍、干燥和焙烧等方法制备具有分级多孔结构的仿生Al_(2)O_(3)。采用扫描电子显微镜、能谱仪、X射线衍射和热重分析对通过模板法制备得到的Al_(2)O_(3)进行表征,并以亚甲基蓝(MB)为模型,分析桂花叶-Al_(2)O_(3)的吸附性能和光催化性能。结果表明:制备的Al_(2)O_(3)陶瓷具有桂花树叶微观多级孔分布形貌,吸附性能和光催化性能良好。

关键词：氧化铝生物模板仿生结构树叶吸附-光催化