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新型铁基铝基吸附剂去除水中锑性能及其机理研究

新型铁基铝基吸附剂去除水中锑性能及其机理研究

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作者：赵雪芹北京林业大学

学位级别：硕士

锑是一种常见的有色金属,锑的开采、使用以及处置过程都会造成锑的污染,大气、土壤以及水体中的锑污染会通过物质循环相互影响,因此对于锑污染的防治去除也亟需得到重视。本文以粉末形态的介孔氧化铝吸附剂MA(Mesoporous Alumina)和颗... 详细信息

锑是一种常见的有色金属,锑的开采、使用以及处置过程都会造成锑的污染,大气、土壤以及水体中的锑污染会通过物质循环相互影响,因此对于锑污染的防治去除也亟需得到重视。本文以粉末形态的介孔氧化铝吸附剂MA(Mesoporous Alumina)和颗粒形态的纳米零价铁吸附剂PVA-Fe0(PVA-zero valent iron)为基础,探讨了介孔材料及负载纳米材料的颗粒吸附剂对于水中锑的吸附性能和吸附机理,研究结果如下：研究中制成了一种粉末形态的介孔氧化铝吸附剂MA,确定了MA制备的最优PEO(0.08PEO/4.32gAlCl3·6H2O)添加量和最合适的煅烧温度(60℃)。并与几种不同的活性氧化铝(AAs)吸附剂去除Sb(Ⅴ)的性能做了对比,发现MA对Sb(V)的吸附量要远远高于其它氧化铝。对MA粉末除Sb(Ⅴ)的吸附性能进行分析,吸附动力学实验表明MA除Sb(Ⅴ)在开始30min内,就能达到平衡吸附量的90%左右。Langmuir吸附等温方程从相关系数上能更好的描述MA除Sb(V)的等温吸附过程。在低pH范围内(3-5),MA除Sb(Ⅴ)达到最大吸附量,随着pH升高吸附量会随之下降。实验所设离子浓度条件下,SO42-和HC03对于MA除Sb(Ⅴ)的抑制作用比较明显,但是在实际或者天然水体中,这两种离子的浓度基本不会达到实验设定的浓度,因此可以不必考虑共存离子对吸附过程的影响。MA吸附Sb(V)前后Zeta电位的变化表明吸附过程形成的是一种内层吸附络合物。通过对不同煅烧温度和不同种类氧化铝粉末的BET和XRD表征,可以推断MA除Sb(Ⅴ)吸附量高于其它吸附剂,是与比表面积、孔容孔径、无定形铝等多种因素相关。对比吸附前后MA的XPS、FTIR、27Al NMR表征结果,可以得出Sb(Ⅴ)通过与MA表面的羟基发生交换作用被吸附去除,27Al固体核磁分析进一步表明,介孔氧化铝中主要以六配位形态(AlO6)存在,Sb(Ⅴ)吸附后在MA中诱导产生了四配位(AlO4)形态的铝,可能以Al-O-Sb形式存在。本文对颗粒纳米零价铁(PVA-Fe0)吸附Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的性能进行了研究。结果表明,颗粒PVA-Fe0对Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的吸附作用相当,并且对于一般吸附剂难以去除的Sb(Ⅲ)有比较好的去除效果,Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)与PVA-Fe0之间的动力学过程比较符合准二级动力学方程。对吸附等温线结果分析,Langmuir模型拟合效果都要优于Freundlich模型,且PVA-Fe0对Sb(Ⅲ)的吸附量要高于Sb(Ⅴ)。而当pH低于5.0时,对Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的吸附都可以达到最大吸附量,当pH大于5.0以后,随着pH的增加,对Sb(Ⅲ)的吸附量只有轻微的下降,而对Sb(V)的吸附量明显下降。PO43-和AsO43-对于PVA-Fe0除Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的抑制作用比较明显,但是考虑到实际或者天然水体中的具体情况,不需要过度考虑共存离子对吸附效果的影响。对PVA-Fe0吸附前后的SEM、XRD、XPS和FTIR表征表明,Sb(Ⅲ)或Sb(Ⅴ)吸附反应后,PVA-Fe0表面变得蓬松,Fe0被反应溶出形成铁氧化物胶体聚合沉积在吸附剂表面,为Sb(Ⅲ)或Sb(Ⅴ)与吸附剂反应提供了表面位点。FTIR图谱的563cm-1和456cm-1处存在Sb-O-Sb的对称伸缩振动和弯曲振动峰结果表明Fe-O与Sb(Ⅲ)或Sb(Ⅴ)之间存在相互作用。

关键词：纳米零价铁介孔氧化铝吸附除锑

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