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ZnO上CO_2／H_2吸附物种及其转化的研究

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天然气化工—C1化学与化工 1994年第2期19卷 7-11页

作者：许勇孙国庆汪仁李灿华东理工大学工业催化研究所中国科学院大连化学物理研究所

采用ＦＴ－ＩＲ、ＴＰＳＲ－ＭＳ技术对ＺｎＯ上ＣＯ２／Ｈ２、甲醇、甲酸的表面吸附、反应物种进行了研究。研究发现，ＺｎＯ对ＣＯ２／Ｈ２合成甲醇反应具有活性，且反应的中间物种为双齿碳酸盐、甲酸盐及甲氧基。另外，还对单组份Ｚ... 详细信息

采用ＦＴ－ＩＲ、ＴＰＳＲ－ＭＳ技术对ＺｎＯ上ＣＯ２／Ｈ２、甲醇、甲酸的表面吸附、反应物种进行了研究。研究发现，ＺｎＯ对ＣＯ２／Ｈ２合成甲醇反应具有活性，且反应的中间物种为双齿碳酸盐、甲酸盐及甲氧基。另外，还对单组份ＺｎＯ的作用及其表面反应机理提出了推论。

关键词：氧化锌二氧化碳氢气吸附物种

超细SnO_2粉体应用于低温气敏材料及其机理探讨(Ⅰ)——不同吸附物种的作用和超细元件的氧溢流模型

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云南大学学报（自然科学版） 1997年第2期19卷 109-113页

作者：陆凡王小平陈诵英彭少逸中国科学院山西煤化所煤转化国家重点实验室太原电子厂

将溶胶—凝胶—超临界流体干燥法所制超细ＳｎＯ２粉体应用于气敏材料，可以得到具有较大应用前景的低功耗气敏元件．本工作通过吸附性能和气敏效应的关联，特别是不同吸附物种对ＣＯ气体检测的作用研究，结合溢流现象，提出了超细元件... 详细信息

将溶胶—凝胶—超临界流体干燥法所制超细ＳｎＯ２粉体应用于气敏材料，可以得到具有较大应用前景的低功耗气敏元件．本工作通过吸附性能和气敏效应的关联，特别是不同吸附物种对ＣＯ气体检测的作用研究，结合溢流现象，提出了超细元件的Ｐｄ－氧溢流模型。

关键词：气敏材料超细粉体吸附物种溢流氧二氧化锡

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脱附过程中表面物种的迁移效应

中国科学:化学 1995年第5期25卷 465-471页

作者：胡云行万惠霖蔡启瑞厦门 361005 厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室厦门大学化学系

提出了含有吸附物种表面迁移效应的双吸附位TPD方程式,并以此为模型,采用计算机理论模拟TPD谱,揭示了吸附物种表面迁移行为对复杂TPD谱线的峰位、峰型及分辨率产生的极大影响.

关键词：程序升温脱附吸附物种表面迁移模拟

Langmuir-Hinshelwood动力学的有效实验条件(英文)

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催化学报 2010年第8期31卷 972-978页

作者：王德峥清华大学化学工程系北京市绿色反应工程与工艺重点实验室北京100084

使用Langmuir-Hinshelwood(L-H)动力学的学者大部分未注意到该动力学包含了所有吸附物种采用拟稳态假设的隐含条件,因而他们通常忽视了确认实验条件是否允许采用拟稳态假设.然而,对于大部分气固催化反应,拟稳态假设的成立需基于催化活... 详细信息

使用Langmuir-Hinshelwood(L-H)动力学的学者大部分未注意到该动力学包含了所有吸附物种采用拟稳态假设的隐含条件,因而他们通常忽视了确认实验条件是否允许采用拟稳态假设.然而,对于大部分气固催化反应,拟稳态假设的成立需基于催化活性位浓度很小的前提.对于催化活性位浓度高的反应体系,其覆盖度较高的吸附物种不满足拟稳态假设.因此,在这种情况下通过实验测定的动力学常数没有物理意义,而仅为该实验条件下的数学回归参数.本文将活性位浓度小于最高反应气浓度的十分之一视为拟稳态假设成立的充分条件,通过估算发现许多催化剂并不满足该条件.

关键词：朗格缪尔吸附等温线 Langmuir-Hinshelwood动力学吸附物种拟稳态假设速控步骤微观动力学

Ag-ZSM-5催化剂上CH_4选择催化还原NO_x的研究

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高等学校化学学报 2002年第4期23卷 628-631页

作者：程谟杰曲振平包信和石川杨学锋中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室大连理工大学等离子体物理化学研究室大连116024 大连理工大学等离子体物理化学研究室

摘要研究Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上ＣＨ４选择性催化还原ＮＯｘ的反应性能,采用ＴＰＤ和ＴＰＳＲ技术研究ＮＯ和Ｏ２共吸附于Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂表面形成的吸附物种及其和ＣＨ４之间的反应．结果表明,Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上Ｃ... 详细信息

摘要研究Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上ＣＨ４选择性催化还原ＮＯｘ的反应性能,采用ＴＰＤ和ＴＰＳＲ技术研究ＮＯ和Ｏ２共吸附于Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂表面形成的吸附物种及其和ＣＨ４之间的反应．结果表明,Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上ＣＨ４选择性还原ＮＯｘ活性和选择性较高．ＮＯ和Ｏ２共吸附在Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上形成的ＮＯ３(ｓ)吸附物种能被ＣＨ４还原生成Ｎ２．在ＮＯ３(ｓ)和Ｏ２共存的体系中,ＣＨ４能优先并选择性还原ＮＯ３(ｓ)生成Ｎ２．

关键词： Ag-ZSM-5 甲烷选择性还原吸附物种分子筛银催化剂氮氧化物

NH_3-SCR反应过程中NH_3和NO_x在Cu/SAPO-34分子筛催化剂上的吸附特性和作用(英文)

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物理化学学报 2013年第7期29卷 1550-1557页

作者：石琳于铁王欣全王军沈美庆天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室天津300072 天津大学内燃机国家重点实验室天津300072

通过离子交换法制得Cu/SAPO-34菱沸石分子筛催化剂,同时研究了NH3和NOx(NO和NO2)在该催化剂上的吸附位、吸附强度、吸附量和吸附速率,得到了不同反应气氛在Cu/SAPO-34上的吸附性能及其在NH3选择性催化还原(NH3-SCR)反应中的作用.研究采... 详细信息

通过离子交换法制得Cu/SAPO-34菱沸石分子筛催化剂,同时研究了NH3和NOx(NO和NO2)在该催化剂上的吸附位、吸附强度、吸附量和吸附速率,得到了不同反应气氛在Cu/SAPO-34上的吸附性能及其在NH3选择性催化还原(NH3-SCR)反应中的作用.研究采用瞬态实验、程序升温脱附(TPD)和漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)等方法进行表征实验.瞬态实验结果表明NH3是吸附性气体.程序升温脱附实验和红外漫反射实验结果表明NH3可以吸附在布朗斯特和路易斯酸性位上形成不同的NH3物种,它们显示不同的SCR活性.NH3在Cu2+上的吸附速率最快,且键强最强.NOx可以氧化并以硝酸盐/亚硝酸盐的形式吸附在Cu物种上.最后,本文讨论了NH3选择性催化还原反应过程中在Cu物种上的中间物种并推测反应机理.

关键词： NH3选择性催化还原 NOx(NO和NO2) Cu/SAPO-34 漫反射傅里叶变换红外光谱吸附物种

电化学方法和表面增强拉曼光谱技术研究钴电极表面咪唑的吸附和缓蚀行为

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中国科学（B辑） 2005年第3期35卷 200-205页

作者：顾伟刘国坤任斌吴德印顾仁敖田中群苏州大学化学系苏州215006 厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005

利用电化学和表面增强拉曼光谱方法研究了咪唑和钴电极的相互作用. 分析并指认了不同电极电位下咪唑溶液中钴电极上的表面增强拉曼光谱(SERS), 发现随电极电位的变化, 在钴电极表面存在三种表面物种并且可以在一定程度上相互转化. 在较... 详细信息

利用电化学和表面增强拉曼光谱方法研究了咪唑和钴电极的相互作用. 分析并指认了不同电极电位下咪唑溶液中钴电极上的表面增强拉曼光谱(SERS), 发现随电极电位的变化, 在钴电极表面存在三种表面物种并且可以在一定程度上相互转化. 在较负电位(-1.2～-0.9 V)区间, 咪唑在钴电极表面以吸附物种为主, 随电位正移, 吸附取向由通过吡啶N垂直吸附逐渐向C2=N3双键倾斜; 在较正电位区间(-0.8～-0.7 V)内, 吸附咪唑的信号逐渐减弱乃至消失, 而钴和咪唑的络合物信号逐渐增强; 开路电位(-0.6 V)下出现很强的钴的氧化物谱峰. 同时, 文中比较了钴电极表面在空白溶液和加入咪唑后的溶液中的极化曲线, 发现咪唑对钴电极的缓蚀作用较为明显. 该研究结果表明, 联合表面增强拉曼光谱技术和电化学方法使得人们可以从分子水平上了解表面物种和电极表面间复杂的相互作用.

关键词：拉曼光谱技术电极表面电化学方法咪唑缓蚀行为表面增强拉曼光谱电极电位相互作用表面物种钴电极相互转化吸附物种吸附取向开路电位极化曲线研究结果缓蚀作用分子水平溶液谱方法络合物氧化物区间

Sb在Au单晶电极上结构敏感吸附行为的比较

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电化学 2005年第2期11卷 140-145页

作者：颜佳伟商旺火吴琼毛秉伟固体表面物理化学国家重点实验室厦门大学化学系福建厦门361005

本文研究比较Sb(III)在Au(111)和Au(100)电极上的不可逆吸附与还原和Sb的欠电位沉积行为及其相互影响.现场扫描隧道显微镜和循环伏安法测试结果表明,基底表面结构不仅影响阴离子的吸附行为和Sb的吸附结构,而且还影响其自身结构的稳定性.... 详细信息

本文研究比较Sb(III)在Au(111)和Au(100)电极上的不可逆吸附与还原和Sb的欠电位沉积行为及其相互影响.现场扫描隧道显微镜和循环伏安法测试结果表明,基底表面结构不仅影响阴离子的吸附行为和Sb的吸附结构,而且还影响其自身结构的稳定性.在Au(111)表面,致密无序膜的SbO+不可逆吸附层还原后基本保持原有的无序结构;而在Au(100)表面,由于SO42-的共吸附,不可逆吸附物种还原后形成(2×2)有序结构.在Au(111)表面上,Sb的欠电位沉积伴随显著的合金化,且因表面有序结构的破坏而形成沟道状二维结构;但对Au(100)表面,由于其晶格和尺寸与稳定的AuSb2合金之(100)面有较好的匹配性,使Au与Sb得以形成有序的表面化合物,从而避免了欠电位沉积过程中的表面合金化问题,进一步体现基底结构的敏感性和重要性.

关键词：吸附行为电极 Au 扫描隧道显微镜单晶 SO4^2- 有序结构循环伏安法不可逆吸附 Sb(Ⅲ) 欠电位沉积表面合金化相互影响沉积行为吸附结构表面结构无序结构吸附物种二维结构沉积过程基底结构还原阴离子稳定性

铜分子筛Cu(Ⅰ)物种上吸附CO的漫反射红外光谱

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催化学报 1999年第4期20卷 433-436页

作者：姜明郑苏欣陈昌荣伏义路中国科学技术大学化学物理系

应用漫反射红外光谱测定了不同的铜分子筛经真空自还原后吸附ＣＯ的基频、组频和泛频谱带．结果表明，ＣＯ压力较低时，形成Ｃｕ（Ⅰ）（ＣＯ）吸附物种，其种类与分子筛的结构特性有关．随ＣＯ压力增高，部分吸附物种转变为Ｃｕ（Ⅰ）... 详细信息

应用漫反射红外光谱测定了不同的铜分子筛经真空自还原后吸附ＣＯ的基频、组频和泛频谱带．结果表明，ＣＯ压力较低时，形成Ｃｕ（Ⅰ）（ＣＯ）吸附物种，其种类与分子筛的结构特性有关．随ＣＯ压力增高，部分吸附物种转变为Ｃｕ（Ⅰ）（ＣＯ）２．

关键词：铜分子筛一氧化碳吸附吸附物种催化剂