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高超音速推进用吸热型烃类燃料的热稳定性研究 Ⅰ.热氧化与热裂解沉积

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燃料化学学报 2002年第1期30卷 78-82页

作者：范启明米镇涛于燕张香文天津大学化工学院天津300072

考察了作为高超音速飞行器冷却剂的吸热型烃类燃料挂式四氢双环戊二烯exo THDCPD、甲基环己烷MCH以及对比样航煤RP 3的热稳定性能。结果表明 ,三种燃料的热氧化沉积在某温度下存在波峰 ,热裂解沉积随温度升高迅速增加 ,基本呈指数关系。... 详细信息

考察了作为高超音速飞行器冷却剂的吸热型烃类燃料挂式四氢双环戊二烯exo THDCPD、甲基环己烷MCH以及对比样航煤RP 3的热稳定性能。结果表明 ,三种燃料的热氧化沉积在某温度下存在波峰 ,热裂解沉积随温度升高迅速增加 ,基本呈指数关系。RP 3的热稳定性能最差 ,THDCPD与MCH较为接近 ,在高温时优于MCH。随进料流量的增加 ,热裂解沉积不断增加 ,热氧化沉积先增加 ,在高流量时趋于定值。PhilipsXL30ESEM环境扫描电子显微镜分析表明 ,三者的热氧化沉积及热裂解沉积有着不同的形态。热裂解沉积均发现了含有金属微粒长条状的细丝碳 ,这一现象在MCH热裂解沉积中最为显著。

关键词：吸热燃料热稳定性自氧化热裂解沉积热氧化烃类燃料高超音速飞行器冷却剂

吸热型碳氢燃料的结焦研究(Ⅱ)结焦抑制剂的性能评价

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推进技术 2001年第3期22卷 241-244页

作者：潘富敏何龙林瑞森浙江大学化学系浙江杭州310027

为解决吸热型碳氢燃料裂解结焦的问题 ,在自制的脉冲微型反应色谱系统上以吸热型碳氢燃料NJ15 0为裂解原料 ,研究了三苯基膦 ,亚磷酸三苯酯 ,二硫化碳 ,噻吩 ,乙酸钾五种结焦抑制剂的性能及抑制机理。并在此基础上调配出不同比例的复合... 详细信息

为解决吸热型碳氢燃料裂解结焦的问题 ,在自制的脉冲微型反应色谱系统上以吸热型碳氢燃料NJ15 0为裂解原料 ,研究了三苯基膦 ,亚磷酸三苯酯 ,二硫化碳 ,噻吩 ,乙酸钾五种结焦抑制剂的性能及抑制机理。并在此基础上调配出不同比例的复合剂三苯基膦 +二硫化碳 ,亚磷酸三苯酯 +二硫化碳和乙酸钾 +二硫化碳。实验结果表明 ,单剂中二硫化碳的效果优于其他类型 ,但复合剂更具优势 ,能将结焦量控制在 1%以内。

关键词：吸热燃料碳氢燃料热降解裂化结焦抑剂剂

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吸热型碳氢燃料超临界引发裂解基础研究

吸热型碳氢燃料超临界引发裂解基础研究

作者：韩永进天津大学

学位级别：硕士

高超音速飞行器对动力系统-燃料提出了严格的要求。吸热型碳氢燃料能提供充足的吸热能力,且储存使用方便,燃烧性能良好,因而受到广泛的研究。采用均相引发剂是提高燃料热沉的重要途径。本文研究了静态反应釜中正十二烷超临界引发裂解的... 详细信息

高超音速飞行器对动力系统-燃料提出了严格的要求。吸热型碳氢燃料能提供充足的吸热能力,且储存使用方便,燃烧性能良好,因而受到广泛的研究。采用均相引发剂是提高燃料热沉的重要途径。本文研究了静态反应釜中正十二烷超临界引发裂解的基本规律,以及流动反应器中正十二烷和RP-3的超临界引发裂解的积炭行为,并采用PDSC考察了引发剂对正十二烷的热氧化安定性的影响。采用静态法研究了三乙胺(TEA)、3,6,9-三乙基-3,6,9-三甲基-1,4,7-三过氧壬烷(TEMPO)、1-硝基丙烷(NP)三种均相引发剂对正十二烷超临界裂解的转化率、产气率、气液相产物分布、表观动力学的影响。结果表明,正十二烷引发裂解转化率和产气率比热裂解均有提高,其中NP影响最大,其次是TEMPO,再次是TEA;相同转化率条件下,引发剂对液相产物分布的影响较小,不同引发剂对气相产物分布的影响也不相同;由于裂解过程中存在二次反应,液相产物中1-烯烃随转化率的升高而降低;NP引发正十二烷裂解表观活化能降低了近30 kJ/mol,TEMPO降低了22.3 kJ/mol,加入TEA基本不变。采用GC-MS初步研究了引发剂的裂解机理。结果表明,纯TEA裂解主要生成乙烷,TEMPO裂解生成的乙烷比较多,NP裂解主要生成丙烷。模拟吸热燃料使用环境,采用流动法研究了正十二烷超临界引发裂解积炭行为。结果表明,在相同的转化率条件下,加入TEMPO的积炭量最小,其次是TEA,NP对正十二烷的热安定性最差;不同引发剂产生的炭型略有差异,其中NP热氧化炭占的比例比较大,TEA生成大量的裂解炭;SEM分析发现引发剂在不同程度地改变了正十二烷积炭形貌。喷气燃料RP-3的超临界引发裂解研究表明,TEMPO的积炭量最小,其次是TEA,NP对RP-3的热安定性最差,其中热氧化炭占很大比例。SEM分析发现,引发剂不同程度地改变RP-3积炭形貌。采用PDSC研究了TEA、TEMPO、NP和硝酸酯对正十二烷热氧化安定性的影响。结果表明NP对正十二烷有比较好的热氧化安定性,其次是TEA,再次是TEMPO,最差是硝酸酯。

关键词：吸热燃料引发剂热裂解热安定性

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高热安定性吸热型碳氢燃料合成的基础研究

高热安定性吸热型碳氢燃料合成的基础研究

作者：沈慧明天津大学

学位级别：硕士

飞行器的热管理是提高超音速推进系统研制和开发中的技术难题。吸热型碳氢燃料是解决问题的基本途径,它既是飞行必不可少的推进剂,也可利用自身物理热沉和化学反应吸收热量,同时生成具有优异点火性能的小分子化合物。高热安定性吸热型... 详细信息

飞行器的热管理是提高超音速推进系统研制和开发中的技术难题。吸热型碳氢燃料是解决问题的基本途径,它既是飞行必不可少的推进剂,也可利用自身物理热沉和化学反应吸收热量,同时生成具有优异点火性能的小分子化合物。高热安定性吸热型碳氢燃料是吸热燃料在高超音速推进系统应用中产生的新概念,它既具有吸热燃料的技术优势,又具有优异的热安定性,从而有效降低焦炭沉积,保障飞行安全。因此,研制高热安定性吸热型碳氢燃料是高超音速推进系统研制中必需解决的关键技术之一。本工作首先利用GC/MS分析了80个吸热燃料样品的烃族化学组成,将其分为正构烷烃、异构烷烃、环烷烃、芳烃、十氢萘五大类,并测定了燃料的密度、苯胺点、热值、冰点、闪点及沸程等主要理化性质。考察了吸热燃料的烃族组成及沸程对各种主要性质的影响。结合Cookson等的理论,建立了八个模型方程,通过多元线性回归得到了模型参数。采用Cookson方程与新模型方程进行预测,结果表明新模型的相关系数明显提高。根据燃料组成和性质关系图,结合高热安定性吸热型碳氢燃料的基本理化性质要求,确定符合吸热型碳氢燃料基本理化性质(密度、闪点、冰点、热值)的正构烷烃、异构烷烃、环烷烃、芳烃的组成区域。从确定区域选取燃料样品JF-1、JF-2、JF-3、JF-4、JF-5和RP-3进行超临界热裂解反应,比较研究燃料的组成与热安定性的关系。JF-1、JF-2和JF-3的积炭量、产气率和裂解液中焦炭前驱体的总量低于RP-3,热安定性优于RP-3,而JF-4、JF-5的积炭量、产气率和裂解液中焦炭前驱体的总量高于RP-3,热安定性劣于RP-3。根据JF-1、JF-2、JF-3、JF-4、JF-5的化学组成可以推断:随着异构烷烃和正构烷烃的含量减少,环烷烃的含量增加,燃料的热安定性升高。

关键词：吸热燃料热安定性组成性质超临界热裂解

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吸热型碳氢燃料热沉的测定及影响因素

吸热型碳氢燃料热沉的测定及影响因素

作者：朱丹阳天津大学

学位级别：硕士

实现高超声速飞行必须有性能优良的燃料作支撑，目前，对燃料的要求不但要有很高的能量密度，还要有良好的吸热能力。燃料作为冷却剂其自身的物理吸热已满足不了高超速飞行中的冷却要求。因此，开发燃料的化学热沉已成为在燃料研究过程... 详细信息

实现高超声速飞行必须有性能优良的燃料作支撑，目前，对燃料的要求不但要有很高的能量密度，还要有良好的吸热能力。燃料作为冷却剂其自身的物理吸热已满足不了高超速飞行中的冷却要求。因此，开发燃料的化学热沉已成为在燃料研究过程中的一个非常重要的内容。本文根据田氏方程Ωi＝KΔi+ΛdΔi/dt自行设计的热沉测量装置，通过电标法测量了装置的仪器常数K，并通过对氮气热沉的测量验证K值的准确性。结果显示本套热沉测量装置设计合理，数据准确可靠。在对热沉的测量中主要考察了下面一些条件对燃料热沉值的影响。考察了温度对正已烷热沉的影响温度升高正已烷的热沉值显著提高，在450～500℃之间正已烷的总热沉值提高了453J/g,化学热沉提高了388J/g;在500～550℃总热沉提高了325J/g,化学热沉提高了294J/g。考察了压力对正已烷热沉的影响重点对正已烷临界点两侧热沉值的变化，在450℃下，超过正已烷的压力临界点后正已烷的热沉值提高了164J/g，500℃下提高了121J/g。而在临界点的同侧升高压力对热沉的影响没有这么明显。考察了不同引发剂对正已烷热沉的影响选择了三大类七种引发剂，按质量浓度0.5%、1.0%和2.0%加入到正已烷中。根据对正已烷热沉的影响，叔丁基过氧化物的引发效果最为明显，在450℃下加入叔丁基过氧化物后正已烷的热沉值提高了400～500J/g。其它几种引发剂对正已烷的热沉值也有不同程度的提高，但效果不如叔丁基过氧化物好。考察了复合引发剂对正已烷热沉的影响不同引发剂的引发效果不同，而且对裂解过程中沉积物生成量的影响也是不同的。因此考虑将引发剂复合加入，测量结果显示，复合后的引发剂引发效果一般介于所混合的两种单一引发剂的引发效果之间，对沉积物生成的量也有一些抑制作用。考察了引发剂对不同结构燃料的热沉的影响

关键词：吸热燃料热沉超临界热裂解引发剂热沉积

整体式担载型Pt基催化剂上航空煤油的裂解:助剂SrO和BaO的影响

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催化学报 2013年第6期34卷 1139-1147页

作者：焦毅王佳秦莉晓王健礼朱权李象远龚茂初陈耀强四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室四川成都610064 四川大学化工学院四川成都610064

考察了整体式担载型Pt基催化剂上国产3号航空煤油(RP-3)的常压裂解反应,着重探讨了添加BaO和SrO助剂对裂解效果的影响,以及裂解时间对积炭量的影响.采用全自动吸附仪、程序升温还原、X射线光电子能谱以及X射线衍射和扫描电镜等方法对催... 详细信息

考察了整体式担载型Pt基催化剂上国产3号航空煤油(RP-3)的常压裂解反应,着重探讨了添加BaO和SrO助剂对裂解效果的影响,以及裂解时间对积炭量的影响.采用全自动吸附仪、程序升温还原、X射线光电子能谱以及X射线衍射和扫描电镜等方法对催化剂进行了表征.结果表明,在整体式担载型Pt基催化剂上RP-3裂解的总产气量比热裂解提高了39.7%;BaO或SrO助剂的添加又使其总产气量又分别提高了25.6%和37.0%;同时添加BaO和SrO的催化剂,其催化裂解总产气量则提高了96.5%.BaO和SrO助剂均可有效地抑制积炭的生成,而两者间的协同作用,进一步抑制了RP-3催化裂解过程中积炭的生成.

关键词：催化裂解积炭碱土金属氧化物吸热燃料整体式催化剂

国产航空煤油裂解催化剂Pt/Zr_xTi_xAl_(1–2x)O_2的性能

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催化学报 2014年第2期35卷 175-184页

作者：焦毅王健礼朱权李象远陈耀强四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室四川成都610064 四川大学化工学院四川成都610064

采用共沉淀法制备了一系列Zrx Tix Al1–2x O2复合氧化物载体材料,考察了其作为裂解催化剂载体对航空煤油裂解反应的影响.采用全自动吸附仪、X射线衍射、扫描电镜/能谱仪联用、NH3-程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征.结果表明,当ZrO... 详细信息

采用共沉淀法制备了一系列Zrx Tix Al1–2x O2复合氧化物载体材料,考察了其作为裂解催化剂载体对航空煤油裂解反应的影响.采用全自动吸附仪、X射线衍射、扫描电镜/能谱仪联用、NH3-程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征.结果表明,当ZrO2:TiO2:Al2O3质量比为1:1:3时催化剂具有最大的比表面积和孔容;具有最强的表面酸性和最集中的强酸中心密度,且具有良好的再生功能.实验结果表明,载体ZrO2:TiO2:Al2O3质量比为1:1:3时催化剂上650oC裂解产气量较热裂解提高了2.1倍,700oC时提高1.4倍.另外,该系列载体材料经1000oC焙烧5 h后,所制得的催化剂几乎失去了催化活性.

关键词： ZrxTixAl1-2xO2复合氧化物管式涂层催化裂解吸热燃料酸性

Zr_(0.5)Ti_(0.5)O_2的添加对超临界裂解RP-3催化剂性能的影响

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物理化学学报 2013年第10期29卷 2255-2262页

作者：焦毅秦莉晓李雄健王佳王健礼朱权李象远陈耀强四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室成都610064 四川大学化工学院成都610064

采用共沉淀法制备了Zr0.5Ti0.5O2载体材料,将其掺杂在CeO2-Al2O3(CA)基催化剂中,并对其催化活性进行了超临界裂解测试,采用全自动吸附仪、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、程序升温脱附(TPD)等方法对催化剂进行了表征.实验结果表明,催... 详细信息

采用共沉淀法制备了Zr0.5Ti0.5O2载体材料,将其掺杂在CeO2-Al2O3(CA)基催化剂中,并对其催化活性进行了超临界裂解测试,采用全自动吸附仪、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、程序升温脱附(TPD)等方法对催化剂进行了表征.实验结果表明,催化剂能够明显降低裂解反应的温度,600°C CA基催化剂产气率是热裂解的2.8倍,掺杂Zr0.5Ti0.5O2载体材料的CA基催化剂是热裂解的4.0倍,650°C时,掺杂Zr0.5Ti0.5O2载体材料的CA基催化剂热沉提高了0.55 MJ kg ***结果表明,掺杂Zr0.5Ti0.5O2载体后催化剂出现双孔结构,部分小孔的出现使得乙烯的选择性提高;NH3-TPD结果表明,掺杂Zr0.5Ti0.5O2载体材料后,催化剂强酸位的酸量增加了4.0倍,催化剂表现出更强的表面酸性和更集中的强酸酸中心密度,有利于裂解多产烯烃.

关键词：吸热燃料钛锆复合氧化物超临界催化裂解热沉

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碳氢燃料氧化积炭与裂解积炭的初步研究

碳氢燃料氧化积炭与裂解积炭的初步研究

作者：李子木天津大学

学位级别：硕士

本文模拟吸热燃料在使用时的超临界条件,建立了超临界反应装置以及分析反应管内壁积炭重量和分布的装置及方法,通过大量的试验确定了适宜的反应条件。以正十二烷,RP-3和自配仿JP-7为裂解原料在304#不锈钢一次性反应器中进行裂解积炭实验... 详细信息

本文模拟吸热燃料在使用时的超临界条件,建立了超临界反应装置以及分析反应管内壁积炭重量和分布的装置及方法,通过大量的试验确定了适宜的反应条件。以正十二烷,RP-3和自配仿JP-7为裂解原料在304#不锈钢一次性反应器中进行裂解积炭实验,从积炭量分布、平均积炭速率分布以及积炭形态等方面考察了每种燃料的积炭特性。并且回归出各种燃料的热裂解积炭反应宏观动力学方程。本文还在已有研究基础上考察了正十二烷和RP-3的氧化积炭及其规律。正十二烷和RP-3的氧化积炭随温度的升高而缓慢增多,在燃料中的自溶解氧(空气中饱和为约70ppm)消耗完毕时,氧化积炭量达到最大值。而后随着温度的进一步升高,氧化积炭量有所下降,并且在氧化反应和裂解反应的过渡区内维持在较少的水平。对数据回归得到了正十二烷和RP-3的氧化反应表观活化能分别为36.91kJ/mol和80.15kJ/mol,这说明RP-3的热氧化安定性是优于正十二烷的。燃料在超临界热裂解过程中形成的积炭主要有两种:无定形炭和纤维状炭。金属催化产生的纤维焦炭是积炭的主要来源。通过对各种燃料在超临界条件下的裂解积炭总体分析,得到了正十二烷、RP-3和仿JP-7各自裂解反应的表观活化能分别为260kJ/mol、285 kJ/mol和399 kJ/mol ,这样就得到了三种燃料的热安定性由高到低的顺序为仿JP-7>RP-3>正十二烷。单独分析纤维状炭,得到正十二烷、RP-3和仿JP-7的纤维状炭积炭的表观活化能分别为371 kJ/mol,402 kJ/mol和550 kJ/mol。结果表明生成纤维状炭的积炭反应需要在较高的温度下才能发生。

关键词：吸热燃料热裂解表观活化能纤维状炭