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吸热燃料催化裂解研究进展

化工进展 2012年第9期31卷 1959-1967页

作者：孙道安李春迎杜咏梅张伟吕剑西安近代化学研究所陕西省氟化工工程技术研究中心陕西西安710065

高超声速飞行是航空航天领域的最新前沿技术,是国家科技发展水平的重要标志。吸热燃料是实现高马赫(>5)超声速飞行器实际应用的核心技术之一,因而具有特殊的意义。本文介绍了吸热燃料的研究历程,重点从吸热燃料及其热沉、吸热燃料催化... 详细信息

高超声速飞行是航空航天领域的最新前沿技术,是国家科技发展水平的重要标志。吸热燃料是实现高马赫(>5)超声速飞行器实际应用的核心技术之一,因而具有特殊的意义。本文介绍了吸热燃料的研究历程,重点从吸热燃料及其热沉、吸热燃料催化剂、催化剂的结焦以及催化裂解机理等方面对吸热燃料催化裂解进行介绍和评述。分子筛催化剂是吸热燃料催化裂解最具应用前景的一类催化剂,但同时也面临了吸热燃料原料的选择、分子筛骨架结构的改进和表面性质调变、催化剂结焦等基础研究以及催化剂负载、催化剂真实工况模拟等一系列工程应用研究双重挑战。吸热燃料催化裂解机理和动力学研究目前还很薄弱,未能真正深入到分子尺度把催化剂的微观作用与物质形态的变化有机结合,针对这方面的研究还应该大力加强,以更好地为催化剂的设计提供指导意义。

关键词：吸热燃料催化裂解分子筛催化剂结焦机理和动力学

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吸热燃料裂解产物分析及裂解过程推测

石油化工 2024年第7期53卷 960-965页

作者：李海静景凯张香文王庆法天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室天津300072

采用全二维气相色谱-质谱联用仪(GC×GC-MS/FID)和便携式微型气相色谱仪对类JP-7吸热型碳氢燃料高温裂解气液相产物进行定性定量分析,并根据分析结果研究了裂解过程。分析结果表明,气相产物主要为氢气、甲烷、乙烯、乙烷和丙烯,较低裂... 详细信息

采用全二维气相色谱-质谱联用仪(GC×GC-MS/FID)和便携式微型气相色谱仪对类JP-7吸热型碳氢燃料高温裂解气液相产物进行定性定量分析,并根据分析结果研究了裂解过程。分析结果表明,气相产物主要为氢气、甲烷、乙烯、乙烷和丙烯,较低裂解温度下的裂解液相产物主要为未裂解的原料及低分子量的链烯烃、环烯烃等不饱和烃和烷基苯类及茚类;680~700℃,裂解产物中低分子量的不饱和烃含量出现了转折,此时芳烃含量开始急剧增加;组分含量的变化表明裂解过程首先是小分子气体及低分子量烯烃的产生,其次随着裂解温度的提高,低分子量烯烃含量增加的同时又部分转化产生了芳烃的过程。

关键词：吸热燃料裂解过程全二维气相色谱-质谱联用仪定性定量分析

吸热燃料裂解催化剂CuAPSO-34的合成及性能

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推进技术 2001年第6期22卷 510-513页

作者：王健林瑞森方文军李祖光浙江大学化学系浙江杭州310027 浙江工业大学化工学院浙江杭州310014

采用Cu离子对硅磷酸铝分子筛SAPO 34进行离子改性 ,成功合成出CuAPSO 34分子筛。通过XRD ,SEM ,EDX及NH3 TPD等分析手段对改性分子筛进行结构及酸性的表征和对照分析 ,表明Cu的掺入较好改变了SAPO 34分子筛的微观结构及表面酸性。通过... 详细信息

采用Cu离子对硅磷酸铝分子筛SAPO 34进行离子改性 ,成功合成出CuAPSO 34分子筛。通过XRD ,SEM ,EDX及NH3 TPD等分析手段对改性分子筛进行结构及酸性的表征和对照分析 ,表明Cu的掺入较好改变了SAPO 34分子筛的微观结构及表面酸性。通过对吸热燃料模型化合物———正庚烷进行催化裂解的对比试验 ,获得了转化率和低碳烯烃的收率数据。结果表明CuAPSO 34能明显提高催化活性 ,大幅降低裂解温度 ;且在经济裂解温度区间 5 0 0℃～ 6 0 0℃对低碳烯烃的选择性亦有所提高 ,因而吸热燃料能够提供更高的热沉。

关键词：吸热燃料化学合成裂解催化剂 CuAPSO-34分子筛铜催化酸性裂解温度碳氢燃料

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吸热燃料超临界热裂解过程抑焦技术研究

吸热燃料超临界热裂解过程抑焦技术研究

作者：朱玉红天津大学

学位级别：硕士

本研究建立了一套模拟航空发动机系统的连续流动超临界热裂解装置,以国产航空燃料RP-3为裂解原料在304#不锈钢一次性反应器中进行裂解生焦实验,分别从焦炭总量和焦炭分布,SEM形貌,程序升温氧化TPO曲线,裂解气和裂解液诸方面分析了燃料... 详细信息

本研究建立了一套模拟航空发动机系统的连续流动超临界热裂解装置,以国产航空燃料RP-3为裂解原料在304#不锈钢一次性反应器中进行裂解生焦实验,分别从焦炭总量和焦炭分布,SEM形貌,程序升温氧化TPO曲线,裂解气和裂解液诸方面分析了燃料裂解中焦炭的形成过程以及三种抑焦技术的抑焦效果。RP-3燃料在超临界热裂解过程中形成的沉积物类型有三种:分别为富氢吸附碳、无定形炭和纤维焦炭;金属催化产生的纤维焦炭是沉积物的主要来源;超临界流体对焦炭前体和已形成的固体焦炭有很强的萃取及溶解能力,可携带90%以上的焦炭;研究表明焦炭生成同时造成金属渗碳情况的发生。结焦抑制剂二苄基二硒醚与金属管壁反应生成硒化铁抑制金属催化生焦过程;与空白燃料相比,燃料中添加质量分数为100ppm的添加剂可抑制49.6%的焦炭生成,并使致密的焦炭颗粒变得疏松;二苄基二硒醚没有改变燃料裂解气的气相组成,但抑制了燃料裂解率,添加100ppm二苄基二硒醚后燃料的裂解气体产出率为空白燃料的77.9%;添加剂的加入使裂解液中的多环芳烃含量有所降低。对反应管内壁用酸性溶液进行钝化处理,形成薄而致密的钝化膜可抑制金属催化生焦。与未处理管相比,管壁钝化可以抑制99%的焦炭生成,并可削弱温度对焦炭生成量的影响,且抑焦效果持续有效;SEM和TPO分析钝化管沉积有极少量焦炭,焦炭层厚度很薄;钝化膜不改变裂解气的气相组成,其裂解气气体产出率为未处理管中燃料裂解气体的85%;裂解液中没有检测到三环以上芳烃化合物的存在。在燃料中添加供氢剂苯甲醇,并用硝酸溶液对管壁进行钝化处理,可以同时达到抑制金属催化生焦和抑制自由基聚合生焦的目的。与钝化管中燃料裂解的结果相比,质量分数为0.5%的苯甲醇可以在管壁钝化的基础上进一步抑制15%的焦炭生成,裂解气产出率为钝化管中燃料裂解气的83.3%,裂解气气相组成没有发生变化;供氢剂的加入抑制了多环芳烃的生成,使黑色粘稠的裂解液变得更加清澈透明。

关键词：吸热燃料热裂解焦炭结焦抑制剂钝化供氢剂超临界

Pd/HZSM-5涂层催化吸热燃料超临界裂解

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燃料化学学报 2008年第4期36卷 462-467页

作者：赵海龙孟凡旭郭伟邹吉军张香文天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室天津300072

超临界催化裂解反应是实现吸热燃料功能的关键途径。采用气体辅助涂层和化学镀方法在φ3管内壁制备了Pd/HZSM-5双功能涂层催化剂。利用SEM、XRD和XPS等对涂层进行了表征,结果显示催化剂涂层表面平整,涂层厚度为12μm^16μm,催化剂粒径为... 详细信息

超临界催化裂解反应是实现吸热燃料功能的关键途径。采用气体辅助涂层和化学镀方法在φ3管内壁制备了Pd/HZSM-5双功能涂层催化剂。利用SEM、XRD和XPS等对涂层进行了表征,结果显示催化剂涂层表面平整,涂层厚度为12μm^16μm,催化剂粒径为1μm^5μm;Pd颗粒分散均匀,主要以零价态存在。考察了模型吸热燃料正十二烷在反应管内的超临界催化裂解反应,结果表明,Pd/HZSM-5涂层能显著促进裂解反应,在温度640℃、压力4 MPa、停留时间10 s下,吸热燃料裂解率为55.5%,产氢率为3.1%,热沉为3 470 kJ/kg,较HZSM-5涂层分别提高了8.5%,58.7%和10.5%;较热裂解分别提高了17.3%,78.1%和13.5%。

关键词：吸热燃料 Pd/HZSM-5涂层化学镀超临界催化裂解正十二烷

供氢剂和结焦抑制剂对吸热燃料超临界热裂解沉积影响

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供氢剂和结焦抑制剂对吸热燃料超临界热裂解沉积影响

作者：王静天津大学

学位级别：硕士

本文模拟吸热燃料在使用时的超临界条件,建立了超临界反应装置以及分析反应管内壁沉积重量和分布的装置及方法,选用了苯甲醇、四氢萘、四氢萘/四氢萘酮三种供氢剂和二苯硒、二苯二硒两种结焦抑制剂以及由这两类添加剂组成的复合添加剂,... 详细信息

本文模拟吸热燃料在使用时的超临界条件,建立了超临界反应装置以及分析反应管内壁沉积重量和分布的装置及方法,选用了苯甲醇、四氢萘、四氢萘/四氢萘酮三种供氢剂和二苯硒、二苯二硒两种结焦抑制剂以及由这两类添加剂组成的复合添加剂,从裂解率、沉积量、沉积分布和沉积表面形态等方面考察了添加剂对探针燃料正十二烷和RP-3热裂解的影响。供氢剂能够一定程度的抑制吸热燃料的热裂解反应,在450℃～600℃温度范围内均有效果。在相同裂解率下,四氢萘/四氢萘酮能够将正十二烷的稳定温度提高43℃。在550℃时,它能够有效减少燃料的热裂解沉积,可将正十二烷的沉积量降低42.44%。SEM结果显示,供氢剂对积碳的表面形态也有一定的影响,使积碳层的致密程度降低,零散颗粒的粒径更小。结焦抑制剂抑制燃料裂解沉积效果比供氢剂明显。与二苯硒相比,二苯二硒效果更好,可分别将正十二烷和RP-3的沉积降低63.41%和52.12%。FTIR和XPS分析结果显示,有机硒和金属管壁上的Fe等金属发生了反应,生成了大量硒化铁(FeSe)和少量单质硒。复合添加剂比两类单一添加剂能更好的抑制热裂解沉积。由四氢萘/四氢萘酮和二苯二硒组成的复合添加剂效果最好,可将正十二烷和RP-3的沉积量分别降低77.56%和76.97%。

关键词：吸热燃料热裂解积碳供氢剂结焦抑制剂

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吸热燃料在管状ZSM-5催化剂上的裂解

吸热燃料在管状ZSM-5催化剂上的裂解

中国化学会第五届全国化学推进剂学术会议

作者：武慧慧厉刚浙江大学化学系

探讨了Ni基高温合金反应管内表面原位生长ZSM-5分子筛对吸热燃料（正庚烷）裂解反应的影响。结果表明,反应管高温处理及ZSM-5分子筛原位生长次数对正庚烷裂解转化率、产气率及气态产物分布等均有较大影响。

关键词：吸热燃料管状ZSM-5催化剂催化裂解

来源： cnki会议评论

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吸热燃料+氢萘超临界裂解的宏观动力学研究

吸热燃料+氢萘超临界裂解的宏观动力学研究

中国化工学会2003年石油化工学术年会

作者：周震寰张香文米镇涛董飞天津大学化工学院天津大学化工学院天津大学化工学院天津大学化工学院

为适应特殊用途的高超音速飞行对燃料的需要,采用微型活塞流管式反应器对可作为吸热燃料的十氢萘开展了超临界高压下裂解吸热反应的研究。利用NIST发布的SUPERSTRAPP软件确定超临界状态下的燃料停留时间,拟合出宏观动力学方程,并与国外... 详细信息

为适应特殊用途的高超音速飞行对燃料的需要,采用微型活塞流管式反应器对可作为吸热燃料的十氢萘开展了超临界高压下裂解吸热反应的研究。利用NIST发布的SUPERSTRAPP软件确定超临界状态下的燃料停留时间,拟合出宏观动力学方程,并与国外的研究成果进行比对.提出了对超临界导致动力学参数变化的微观解释。

关键词：吸热燃料十氢萘超临界裂解宏观动力学

来源： cnki会议评论

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吸热燃料研究进展

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