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Mm-Mg-Ni系A2B7型储氢材料的制备与吸氢动力学特性研究

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Mm-Mg-Ni系A2B7型储氢材料的制备与吸氢动力学特性研究

作者：邓万鹏东北大学

学位级别：硕士

以La-Mg-Ni系为代表的A2B7型储氢合金具有较高的储氢容量和良好的吸氢动力学性能,目前已成为储氢材料研究的热点之一。本文选取了(La, Ce)0.75Mg0.25Ni3.5、(La, Ce)0.7Mg0.3Ni3.5、(La, Ce)0.8Mg0.2Ni3.5、(La, Ce)0.75Mg0.25Ni3.3Co0.2和(La, Ce)0.75Mg0.25Ni3.0Co0.5合金作为研究材料,系统地研究了Mg、Co含量以及退火温度和凝固速度对这些合金微观组织、相结构和吸氢动力学性能的影响。得到以下主要结果：对于(La,Ce)1-xMgxNi3.5(x=0.2,0.25,0.3)合金,随着Mg含量的增加：Pr5Co19口MgCu4Sn型物相含量不断减少;CaCu5型物相含量先减少而后基本保持不变,但晶胞参数变化不大,说明Mg进入CaCu5型物相晶胞中的含量很少;总的(La,Mg)2Ni7合金物相含量不断增加,但Ce2Ni7和Gd2Co7型物相晶胞结构参数不断减小,而轴比呈现增大趋势,这是由于随着Mg含量的增加,CaCu5单元的约束作用也越来越明显。Mg含量的增加使Ce2Ni7型物相较Gd2Co7型物相更容易生成。Mg含量对合金的吸氢动力学性能影响较大：当Mg含量为0.25时,合金的动力学性能最差;当Mg含量为0.3时,在300℃和4.5MPa初始氢压下合金的动力学最大吸氢量为1.52wt.%。Co对(La,Ce)0.75Mg0.25Ni3.5-xCox(x=0,0.2,0.5)合金相结构和吸氢动力学性能的影响研究表明,随着Co含量增加,合金中各物相不变,但物相含量有所改变;而由于Co的原子半径大于Ni,合金中各物相晶胞体积增加。当Co含量为0.5时,在室温和5MPa氢压下合金的动力学最大吸氢量为2.47wt.%,且温度升高对合金的吸氢动力学性能有明显的抑制作用。向合金中添加少量的Co(x=0.2)对合金的动力学性能影响不大,当Co含量为0.5时,合金的动力学性能大大提高,这是由于Co的增加使得晶胞体积增大,从而增加了合金中氢化相的形核和氢的扩散速率。以(La,Ce)0.75Mg0.25Ni3.5合金为基础,研究了热处理温度对A2B7型储氢合金微观组织、相结构、吸氢动力学以及热力学性能的影响。当合金退火温度为850℃时,由于Mg含量烧损过多而导致合金的CaCu5型相含量增加。在Mg含量变化不大的情况下,随着退火温度的增加,Ce2Ni7和Gd2Co7型物相含量增加。在贫Mg的情况下,Ce2Ni7型物相稳定性较Gd2Co7型物相低。退火温度对合金的吸氢动力学有明显的影响,其中在850℃退火温度下合金的综合吸氢动力学性能最佳,850℃时(La,Ce)0.75Mg0.25Ni3.5退火合金通过PCT测试在25℃和50℃的最大吸氢量分别为1.478wt.%和1.449wt.%,且合金在吸放氢过程中有高、低两个平台区,分别对应LaNi5和La2Ni7相吸氢平台。随着温度的升高,合金的吸放氢平台压升高,吸放氢滞后效应减少。采用快速凝固方法制备了La,Ce)0.75Mg0.25Ni3.5合金,研究了冷却速率对合金相结构和动力学以及热力学性能的影响。随着冷却速率的增加,CaCu5和MgCu4Sn型结构物相含量逐渐增加。当冷却速度为40m/s,LaNi5相(CaCu5型结构)的含量为64.69wt.%,成为合金的主相。凝固速率对合金的吸氢动力学有明显的影响,其中在20m/s冷却速率下的合金的吸氢动力学性能最佳,主要原因可能是由于组织细化,使得氢在组织中快速扩散。但随着凝固速率的进一步增加(40m/s)使得合金中LaNi5相过多而使得吸氢动力学性能下降。当冷却速率为20m/s,合金在25℃和50℃的最大吸氢量分别为1.480wt.%和1.539wt.%。

关键词： La-Mg-Ni系 A2B7型储氢合金微观组织相结构吸氢动力学退火温度冷却速率

不同粒径La_(0.6)(LaCe)_(0.4)Fe_(11.5)Si_(1.5)合金的吸氢动力学研究

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内蒙古科技大学学报 2018年第3期37卷 217-220,282页

作者：韩小琪杨博雅王高峰赵增茹朱明亮王法迪康松逸白敬国内蒙古科技大学理学院内蒙古包头014000 内蒙古科技大学白云鄂博矿多金属资源综合利用重点实验室内蒙古包头市014000

采用感应熔炼法制备了原子配比为La_(0.6)(LaCe)_(0.4)Fe_(11.5)Si_(1.5)的合金,其中La Ce为混合稀土. X射线衍射图谱表明合金的主相为Na Zn13-型结构,并有少量的α-Fe杂相存在.对4种不同粒径分布的合金粉末在初始氢压为1. 04 MPa、反... 详细信息

采用感应熔炼法制备了原子配比为La_(0.6)(LaCe)_(0.4)Fe_(11.5)Si_(1.5)的合金,其中La Ce为混合稀土. X射线衍射图谱表明合金的主相为Na Zn13-型结构,并有少量的α-Fe杂相存在.对4种不同粒径分布的合金粉末在初始氢压为1. 04 MPa、反应温度为543 K的条件下进行了吸氢动力学曲线测试,并采用固—气反应机理函数对实验数据进行了拟合.结果表明,粒径尺寸较小时,合金的吸氢反应以扩散过程为主;粒径较大时,合金的吸氢反应可用形核与长大和扩散两个反应机理函数说明.

关键词：粒径合金吸氢动力学机理函数

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储氢薄膜的吸氢动力学研究

原子能科学技术 2000年第3期34卷 216-222页

作者：施立群赵国庆周筑颖汤家镛复旦大学现代物理研究所上海200433

研究了储氢薄膜材料在两相区范围内的吸氢动力学 ,它包括 4个动力学过程 :氢在气 /固表面的化学吸附 ,氢原子的表面渗透 ,氢原子在氢化物层的扩散和金属 /氢化物界面上的氢化物生成。计算结果表明 :当吸氢压强较低时 ,反应主要受化学吸... 详细信息

研究了储氢薄膜材料在两相区范围内的吸氢动力学 ,它包括 4个动力学过程 :氢在气 /固表面的化学吸附 ,氢原子的表面渗透 ,氢原子在氢化物层的扩散和金属 /氢化物界面上的氢化物生成。计算结果表明 :当吸氢压强较低时 ,反应主要受化学吸附步骤控制 ;在压强较高 (pH2 peq)和薄膜吸氢的后期 ,表面渗透、扩散和相转变步骤都有可能成为反应速率控制步骤。

关键词：氢吸附反应速率储氢薄膜吸氢动力学

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热缓冲剂对稀土贮氢合金吸氢动力学的影响

中国稀土学报 2004年第z1期22卷 170-172页

作者：朱大建林勤麻淑慧华中科技大学化学系武汉430074 北京科技大学理化系北京100083

以铜粉作为热缓冲剂添加到稀土贮氢合金粉中,应用动力学机理函数计算机拟合的方法,研究了ML(NiCoMnAlCu)5和Mm(NiCoMnAlCu)5(ML为富镧混合稀土金属,Mm为富铈混合稀土金属)在α+β相区恒温吸氢动力学.研究结果表明,当铜粉与贮氢合金粉达... 详细信息

以铜粉作为热缓冲剂添加到稀土贮氢合金粉中,应用动力学机理函数计算机拟合的方法,研究了ML(NiCoMnAlCu)5和Mm(NiCoMnAlCu)5(ML为富镧混合稀土金属,Mm为富铈混合稀土金属)在α+β相区恒温吸氢动力学.研究结果表明,当铜粉与贮氢合金粉达到一定比例时,能够消除热传导对吸氢动力学的影响.富铈稀土合金和富镧稀土合金吸氢均受氢在β相的内扩散控制,合金中随La/Ce比例的减小,吸氢速度加快.

关键词：热缓冲剂铜粉贮氢合金吸氢动力学

基于热力学和动力学计算的镁基多元储氢合金设计及其氢化反应的物理化学

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中国材料进展 2015年第9期 698-699页

作者：李谦上海大学省部共建高品质特殊钢冶金与制备国家重点实验室

在实验测定Nd-Mg-Ni体系400℃和500℃等温截面的基础上,建立并优化了该体系的热力学相图。在富Mg-Ni侧存在一系列金属间化合物:Nd4Mg80Ni8,Nd16Mg92Ni12,NdM g5Ni,NdMg2Ni,Nd2Mg Ni2,NdM gN i4和NdM g2Ni9,其中Nd4Mg80Ni8和Nd16Mg92Ni1... 详细信息

关键词：储氢合金 Nd 实验测定吸氢动力学 Ni 热力学

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热缓冲剂对稀土贮氢合金吸氢动力学的影响

热缓冲剂对稀土贮氢合金吸氢动力学的影响

2004年全国冶金物理化学学术会议

作者：朱大建林勤麻淑慧华中科技大学化学系北京科技大学理化系

以铜粉作为热缓冲剂舔加到稀土贮氢合金粉中,应用动力学机理函数计算机拟合的方法,研究了ML(NiCoMnAlCu)和Mm(NiCoMoAlCu)(ML为富镧混合稀土金属,Mm为富铈混合稀土金属)在α+β相区恒温吸氢动力学。研究结果表明,当铜粉与贮氢合金粉达... 详细信息

以铜粉作为热缓冲剂舔加到稀土贮氢合金粉中,应用动力学机理函数计算机拟合的方法,研究了ML(NiCoMnAlCu)和Mm(NiCoMoAlCu)(ML为富镧混合稀土金属,Mm为富铈混合稀土金属)在α+β相区恒温吸氢动力学。研究结果表明,当铜粉与贮氢合金粉达到一定比例时,能够消除热传导对吸氢动力学的影响。富铈稀土合金和富镧稀土合金吸氢均受氢在β相的内扩散控制,合金中随La/Ce比例的减小,吸氢速度加快。

关键词：热缓冲剂铜粉贮氢合金吸氢动力学

来源： cnki会议评论

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钛—钒合金的吸氢动力学

钛—钒合金的吸氢动力学

ML－Ni－Co－Mn一Al合金吸氢动力学

第四届中国功能材料及其应用学术会议

作者：高树浚虞炳西中国科学院金属研究所

本文研究了Ti-10Vα+β双相合金与Ti-30Vβ单相合金的温度-平衡氢压关系以及吸氢动力学,测定了吸氢速率常数和激活能,并对吸氢的速率控制过程进行了讨论。实验结果表明,随着温度升高,吸氢后的平衡氢压升高,而合金中平衡氢浓度则下降。Ti... 详细信息

本文研究了Ti-10Vα+β双相合金与Ti-30Vβ单相合金的温度-平衡氢压关系以及吸氢动力学,测定了吸氢速率常数和激活能,并对吸氢的速率控制过程进行了讨论。实验结果表明,随着温度升高,吸氢后的平衡氢压升高,而合金中平衡氢浓度则下降。Ti-10V与Ti-30V合金吸氢反应的激活能分别为57.3和84.4kJ/mol。Ti-10V合金吸氢由氢在α相中的扩散过程所控制,而氢穿过表面氧化膜则是Ti-30V合金吸氢的速率控制步骤。

关键词：吸氢动力学钛—钒合金

来源： cnki会议评论

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金属学报 1996年第6期32卷 624-628页

作者：林勤李蓉叶文陈宁刘人敏北京科技大学北京有色金属研究总院

应用特制双层水恒温反应器和动力学机理函数计算机拟合的方法，在３０３—３４３Ｋ温度范围内研究了ＭＬ—Ｎｉ—Ｃｏ—Ｍｎ—Ａｌ五元系和ＭＬ—Ｎｉ—Ｃｏ—Ｍｎ—Ａｌ—Ｃｕ六元系（ＭＬ为富镧混合稀土金属）在α＋β相区恒温吸氢动... 详细信息

应用特制双层水恒温反应器和动力学机理函数计算机拟合的方法，在３０３—３４３Ｋ温度范围内研究了ＭＬ—Ｎｉ—Ｃｏ—Ｍｎ—Ａｌ五元系和ＭＬ—Ｎｉ—Ｃｏ—Ｍｎ—Ａｌ—Ｃｕ六元系（ＭＬ为富镧混合稀土金属）在α＋β相区恒温吸氢动力学．研究结果表明，五元系贮氢合金吸氢初期受化学反应控速，后期受氢在合金氢化物中的扩散控速，动力学规律不受氢初压的影响．由于Ｃｕ的加入，六元系贮氢合金吸氢机制初期转变为β相形核长大控速，后期仍为氢在合金氢化物中的扩散控速．

关键词：贮氢合金 α+β相区吸氢动力学

MmNi_（3．55）Co_（0．75）Mn_（0．4）Al_（0．3）合金吸

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中国稀土学报 1994年第3期12卷 276-278页

作者：林勤于振涛叶文刘人敏北京科技大学物理化学系北京有色金属研究总院

在２２～６０℃范围内研究了贮氢合金ＭｍＮｉ＿（３．５５）Ｃｏ（０．７５）Ｍｎ＿（０．４）Ａｌ＿（０．３）（Ｍｍ为富铈混合稀土金属）在ａ和。ａ＋β相区恒温吸氢动力学过程。研究结果表明，合金在ａ相区吸氢受化学反应控速，动... 详细信息

在２２～６０℃范围内研究了贮氢合金ＭｍＮｉ＿（３．５５）Ｃｏ（０．７５）Ｍｎ＿（０．４）Ａｌ＿（０．３）（Ｍｍ为富铈混合稀土金属）在ａ和。ａ＋β相区恒温吸氢动力学过程。研究结果表明，合金在ａ相区吸氢受化学反应控速，动力学规律不受氢初压的影响。在整个ａ＋β相区吸氢过程中，受氢在合金氢化物中的扩散控速。得到相应的速率方程和表观活化能。

关键词：合金吸氢动力学稀土金属贮氢合金