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华南中小型闸控入海河流DOM特征及藻源影响

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中国环境科学 2024年第2期44卷 911-922页

作者：李丹范中亚罗千里贾政博陈钢赵长进曾凡棠黄露生态环境部华南环境科学研究所广东省水与大气污染防治重点实验室广东广州510655

本研究以华南地区中小型闸控入海河流黄江河、东溪河和练江(三河)为研究对象,于2022年逐月持续监测三河DOM特征,探讨DOM浓度时空分布、来源和藻类大量增殖对其影响.结果表明:黄江河、东溪河和练江溶解有机碳(DOC)占总有机碳(TOC)比例分... 详细信息

本研究以华南地区中小型闸控入海河流黄江河、东溪河和练江(三河)为研究对象,于2022年逐月持续监测三河DOM特征,探讨DOM浓度时空分布、来源和藻类大量增殖对其影响.结果表明:黄江河、东溪河和练江溶解有机碳(DOC)占总有机碳(TOC)比例分别为78.6%、81.3%和67.2%,DOC为三河有机碳主要存在形式;三河DOC年均浓度分别为2.6,4.3和5.1mg/L,低于世界河流平均浓度但高于华南地区大型河流.荧光参数结果表明三河DOM具有陆源内源双重特征,内源贡献更明显.利用吸光特征量化藻源DOC贡献,三河藻源DOC浓度分别为1.2,1.8和2.2mg/L,藻源DOC占比分别为49.6%、42.6%和48.0%,进一步表明藻类内源是三河DOM主要来源.平行因子解析出3种类蛋白组分和2种类腐殖质组分,其中,受藻类异常增殖影响,表征内源类蛋白组分C1和C3总荧光强度枯水期显著高于丰水期,表征来自陆源类腐殖质组分C2和C4总荧光强度呈练江>东溪河>黄江河.因此,藻类大量增殖是三河DOC浓度高于华南地区大型河流、枯水期类蛋白组分C1和C3显著高于丰水期的主要原因之一,外源输入及河流理化参数,包括降雨、温度、盐度和营养盐浓度以及人为干扰(闸控调度)共同影响三河DOM浓度和组分.

关键词：溶解有机质(DOM) 闸控入海河流藻类增殖吸光特性三维荧光

基于在线观测研究南京大气棕碳吸光特性、来源及演变过程

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基于在线观测研究南京大气棕碳吸光特性、来源及演变过程

作者：陈星州南京信息工程大学

学位级别：硕士

棕碳(BrC,brown carbon)是大气颗粒物中吸光性有机物,对大气能见度、气候、人体健康均有重要的影响。由于受观测技术的限制及观测资料的有限性,针对BrC的吸光特性和来源以及其大气演变过程的认识依然有限,从而也导致了在对BrC气溶胶的... 详细信息

棕碳(BrC,brown carbon)是大气颗粒物中吸光性有机物,对大气能见度、气候、人体健康均有重要的影响。由于受观测技术的限制及观测资料的有限性,针对BrC的吸光特性和来源以及其大气演变过程的认识依然有限,从而也导致了在对BrC气溶胶的环境和气候效应评估中的很大不确定性。因此,进一步针对BrC理化性质和演变机制的观测研究,对验证和优化针对大气BrC的模拟有重要的科学意义。本文基于BrC高时间分辨率在线观测系统在我国长三角洲典型城市南京选择两个观测点(分别代表郊区和城市环境)开展外场观测实验,主要研究内容和结果如下:首先,本文研究了BrC的吸光特性的变化规律,其吸光系数呈现明显的季节性变化规律,其均值在春季(8.90 Mm)和冬季(8.31 Mm)高而夏季(6.70 Mm)和秋季(6.75 Mm)低的变化趋势。四季中,BrC对气溶胶总吸光系数的贡献在冬季最大(24.9%),而在夏季最小(19.3%)。BrC吸光系数随着波长的增加而降低,其四季波长依赖指数((?)ngstrom,AAE)值分别为1.25、1.29、1.20和1.32。利用最小相关性法(MRS,Minimum R correlation method)定量分离出了一次棕碳(BrC,primary brown carbon)和二次棕碳(BrC,secondary brown carbon)。四季中,BrC的吸光系数及贡献和总BrC吸光系数相同的季节变化趋势,且冬季吸贡献最高为69.10%,表明一次排放源对BrC有重要的贡献。夏季BrC对总BrC吸光系数的贡献为44.15%,相比其他季节(30.90%–40.02%)有明显的升高,表明夏季二次形成过程对BrC有重要的贡献。BrC的光谱依赖性总体而言要明显强于BrC,BrC的贡献率始终随着波长的增加逐渐降低。其次,本研究探究了南京大气棕碳的来源,通过BrC和气体污染物的相关性分析,结合BrC和BrC日变化趋势发现,郊区冬季BrC受到煤炭和生物质燃烧影响较大,而交通排放在其他季节排放BrC影响较大,且对夏季郊区和城市BrC的影响相当。液相反应是冬季BrC的主要生成途径,夏季主要来自光化学反应,但城市夏季BrC可能受到其他二次生成的影响。此外,本研究也进一步结合高分辨气溶胶质谱在线观测技术定量解析了城市站点BrC的来源,本研究利用正交矩阵因子分解(PMF,positive marrix factorization)确定了城市BrC的主要来源,它们分别是交通排放的有机气溶胶(HOA,traffic-related hydrocarbon-like OA)、烹饪相关有机气溶胶(COA,cooking-related OA)、低氧化性有机气溶胶(LO-OOA,less oxidized oxygenated OA)、中氧化性有机气溶胶(MD-OOA,medium oxidized oxygenated OA)、高氧化性有机气溶胶(MO-OOA,more oxidized oxygenated OA)以及LSOA(当地排放二次有机气溶胶(LSOA,local secondary OA)。利用多元线性回归(MLR,Multiple linear regression)模型定量了不同来源的吸光截面值和贡献,HOA和LO-OOA是BrC的主要来源,在370 nm下对BrC的吸光贡献分别为26.4%和42.6%,贡献了BrC的大部分吸光。通过气象数据辅助分析BrC传输路径和潜在来源,气象要素分析发现,水平风速对BrC有一定的影响,而边界层高度的影响作用相对更大,表明大气垂直扩散和稀释能力对大气棕碳含量有重要影响。通过后向轨迹分析探究了远距离传输对不同季节BrC的影响,发现来自海上的气团BrC贡献较大,对春季、夏季和秋季的BrC有显著的影响,而冬季主要受到气团短途运输的影响。潜在来源分析(PSCF,potential source contribution analysis)结果表明,春季和夏季BrC主要受到当地排放的影响,秋季的主要受到观测地点周围局部区域的排放,而冬季由于燃烧活动的增加,导致当地排放区域相对集中且更广泛。最后,针对BrC典型演变过程的分析发现,短期减排(如煤炭和生物质燃烧)使春节后期排放BrC减少了40%,表明其对BrC有显著的影响。二次生成包括液相反应和光化学反应是BrC生成的主要途径,且在不同时期的影响大小不同。进一步结合BrC的来源对不同污染时期的分析发现,HOA和MO-OOA是污染较轻时期BrC的主要来源,两者吸光贡献能达到44.57%和29.03%,而LO-OOA在污染较重时期吸光贡献能达到67.31%,因此它是BrC污染时期的主要来源。同时,该时期O浓度表明大气氧化性增加,促进LO-OOA的生成,也导致了BrC吸光能力增强。

关键词：棕碳吸光特性来源解析演变过程在线观测

工业生物质锅炉碳气溶胶的排放特征、吸光特性与源清单构建

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工业生物质锅炉碳气溶胶的排放特征、吸光特性与源清单构建

作者：高燕南昌大学

学位级别：硕士

生物质被认为是替代化石燃料的可再生清洁能源。近年来,生物质锅炉在工业领域得到广泛使用,工业生物质锅炉数量多、分布广,但其碳气溶胶的排放特征、吸光特性与源清单尚不清晰,它对太阳辐射的影响未引起重视。本文以工业生物质锅炉为研... 详细信息

生物质被认为是替代化石燃料的可再生清洁能源。近年来,生物质锅炉在工业领域得到广泛使用,工业生物质锅炉数量多、分布广,但其碳气溶胶的排放特征、吸光特性与源清单尚不清晰,它对太阳辐射的影响未引起重视。本文以工业生物质锅炉为研究对象,选择6台工业生物质锅炉,研究碳气溶胶及其化学组分的排放特征,探讨工业生物质锅炉排放的碳气溶胶的吸光特性;基于采样锅炉烟气排放特征与江西省内工业生物质锅炉的分布,构建了工业生物质锅炉源大气污染物排放清单,主要研究结论如下:1、掌握多台工业生物质锅炉碳气溶胶的排放特征:6台锅炉的碳气溶胶排放浓度范围为,15.86-191.16 mg/m;总碳(TC)浓度范围为25.60-947.15μg/m;有机碳(OC)、元素碳(EC)占TC的比例范围47-93%、7-53%,EC/TC最高时(D锅炉)超过50%。OC/EC比值(0.93-12.61)波动大,反映不同锅炉的生物质燃烧情况、燃料种类、除尘装置、炉型等因素影响OC、EC的排放特征。8个碳组分(OC、OC、OC、OC、EC、EC、EC、OPC)占比差异明显,特征组分为OC、OC、EC。甲醇溶性有机碳(MSOC)、水溶性有机碳(WSOC)浓度范围0.07-6.35 mg/m、0.02-5.95 mg/m,占OC的比例范围30.75-92.99%、13.36-80.44%;碳气溶胶中特征水溶性离子主要是K、Cl、Na。2、工业生物质锅炉排放的碳气溶胶具有吸光特性:WSOC与MSOC的吸光系数(b)呈现光谱依赖性,吸光特性主要体现在短波段(190-500nm)。b大于b,说明甲醇相对于水能提取更多的棕碳(Br C)组分。6台锅炉的b范围为1133.06-5869.37 Mm,b范围为380.49-2774.14 Mm,有锅炉的b小于1000 Mm。WSOC与MSOC的吸收波长指数(AAE):AAE大于AAE,AAE范围3.71-5.93;AAE范围2.32-3.47。WSOC与MSOC的质量吸收效率(MAE):MAE大于MAE,MAE范围0.28-14.50 m/g,MAE范围0.52-27.02 m/g。不同锅炉排放的碳气溶胶的吸光特性存在较大差异,这与锅炉的生物质成型燃料的差异有关。3、构建了江西省工业生物质锅炉的排放源清单,SO、NO、颗粒物排放量分别为587.3吨、2090.6吨、2425.7吨;碳组分OC、EC的年排放总量为178.91吨、86.03吨。工业生物质锅炉碳气溶胶的排放与环境影响不可忽视。

关键词：工业生物质锅炉碳气溶胶吸光特性排放清单

南昌前湖区域秋冬季碳气溶胶的分布特征与吸光特性

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南昌前湖区域秋冬季碳气溶胶的分布特征与吸光特性

作者：王嘉怡南昌大学

学位级别：硕士

碳气溶胶对全球气候变化、大气能见度、空气质量、辐射强迫以及人类身体健康等方面会产生严重危害,已经成为近些年大气环境领域的研究热点之一。本文旨在分析南昌前湖区域碳气溶胶的分布特征和吸光特性。2022年10月1日-2022年10月31日和... 详细信息

碳气溶胶对全球气候变化、大气能见度、空气质量、辐射强迫以及人类身体健康等方面会产生严重危害,已经成为近些年大气环境领域的研究热点之一。本文旨在分析南昌前湖区域碳气溶胶的分布特征和吸光特性。2022年10月1日-2022年10月31日和2022年12月3日-2022年12月16日期间,在南昌前湖区域采集了大气PM样品,测定了PM中碳组分、水溶性无机离子(WSII)等化学组分的质量浓度,分析碳气溶胶的分布特征,基于PM的化学组分解析其来源;采用热光法、溶剂提取法定量探讨碳气溶胶的吸光特性。主要结论如下:(1)有机碳(OC)、元素碳(EC)的质量浓度冬季(11.40、1.50μg·m)大于秋季(10.01、0.72μg·m)、白天大于夜间,反映不同时间排放源强或二次碳组分生成的差异。秋冬季OC、OC和OC占TC比重较大(79.3%、73.8%)。水溶性有机碳(WSOC)与甲醇溶性有机碳(MSOC)的质量浓度冬季(6.79、8.28μg·m)大于秋季(6.15、7.67μg·m),秋冬季MSOC/OC(73.37%、73.06%)大于WSOC/OC(58.50%、59.75%),表明甲醇对棕碳的提取率比水高。水溶性无机离子中NO、SO、NH、Na的总占比(秋86%、冬87%)反映这4个离子组分为特征水溶性离子,NO/WSII>SO/WSII反映区域内移动源的贡献大。(2)OC-EC相关性及OC/EC比值结果表明,秋季受生物质燃烧源影响较大,冬季受燃煤源影响较大。二次有机碳与OC的比值(SOC/OC)秋冬季结果(0.62、0.67)表明,秋冬季均存在较为严重的二次污染;SOC/OC昼(0.69、0.61)小于夜(0.70),表明夜间二次污染的程度大于白天。8个碳组分结果表明,区域碳气溶胶主要来源于燃煤源、机动车尾气和生物质燃烧。Char-EC/Soot-EC比值结果(秋0.92、冬3.11)表明秋季机动车尾气影响较大,冬季燃煤和生物质燃烧的影响较大。PMF源解析结果表明,秋冬季PM的主要来源为生物质燃烧源、二次源、机动车尾气和燃煤源。(3)秋冬季颗粒态棕碳(BrC)光吸收系数(b)有差异,秋季b(3.17 Mm)小于冬季(6.88 Mm)。秋季b、b(3.14、4.65Mm)小于冬季(5.12、8.23 Mm)。b大于b,说明存在大量非极性的棕碳在MSOC内表现出更强的吸光特性。棕碳相对于黑碳的光吸收贡献(R)冬季小于秋季,且随波长的减小呈现增加的趋势。(4)秋冬季颗粒态棕碳吸收波长指数(AAE)差异小(秋冬季AAE分别为8.01、7.93),而溶解态棕碳AAE有差异(秋季AAE和AAE分别为9.72、10.13,冬季AAE和AAE分别为7.13、6.22;秋高冬低),表明秋季溶解态棕碳对波长的依赖性更强;秋季AAE大部分高于AAE,表明秋季MSOC可能比WSOC具有更强的波长依赖性。(5)秋冬季碳气溶胶质量吸收效率(MAE)也存在差异,秋冬季MAE分别为0.32、0.64 m·g;秋冬季MAE分别为0.49、0.83 m·g,MAE分别为0.59、1.09 m·g,棕碳质量吸收效率的季节差异(冬高秋低)反映秋冬季棕碳来源与生成机制的差异;秋季MAE(18.75 m·g)大于冬季(17.17 m·g),总体上,黑碳的MAE高于棕碳。(6)不同方法下得到的BrC吸光特性相比,采用热光法测得的BrC的光学参数大于溶剂提取法的结果,在较长波段热光法和溶剂提取法测得的吸光特性更为接近。辐射强迫的研究结果表明,虽然BC仍然是主要的光吸收成分,但是BrC在大气中的吸光作用同样不可忽略。

关键词： PM2.5 有机碳棕碳元素碳/黑碳吸光特性

TiO_2/SiO_2及其表面改性光催化剂的分子级分散结构与吸光特性

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太阳能学报 2007年第1期28卷 37-42页

作者：桑丽霞钟顺和北京工业大学环境与能源工程学院教育部传热强化与过程节能重点实验室北京市传热与能源利用重点实验室北京100022 天津大学化工学院天津300072

以氯化醇钛盐表面反应法制备系列TiO2/SiO2,根据化学分析、XRD、Raman、XPS和DRS表征分析,载体表面具有分子级分散的锐钛矿型TiO2微晶粒子和非晶TiOx物种。与本体TiO2相比,系列TiO2/SiO2的吸收带边显著蓝移,能隙相应增大;随Ti物种载量... 详细信息

以氯化醇钛盐表面反应法制备系列TiO2/SiO2,根据化学分析、XRD、Raman、XPS和DRS表征分析,载体表面具有分子级分散的锐钛矿型TiO2微晶粒子和非晶TiOx物种。与本体TiO2相比,系列TiO2/SiO2的吸收带边显著蓝移,能隙相应增大;随Ti物种载量的增加,TiOx物种的配位数增加,能隙相对减小。当金属M(M:Pd,Cu,Ni)负载于TiO2/SiO2表面,可使其光吸收域扩展到可见光区,并引起吸收带边红移,这取决于金属与界面的相互作用。当金属氧化物MoO3负载于TiO2/SiO2上时,可以调变TiO2/SiO2的吸收带边并增强对可见光的吸收;随MoO3载量的增加,表面物种的相互作用增强,形成一定复合结构并相应改变了其吸光特性。

关键词： TiO2/SiO2 分子级分散能隙表面改性吸光特性

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大气棕碳吸光特性的研究进展

环境科技 2023年第4期36卷 68-72,78页

作者：陶亚南郑淏杜涛李春燕董娅玮陈静周变红陕西省环境监测中心站陕西省环境介质痕量污染物监测预警重点实验室陕西西安710054 宝鸡文理学院地理与环境学院陕西省灾害监测与机理模拟重点实验室陕西宝鸡721013

棕碳(BrC)属于大气中一类重要的吸光性含碳气溶胶。因其对区域乃至全球辐射强迫和气候的显著影响故引起较大关注,而缺乏对区域大气环境中棕碳吸光特性的全面认识是导致其辐射强迫评估不确定性的关键因素之一。人类活动产生的化石燃料排... 详细信息

棕碳(BrC)属于大气中一类重要的吸光性含碳气溶胶。因其对区域乃至全球辐射强迫和气候的显著影响故引起较大关注,而缺乏对区域大气环境中棕碳吸光特性的全面认识是导致其辐射强迫评估不确定性的关键因素之一。人类活动产生的化石燃料排放和生物质燃烧排放均为棕碳的重要来源,但二次源和大气老化过程对其吸光影响可能超过一次燃烧源。近年来,研究污染颗粒物中碳质气溶胶对大气环境的作用机制将在应对气候变化中发挥重要作用。通过梳理国内、外棕碳来源、测量、化学组分和吸光特性的相关研究,在总结排放来源与二次老化对棕碳吸光特性影响的基础上,对未来棕碳吸光特性的研究方向提出建议。

关键词：棕碳吸光特性来源化学组分

TiO2/SiO2光催化剂分子级分散结构与吸光特性

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石油化工 2004年第Z1期33卷 582-584页

作者：桑丽霞钟顺和天津大学化工学院天津300072 天津大学化工学院天津300072

以氯化醇钛盐表面反应法制备系列TiO2/SiO2,利用化学分析、XRD、Raman、XPS和DRS技术研究了TiO2/SiO2的表面分散结构与其吸光特性.结果表明,载体表面具有分子级分散的锐钛矿型TiO2微晶粒子和非晶TiOx物种,与本体TiO2相比,系列TiO2/SiO2... 详细信息

以氯化醇钛盐表面反应法制备系列TiO2/SiO2,利用化学分析、XRD、Raman、XPS和DRS技术研究了TiO2/SiO2的表面分散结构与其吸光特性.结果表明,载体表面具有分子级分散的锐钛矿型TiO2微晶粒子和非晶TiOx物种,与本体TiO2相比,系列TiO2/SiO2的吸收带边显著蓝移,能隙值相应增大;随TiO2负载量的增加,吸收带边和能隙值相对红移和减小,这与TiOx物种的配位数增加相关,综合体现了量子尺寸效应与载体界面相互作用.

关键词： TiO2/SiO2 分子级分散能隙表面改性吸光特性

ZrO_2棒形纳米粉末的制备及吸光特性研究

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稀有金属与硬质合金 2014年第3期42卷 28-30页

作者：郭春芳山东丝绸纺织职业学院山东淄博255300

以ZrOCl2·8H2O为锆源,利用水热法制备ZrO2棒形纳米粉末,并采用X射线衍射仪、傅立叶变换红外光谱仪、能谱仪及扫描电镜分别对样品的物相和形貌进行分析,采用紫外-可见吸收光谱表征样品的吸光特性。结果表明所制备样品是四方相和单斜相... 详细信息

以ZrOCl2·8H2O为锆源,利用水热法制备ZrO2棒形纳米粉末,并采用X射线衍射仪、傅立叶变换红外光谱仪、能谱仪及扫描电镜分别对样品的物相和形貌进行分析,采用紫外-可见吸收光谱表征样品的吸光特性。结果表明所制备样品是四方相和单斜相共存的ZrO2棒形纳米粉末,其对200～370nm的紫外光有较强的吸收作用。

关键词： ZrO2 棒形纳米粉末水热法制备吸光特性

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铂族金属氯络合物的吸光特性及其应用

材料工程 1995年第2期23卷 41-43页

作者：于长珍黄树茂北京航空材料研究所

对铂族金属氯络合物的吸收光特性做了研究。实验表明它们均有各自的吸收峰和谷，利用这一特性可应用于贵金属合金的定量分析而不需进行分离。对络合物的形成条件、线性范围及实际应用做了研究和讨论。以测定铂铱合金中铱为例阐明了分析... 详细信息

对铂族金属氯络合物的吸收光特性做了研究。实验表明它们均有各自的吸收峰和谷，利用这一特性可应用于贵金属合金的定量分析而不需进行分离。对络合物的形成条件、线性范围及实际应用做了研究和讨论。以测定铂铱合金中铱为例阐明了分析方法原理和实验步骤。铱含量为１０％时标准偏差（９）为０．１５％。

关键词：铂族金属氯配合物吸光特性