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广东化工 2023年第6期50卷 70-71,84页

作者：蒋婷婷王曦陈佳志张俊杰麦裕良广东省科学院化工研究所广东广州510665

催化氧化技术因其低能耗、高效率的特点,成为了降解含氯vocs的热点技术之一。其中锰基催化剂具有氧化效率高、毒性低的特点,是降解含氯vocs的热门材料。围绕锰基催化剂的分类及制备方法,总结了单金属和多金属锰基催化剂及其常用的制备... 详细信息

催化氧化技术因其低能耗、高效率的特点,成为了降解含氯vocs的热点技术之一。其中锰基催化剂具有氧化效率高、毒性低的特点,是降解含氯vocs的热门材料。围绕锰基催化剂的分类及制备方法,总结了单金属和多金属锰基催化剂及其常用的制备方法对催化氧化性能以及稳定性的影响,同时介绍了锰基催化剂的氧化还原机理。最后就目前存在的问题提出了未来需要改进和发展的方向。

关键词：含氯vocs 催化氧化锰基催化剂制备方法催化氧化机理

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双重限域超细钴纳米团簇高效活化PMS降解含氯vocs机制

双重限域超细钴纳米团簇高效活化PMS降解含氯VOCs机制

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第二十七届大气污染防治技术研讨会

作者：谢晓纹黄海保中山大学环境科学与工程学院

含氯VOC（CVOC）是一类重要杂原子vocs,具有高毒害和难降解等特点,治理难度大。传统高温燃烧易产生二噁英等剧毒气态副产物,且燃烧积碳和CVOC脱氯产生的氯离子在固体催化剂积累易导致其快速中毒失活。液相高级氧化技术（AOPs）能够在温... 详细信息

含氯VOC（CVOC）是一类重要杂原子vocs,具有高毒害和难降解等特点,治理难度大。传统高温燃烧易产生二噁英等剧毒气态副产物,且燃烧积碳和CVOC脱氯产生的氯离子在固体催化剂积累易导致其快速中毒失活。液相高级氧化技术（AOPs）能够在温和条件下高效活化氧化剂可控生成各类ROS,实现CVOC废气高效、安全和深度净化。在此,利用富羟基SiO作为载体,通过绿色无溶剂法制备得到Co单原子/超细团簇等催化材料,通过空间限域方式获得高分散和稳定的Co原子活性位点,高效活化和利用过硫酸盐,极大增强ROS生成和氧化速率,且有效避免Co离子浸出导致的二次污染。开发的硅基Co单原子/超细团簇极大抑制自由基相互淬灭,避免化学氧化剂的无效消耗,将其利用率提高4倍,常温下实现氯苯去除率达到100%,是传统化学氧化洗涤方法的3～9倍。经ROS淬灭/捕获和产物检测分析发现,高选择性SO主要通过电子转移实现氯苯的初步氧化并产生活性中间体,而O被有效活化后与·OH的协同作用,极大缩短CVOC自由基氧化反应路径,促进苯环快速开环和深度矿化,有效抑制偶联反应,从而避免二噁英等高毒副产物生成,最终实现CVOC等废气绿色深度氧化。

关键词：含氯vocs 液相AOPs 硅基介孔材料纳米限域自由基

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锰氧化物催化氧化挥发性有机物(vocs)研究进展

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环境工程 2019年第10期37卷 157-167页

作者：赵海楠王健徐文青宋健斐朱廷钰中国石油大学(北京)机械与储运工程学院重质油国家重点实验室北京102249 中国科学院过程工程研究所湿法冶金清洁生产技术国家工程实验室北京100190 中国科学院城市环境研究所中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心福建厦门361021

锰氧化物具有多种价态、晶型、形貌,且催化氧化活性高,在催化氧化vocs的领域中研究广泛。对锰氧化物催化剂在vocs催化氧化中的性质进行综述。首先,讨论了单一锰氧化物催化剂对vocs的催化研究进展,分析了材料晶型、氧化还原性等性质与催... 详细信息

锰氧化物具有多种价态、晶型、形貌,且催化氧化活性高,在催化氧化vocs的领域中研究广泛。对锰氧化物催化剂在vocs催化氧化中的性质进行综述。首先,讨论了单一锰氧化物催化剂对vocs的催化研究进展,分析了材料晶型、氧化还原性等性质与催化活性的关系。之后,介绍了锰与其他过渡金属掺杂形成的复合氧化物催化剂对vocs的催化性质,包括特定结构的复合氧化物催化剂,如钙钛矿和尖晶石。最后,探究了锰氧化物催化剂对于含氯vocs催化过程中的失活现象,并分析了提高其抗氯中毒能力的方法。

关键词：锰氧化物催化剂 vocs 含氯vocs 催化氧化

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HZSM-5分子筛负载稀土复合氧化物催化剂上Cvocs催化氧化性能的研究

HZSM-5分子筛负载稀土复合氧化物催化剂上CVOCs催化氧化性能的研究

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作者：薛晓敏浙江大学

学位级别：硕士

含卤vocs是vocs中对大气环境的危害尤为显著的一类污染物,卤代烃类尤其是氯代烃类(Cvocs)不仅可以破坏大气的臭氧层(1个Cl自由基最多可消耗106个臭氧分子),而且对人类的身体健康和生态造成持久的、积累性的影响。Cvocs由于具有良好的溶... 详细信息

含卤vocs是vocs中对大气环境的危害尤为显著的一类污染物,卤代烃类尤其是氯代烃类(Cvocs)不仅可以破坏大气的臭氧层(1个Cl自由基最多可消耗106个臭氧分子),而且对人类的身体健康和生态造成持久的、积累性的影响。Cvocs由于具有良好的溶解性能和反应惰性而作为一种重要的化工原料和有机溶剂被广泛地应用。国内外关于含氯有机化合物的消除方法,主要包括热消除、生物学处理、光催化降解、加氢脱氯等,其中催化氧化净化以转化温度低、选择性高而成为最经济、最可靠的方法,在消除Cvocs方面的应用也愈来愈受到人们的关注。氯代烃类与非氯代烃类的催化氧化区别在于C-Cl的断裂取代了C-H的断裂,虽然从热力学上分析C-C1的断裂应该更有利,但所生成的C1可强吸附在催化剂的表面上,一方面更容易导致催化剂的失活,另一方面生成的C12可与烃类反应生成多氯烃类,造成二次污染。本论文中,我们选择HZSM-5分子筛为载体,比较系统地研究了硅铝比对HZSM-5及其负载Ce02催化剂上DCE催化氧化性能的影响。在此基础上,研究了掺杂过渡金属MOx(M=Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu)对CeO2/HZSM-5催化剂上DCE氧化性能的影响和规律,探讨了CrOx-CeO2/HZSM-5催化剂上DCE、DCM和TCE催化降解机理。同时利用XRD、N2吸脱附、H2-TPR、NH3-TPD、DCE-TPSR等手段对负载型催化剂的织构-结构、氧化还原性质和表面酸性等进行了表征分析,得到了如下结果：1.对比研究了不同硅铝比的HZSM-5分子筛及其负载Ce02催化剂上DCE的催化氧化性能。结果表明,低硅铝比(SiO2/Al2O3=22)的HZSM-5(22)分子筛及其负载Ce02催化剂对DCE的催化降解活性最高。Ce02与HZSM-5之间的相互作用明显提高了氧物种的流动性,同时也增加了催化剂中弱酸与强酸的密度比例,从而提高了DCE脱氯生成C2H3C1的能力及其中间产物的深度氧化。2.对比研究了9%M/HZSM-5(22)和9%M-12%CeO2/HZSM-5(22)催化剂上DCE的催化降解性能。结果表明,与其单组分的9%M/HZSM-5(22)催化剂的催化降解活性比较,掺杂Ce02对9%Ni/HZSM-5(22)和9%Cu/HZSM-5(22)上DCE的降解活性有所下降,而对9%Cr/HZSM-5(22)催化剂的活性却有明显提高。9%M-12%CeO2/HZSM-5(22)催化剂对DCE的催化降解活性顺序为：9%Ni-12%CeO2/HZSM-5(22)> 9%Co-12%CeO2/HZSM-5(22)、9%Mn-12%CeO2/ HZSM-5(22)> 9%Cu-12%CeO2/HZSM-5(22)、9%Cr-12%CeO2/HZSM-5(22)> 9%Fe-12%CeO2/HZSM-5(22)> 12%CeO2/HZSM-5(22)。弱酸和中强酸位密度的增加对DCE脱氯生成C2H3C1有明显的促进作用。但掺杂Cu、Co和Mn的催化剂上生成了较多的C2HCl3和C2C14等多氯副产物,而掺杂Ni的催化剂上生成了较多的CH3Cl副产物,这可能与其金属阳离子的强酸性位有关。过渡金属与Ce02的共同掺杂,提供了活性氧物种及提高了其流动性,有利于提高DCE的深度氧化性能,尤其Cr的添加显著提高了中间产物C2H3C1进一步脱氯降解的能力,避免了多氯副产物和CH3Cl副产物的产生。3.比较研究了9%Cr-12%CeO2/HZSM-5(22)、9%Cr/HZSM-5(22)、12%CeO2/ HZSM-5(22)和HZSM-5(22)催化剂上各活性组分之间的协同作用对催化降解性能的影响及催化剂的稳定性。结果表明,由于CrOx-CeO2的相互作用,有助于活性组分的稳定,并促进了活性氧物种的流动性,从而有效地避免了积炭的形成和活性组分的流失,显著提高了CrOx-12%CeO2/HZSM-5(22)催化剂的活性和稳定性。不同反应物在9%Cr-12%CeO2/HZSM-5(22)催化剂上的反应活性顺序为：DCE>TCE>DCM。

关键词：含氯vocs 催化氧化 HZSM-5分子筛 CeO2 过渡金属

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MnO2形貌调控及其耦合低温等离子体降解三氯乙烯实验研究

MnO2形貌调控及其耦合低温等离子体降解三氯乙烯实验研究

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作者：李育西安建筑科技大学

学位级别：硕士

含氯挥发性有机物(Cvocs)作为原材料或有机溶剂应用于制药、橡胶和电子行业生产过程中,释放到大气中易造成大气污染问题,甚至会危及人体健康。在针对含Cvocs废气的末端治理技术中,低温等离子体(NTP)具有操作简单、成本低、可在常温常压... 详细信息

含氯挥发性有机物(Cvocs)作为原材料或有机溶剂应用于制药、橡胶和电子行业生产过程中,释放到大气中易造成大气污染问题,甚至会危及人体健康。在针对含Cvocs废气的末端治理技术中,低温等离子体(NTP)具有操作简单、成本低、可在常温常压下进行等特点。然而,现有NTP技术存在矿化率低、副产物多及能量效率低等问题,限制其在工业Cvocs废气净化中的应用。NTP耦合催化技术因其等离子体的高反应活性、催化剂的高选择性及二者协同作用被广泛研究。其中,催化剂对有机物的吸附能力及将臭氧转化为活性氧的能力直接影响复合系统对Cvocs的降解性能。此外,催化剂的催化性能易受到氯中毒等问题的限制,需对现有催化剂进行调控以进一步增强其催化氧化性能及稳定性。为此,本文选用三氯乙烯(TCE)模拟废气,通过对二氧化锰(MnO)的形貌结构进行调控,结合一系列表征结果及对TCE的降解效果获得催化剂的理化特性与催化性能之间的关系;探究了NTP耦合催化系统的运行参数对TCE降解性能的影响规律;随后,研究了湿度及混合气氛对CVOC降解性能的影响,为NTP耦合催化降解CVOC的实际应用提供理论依据。论文主要研究结论如下:(1)采用水热法同时控制前驱体浓度、烘烧温度和时间,成功合成出了四种不同形貌的球状MnO催化剂,通过测定低温等离子体耦合催化系统对TCE的降解效果来判断其催化性能。相对于其余三种催化剂,花球状的MnO-Ⅳ催化剂具有最佳的TCE降解性能,在比输入能量为254.8 J/L时,对TCE的去除率及矿化率较单独等离子体系统分别提高了4.8%和31.0%,对臭氧及NO的产生量分别减少228.8 mg/m和4.3 mg/m。多种表征分析结果表明,MnO-Ⅳ的良好性能在于其具有最大的比表面积(120.8 m/g)及孔体积(0.268 cm/g)、Mn平均价态低、含有大量氧空位且具有最佳的还原性能。(2)采用响应面法(RSM)的中心实验设计(CCD)方法,建立低温等离子体耦合催化系统降解三氯乙烯的矿化率Y和能量效率Y的回归模型。结合方差分析、残差分析和预测值与试验值的对比分析对回归模型进行评价,发现各个回归模型具有良好的拟合效果。并通过三维响应曲面探究了TCE初始浓度(A)、外加电压(B)和气体流速(C)三个运行参数的交互作用对Y和Y的影响,研究发现对Y的关键影响因素为B和C,而Y的决定性因素为B,且最优配合比为A:393 ppm、B:7.2 k V、C:0.82 L/min。(3)评估了湿度对TCE降解性能的影响,可以得出RH=60%时系统具有最佳的降解性能。同时,为了测定催化剂的稳定性,在干燥-湿润条件下进行45 h的循环实验。结果显示,TCE的去除率和矿化率分别下降了7.4%和15.2%。此外,探究了NTP耦合催化系统对不同CVOC的降解性能,当比输入能量为254.8 J/L时,氯苯与三氯乙烯的去除率分别为49.4%和92.8%,矿化率分别为22.2%和90.1%。将氯苯与三氯乙烯混合后降解,发现氯苯的存在会抑制三氯乙烯的去除,且混合后气体的矿化率低于氯苯与三氯乙烯的平均值(56.8%),即矿化性能不理想。

关键词：低温等离子体二氧化锰形貌调控催化氧化含氯vocs

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