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含氧化合物加氢脱氧催化剂研究进展

石油学报（石油加工） 2014年第6期30卷 1119-1127页

作者：桑小义李会峰李明丰李大东中国石化石油化工科学研究院北京100083

随着石油资源储量的减少,生物油作为石油替代能源备受人们的关注。生物油中含有较多的含氧化合物,氧质量分数一般超过30%。因此其热值较低,热稳定性较差,须对其进行加氢精制以脱除其中的氧。加氢脱氧(HDO)是对生物油进行提质的有效途径... 详细信息

随着石油资源储量的减少,生物油作为石油替代能源备受人们的关注。生物油中含有较多的含氧化合物,氧质量分数一般超过30%。因此其热值较低,热稳定性较差,须对其进行加氢精制以脱除其中的氧。加氢脱氧(HDO)是对生物油进行提质的有效途径,反应过程中常用的催化剂为传统的硫化态加氢催化剂或还原态金属催化剂。简单概述了含氧化合物加氢脱氧催化剂的类型、催化剂失活的原因及提高催化剂稳定性的方法,并就未来研究方向和提高催化剂性能的改进措施提出了建议。

关键词：含氧化合物加氢脱氧催化剂失活稳定性

生物质基含氧化合物在过渡金属碳化物上加氢脱氧研究进展

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化工学报 2021年第7期72卷 3562-3575页

作者：方辉煌吴历洁陈伟坤袁友珠厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室能源材料化学协同创新中心福建厦门361005

过渡金属碳化物由母体金属化合物经渗碳反应而形成,具有多变的结构组成和类贵金属的电子性质,是一类具有广泛应用前景的廉价催化材料,在催化加氢、加氢脱氧(hydrodeoxygenation,简写为HDO)和氢解等诸多重要催化反应中表现出优异的性能... 详细信息

过渡金属碳化物由母体金属化合物经渗碳反应而形成,具有多变的结构组成和类贵金属的电子性质,是一类具有广泛应用前景的廉价催化材料,在催化加氢、加氢脱氧(hydrodeoxygenation,简写为HDO)和氢解等诸多重要催化反应中表现出优异的性能。近年来,对过渡金属碳化物的研究及其催化应用取得显著进展,但由于其固有的复杂性如相组成、表面缺陷与物种等导致构效关联等科学问题尚不清晰,仍有待进一步研究。本文综述了近年来过渡金属碳化物在生物质热解油中代表性含氧化合物HDO制备燃料和高附加值化学品中的研究进展,在分析了代表性含氧化合物反应路径的基础上,重点介绍了过渡金属碳化物的设计与合成策略及其结构与HDO催化性能关联,并展望了过渡金属碳化物作为生物质基含氧化合物HDO催化材料的研发方向与发展前景。

关键词：过渡金属碳化物生物质含氧化合物 C—O键加氢脱氧

2种含氧化合物对固载型Al/Ti双金属α-烯烃聚合催化剂及合成PAO性能的影响

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石油学报（石油加工） 2021年第3期37卷 486-497页

作者：谭家伦姜豪王丹孙辉沈本贤刘纪昌华东理工大学化工学院石油加工研究所上海200237

以费-托合成油轻组分中所含1-庚醇和1-辛醛为模型化合物,系统研究含氧化合物对固载型Al/Ti双金属α-烯烃聚合催化剂结构、活性及其催化合成聚α-烯烃(PAO)性能的影响。结果表明,经1-庚醇和1-辛醛处理后,催化剂微观形貌、酸性、活性组分... 详细信息

以费-托合成油轻组分中所含1-庚醇和1-辛醛为模型化合物,系统研究含氧化合物对固载型Al/Ti双金属α-烯烃聚合催化剂结构、活性及其催化合成聚α-烯烃(PAO)性能的影响。结果表明,经1-庚醇和1-辛醛处理后,催化剂微观形貌、酸性、活性组分含量及结合形式均发生变化。随着含氧化合物质量浓度的增加,催化剂的Lewis酸和Bronst酸酸量下降,活性组分Al和Ti相应的Al 2p1/2和Ti 2p3/2结合能增加,Al/Ti摩尔比下降。与此同时,合成PAO的收率、黏度、黏度指数和倾点均降低。当1-辛醛和1-庚醇的质量浓度分别达到500 mg/L时,相对应合成PAO产品的40℃黏度由98.95 mm2/s分别降至54.52 mm2/s和63.38 mm2/s, 100℃黏度由13.20 mm2/s分别降至8.12 mm2/s和9.13 mm2/s,黏度指数由132分别降至119和122,倾点则由-61℃分别降至-66℃和-67℃。

关键词： α-烯烃催化剂 PAO F-T合成油含氧化合物

固相萃取-气相色谱法测定甲醇制烯烃副产汽油及甲醇制汽油产物中的含氧化合物

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色谱 2017年第11期35卷 1204-1209页

作者：田文卿李继文王川上海石油化工研究院绿色化工与工业催化国家重点实验室上海201208

采用纯硅胶柱固相萃取技术对甲醇制烯烃副产汽油或甲醇制汽油产物进行预处理,将产物中的含氧化合物与烃类进行色谱分离,采用质谱鉴定产物中的含氧化合物。使用标准溶液优化纯硅胶小柱的洗脱条件,比较预处理方法的回收率,考察预处理方法... 详细信息

采用纯硅胶柱固相萃取技术对甲醇制烯烃副产汽油或甲醇制汽油产物进行预处理,将产物中的含氧化合物与烃类进行色谱分离,采用质谱鉴定产物中的含氧化合物。使用标准溶液优化纯硅胶小柱的洗脱条件,比较预处理方法的回收率,考察预处理方法的重复性。结果表明,标准溶液的各含氧化合物组分回收率为87.7%~95.3%。采用气相色谱-火焰离子化检测器(GC-FID)通过内标法对实际样品中除甲醇和乙醇外的含氧化合物进行定量分析,使用丁酮、叔戊醇、戊酮和己酮的响应因子作为同碳数醛、酮、醇的FID响应因子,定量甲醇制烯烃副产汽油和甲醇制汽油产物中的含氧化合物。对于甲醇和乙醇,采用GC-MS分析提取特征离子用外标法定量。结果表明,甲醇制烯烃副产汽油和甲醇制汽油产物中的含氧化合物以酮类、醛类为主,并有少量的醇类。

关键词：固相萃取气相色谱质谱火焰离子化检测含氧化合物甲醇制烯烃副产汽油甲醇制汽油产物硅胶小柱

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费-托合成油品中含氧化合物脱除的研究

费-托合成油品中含氧化合物脱除的研究

作者：刘雪北京化工大学

学位级别：硕士

费-托合成油品中不仅含有大量线性α-烯烃和烷烃,同时存在部分有机含氧化合物,含氧化合物的脱除是利用费-托合成油品生产α-烯烃的必需步骤。本文以费-托合成油品中的C8馏分为原料,采用液液萃取与吸附对费-托合成油品中含氧化合物的脱... 详细信息

费-托合成油品中不仅含有大量线性α-烯烃和烷烃,同时存在部分有机含氧化合物,含氧化合物的脱除是利用费-托合成油品生产α-烯烃的必需步骤。本文以费-托合成油品中的C8馏分为原料,采用液液萃取与吸附对费-托合成油品中含氧化合物的脱除工艺进行研究。以模拟C8组成为原料用单级萃取实验筛选出酯类萃取剂,用模拟组分和真实费-托合成油品C8馏分对萃取工艺条件进行了优化,在剂油比3.5,温度25℃-50℃,原料羰基浓度大于1000μg/m L时,模拟物料的醇类脱除率大于96%,两种物料的羰基脱除率均大于83%。采用同样条件,对费-托合成油品C6、C7和C9馏分中的含氧化合物进行了脱除实验,羰基脱除率分别为91%、86%以及81%,且脱除率随着碳数的增加呈下降趋势。在此基础上,采用振动筛板萃取塔(RPC)对费-托合成油品C8馏分的萃取过程进行考察,优化的操作条件为:振动频率为55次/min,筛板开孔率为45%,筛板塔板数为18块,该条件下羰基脱除率为94%。随后考察了离心萃取器的工艺条件,优化后的操作条件为:转鼓转速为5500 r/min,萃取级数为1级,该条件下羰基脱除率为83%。以萃取剂的纯度与收率为最终目标,对萃取剂精馏再生过程条件进行探究:原料进料位置为精馏塔上部,进料流量为5.8 m L/min,塔釜温度为232℃,回流比为2的条件下,萃取剂的再生纯度与回收率皆可高达99%以上。对萃取脱除含氧化合物后的C8馏分物料,用吸附法进一步精制。首先优选出X型分子筛作为脱除油品中剩余含氧化合物的吸附剂,采用动态吸附实验,对X型分子筛的吸附条件进行优化,实验表明,吸附穿透之前含氧化合物未检出,流出液油品羰基浓度小于10μg/m L,动态吸附实验中背压阀压力、流量、吸附柱内的流动状态会影响X型分子筛的穿透曲线,动态吸附实验中:背压阀压力为0.2 Mpa时,吸附剂吸附量为8.65mg/g;原料油品流量为1 m L/min时,吸附剂吸附量8.65 mg/g;吸附柱内雷诺数为20.3时,吸附量为9.22 mg/g。采用同样条件,对C6、C7和C9馏分中的含氧化合物进行了吸附精制,吸附剂吸附量随着碳数的增加呈下降趋势,由37.80 mg/g降至6.45 mg/g。

关键词：费-托合成油品含氧化合物萃取吸附精制

纳微尺度层状MgAl固体碱催化解聚木质素磺酸钙制取含氧化合物的研究

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高等学校化学学报 2019年第11期40卷 2322-2331页

作者：韩洪晶王怡真李金鑫薛峰王海英张亚男葛芹刘艳丽张梅陈彦广东北石油大学化学化工学院石油与天然气化工省重点实验室

在水热合成体系中引入羟基化合物制备纳微尺度层状镁铝水滑石前驱体(MgAl-LDHs),通过正交实验优化合成工艺参数,焙烧后得到固体碱氧化物(MgAlOx);采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)对水滑石前驱... 详细信息

在水热合成体系中引入羟基化合物制备纳微尺度层状镁铝水滑石前驱体(MgAl-LDHs),通过正交实验优化合成工艺参数,焙烧后得到固体碱氧化物(MgAlOx);采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)对水滑石前驱体及固体碱氧化物进行晶相、形貌和碱度表征,对MgAlOx解聚木质素磺酸钙(CLS)的催化性能进行评价,采用气相色谱(GC)、气相色谱-质谱联用(GCMS)和凝胶渗透色谱(GPC)对反应后气、液和固三相产物组成规律进行分析.结果表明,在n(Mg)/n(Al)=3,pH=12,180℃,24 h条件下,添加15%(体积分数)C2H5OH时,可以制备晶粒尺寸140~230 nm的层状MgAl-LDHs,在空气气氛下于600℃焙烧6 h得到MgAlOx.水热体系下固体碱氧化物对木质素磺酸钙解聚的优化条件为270℃,4 h,65%C2H5OH,m(MgAlOx)/m(CLS)=1/2,此时其气、液和固三相产物的产率分别为4.50%,58.30%和37.20%,其中液相产物收率比纯木质素磺酸钙解聚提高了13.30%,液相产物主要组成为酚类、芳香类、酯类和其它化合物,含氧化合物总选择性为79.05%(酚类66.06%,酯类12.99%),反应后的MgAlOx经焙烧氧化再生后,循环使用4次仍具有较高的活性和稳定性.

关键词：正交实验镁铝水滑石木质素磺酸钙解聚含氧化合物

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含氧化合物可见光催化剂的研究进展

材料导报 2013年第7期27卷 131-134页

作者：周江喜覃爱苗廖雷桂林理工大学广西环境污染控制理论与技术重点实验室桂林541004

简述了可见光光催化机理,指出该机理与紫外光光催化机理的不同之处在于其电荷传输与分离机制。介绍了改性二氧化钛可见光催化剂的研究进展,重点概述了ABO3型、ABO4型和铋系等新型含氧化合物光催化剂的近期研究进展。展望了含氧化合物可... 详细信息

简述了可见光光催化机理,指出该机理与紫外光光催化机理的不同之处在于其电荷传输与分离机制。介绍了改性二氧化钛可见光催化剂的研究进展,重点概述了ABO3型、ABO4型和铋系等新型含氧化合物光催化剂的近期研究进展。展望了含氧化合物可见光催化剂在环境净化领域的应用前景。

关键词：光催化机理可见光催化剂含氧化合物

气相色谱法测定车用汽油中含氧化合物和苯胺类化合物

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色谱 2017年第5期35卷 551-557页

作者：李长秀中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院北京100083

利用中心切割技术和双毛细管色谱柱系统,采用两次进样的方式,建立了气相色谱测定车用汽油中含氧化合物和苯胺类化合物的分析方法。第一次进样分析,组分首先进入非极性DB-1色谱柱(30 m×0.32 mm×1.0μm),按沸点由低到高的顺序分离,通过... 详细信息

利用中心切割技术和双毛细管色谱柱系统,采用两次进样的方式,建立了气相色谱测定车用汽油中含氧化合物和苯胺类化合物的分析方法。第一次进样分析,组分首先进入非极性DB-1色谱柱(30 m×0.32 mm×1.0μm),按沸点由低到高的顺序分离,通过电磁阀切换将沸点小于2-己酮的组分切割至强极性GS-OxyPLOT色谱柱(10 m×0.53 mm×10μm)或CP-Lowox色谱柱(10 m×0.53 mm×10μm),其余重烃组分通过阻尼柱进入FID检测器。在GS-OxyPLOT或CP-Lowox色谱柱上,烃类组分与含氧化合物分离并进入检测器检测,消除了大量的烃类组分对含氧化合物测定的影响。第二次进样分析,设定电磁阀切换时间为间-甲基苯胺从非极性色谱柱流出的时间,苯胺类化合物在GS-OxyPLOT或CP-Lowox色谱柱上与烃类和含氧化合物分离并进入检测器检测。以乙二醇二甲基醚为内标化合物进行内标法定量。实现了在一套系统上同时测定车用汽油中添加的甲基叔丁基醚(MTBE)、甲醇、甲缩醛、乙酸仲丁酯、乙酸乙酯、苯胺、邻/间/对-甲基苯胺和N-甲基苯胺的含量,各组分的检测范围为0.01%~10%(质量分数),回收率为86.0%~102.6%。该法可以为车用汽油的质量控制提供有效的检测手段。

关键词：气相色谱中心切割含氧化合物苯胺类化合物甲缩醛车用汽油

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含氧化合物加氢脱氧的研究进展

石油化工 2014年第4期43卷 466-473页

作者：桑小义李会峰李明丰李大东中国石化石油化工科学研究院北京100083

简要介绍了生物油中主要含氧化合物的类型,包括酯类、酚类、呋喃类和酮类等含氧化合物,重点介绍了不同类型含氧化合物在加氢脱氧过程中的反应途径及所涉及的化学反应,分析了不同类型催化剂参与下的反应途径和产物选择性存在的差异,并对... 详细信息

简要介绍了生物油中主要含氧化合物的类型,包括酯类、酚类、呋喃类和酮类等含氧化合物,重点介绍了不同类型含氧化合物在加氢脱氧过程中的反应途径及所涉及的化学反应,分析了不同类型催化剂参与下的反应途径和产物选择性存在的差异,并对含氧化合物加氢脱氧的未来研究方向提出了建议。

关键词：生物油含氧化合物加氢脱氧酯类酚类呋喃酮类