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界面电荷关联转移促进光催化苯酚矿化

界面电荷关联转移促进光催化苯酚矿化

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作者：方峣安庆师范大学

学位级别：硕士

多相光催化氧化技术在降解低浓度酚类废水领域具有光明的应用前景,但羟基自由基生成不足,界面电荷转移过程的迟缓阻碍着这项技术的实际应用。高效的光催化降解需要同时促进光诱导羟基自由基的生成和半导体-助催化剂界面电荷转移(SC),同... 详细信息

多相光催化氧化技术在降解低浓度酚类废水领域具有光明的应用前景,但羟基自由基生成不足,界面电荷转移过程的迟缓阻碍着这项技术的实际应用。高效的光催化降解需要同时促进光诱导羟基自由基的生成和半导体-助催化剂界面电荷转移(SC),同时光诱导空穴提取与电子费米能级的内在相关性使我们能够通过加速电子从半导体转移到溶液的过程来促进光催化污染物矿化。本文选用应用前景最广泛的Ti O为主体光催化剂,从加速空穴提取和促进电子转移两方面提高催化剂光催化活性,并探究界面电荷关联转移的内在逻辑性。(1)为了提高光催化矿化性能,使用溶剂热法合成Cu-Ti O,通过SEM,TEM,XRD等表征手段证明Cu以体相掺杂的方式进入Ti O晶格中,且掺杂几乎不会改变Ti O的能带位置与吸光性。通过LSV实验证明改性后的Ti O更接近水氧化电位(E=2.4 V vs RHE),利于羟基自由基的产生。在不依赖贵金属助催化剂Pt的前提下达到与之接近的光催化矿化性能,在光催化矿化2 h后使苯酚废水的COD值下降至20以下。(2)开发了一种基于同质接触的固定床光催化剂Ti O|Cu-Ti O,它可以通过加速半导体-助催化剂界面(SC)电子转移和增加溶解氧碰撞到催化位点的概率来促进还原半反应。此外,这种光催化剂结构可以减轻污染物和助催化剂的竞争性光吸收。重要的是,高效的电子转移可以协同促进羟基自由基的生成,以矿化废水中的苯酚。通过光电化学实验证明空穴转移与电子的费米能级存在内在的强关联性,当电子在半导体内部累积,费米能级升高,空穴电子复合几率大,空穴转移速度慢。Ti O|Cu-Ti O降低光生电势,加速电子转移,光诱导电位的正移可以降低半导体中的电子浓度。由于电子浓度和空穴浓度的乘积可以近似为一个常数,电子费米能级的下降可以增加半导体中空穴的数量,促进光诱导生成·OH。在光催化矿化2 h后,双层光催化剂Ti O|Cu-Ti O能完全矿化苯酚废水,超越传统助催化剂体系(Pt-TiO)。

关键词：界面电荷转移元素掺杂空穴提取同质接触苯酚矿化

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