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生物煤层气同位素分馏机理实验研究

生物煤层气同位素分馏机理实验研究

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作者：李丹河南理工大学

学位级别：硕士

煤作为重要的有机物被人们熟知,内部赋存的煤层气是一种非常珍贵的清洁能源。煤层甲烷的碳氢同位素组成是判别其成因类型和富集规律的主要参数,也是反映其演化历史的手段之一。本研究利用煤层本源菌,通过富集培养进行煤制生物甲烷实验,... 详细信息

煤作为重要的有机物被人们熟知,内部赋存的煤层气是一种非常珍贵的清洁能源。煤层甲烷的碳氢同位素组成是判别其成因类型和富集规律的主要参数,也是反映其演化历史的手段之一。本研究利用煤层本源菌,通过富集培养进行煤制生物甲烷实验,模拟地下水流对气体的分馏效应,进行不同压力点的煤的吸附分馏实验,对生物甲烷生成、气体的动态溶解过程和煤的吸附作用产生的碳氢同位素分馏机理进行系统地探讨。结果表明:(1)实验室产生的气体中,甲烷碳同位素值(δC)在-58.2‰～-22‰之间,氢同位素值(δD)在-432‰～-246‰之间,二氧化碳的碳同位素值(δC)在-21.6‰～-16.6‰之间;结合液相产物和菌群演替规律发现乙酸发酵型甲烷的碳、氢同位素值最轻,氢营养型甲烷的碳、氢同位素值最重,甲基发酵型甲烷的碳、氢同位素值位于二者之间。导致这种分馏结果的主因是动力学同位素分馏效应,受分子键能和反应的吉布斯自由能的控制。(2)甲烷和二氧化碳在动态水流的作用下产生不同程度的分馏结果,二氧化碳的同位素分馏程度最强,甲烷通过间隙溶解的方式进入水中,产生的分馏程度较小,溶解分馏的主要原因是轻重同位素之间的极性差异,较重同位素分子极性更强,更容易进入溶液中,同时受气体溶解度的控制,δC降低;二氧化碳通过间隙溶解和水合作用进入溶液,受溶液酸碱度的影响,发生同位素平衡交换作用下的二次分馏,使δC逐渐降低。(3)在吸附解吸的过程中,甲烷和二氧化碳会产生不同程度的分馏作用,主要原因是重同位素的吸附势大于轻同位素,使煤表面吸附态气体的同位素偏重,降低甲烷和二氧化碳的碳同位素值。因此,微生物作用的分馏是基础,水流的溶解和煤的吸附作用强化了这种分馏效应,逐步降低甲烷和二氧化碳的碳同位素值。地质历史时期生物气在其产生之后的运移聚集过程中发生一系列复杂的分馏作用,不同的运移聚集历史会发生不同程度的分馏效应,造成了自然界煤层生物甲烷碳氢同位素组成的复杂性。研究煤制生物甲烷过程中碳、氢同位素的分馏规律不仅是对现行判识标准的补充和完善,同时也进一步丰富了煤的发酵产气机理,是一项有待深入探索的领域。本文揭示的生物气生成阶段分馏机理和分馏结果,已经显示出其复杂性。

关键词：煤层生物甲烷同位素分馏机理溶解分馏吸附分馏动力学同位素分馏效应平衡交换作用吸附势

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