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有机多孔材料:合成策略与性质研究

化学学报 2015年第6期73卷 587-599页

作者：任浩朱广山吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室吉林130012

多孔材料已经广泛应用于离子交换、吸附与分离、主客体化学等诸多领域.多孔材料的研究同时具有基础和应用研究价值.根据多孔材料的元素组成及键连方式,多孔材料包括无机、无机-有机杂化和有机这三种形式的孔材料.相对于无机孔材料及无机... 详细信息

多孔材料已经广泛应用于离子交换、吸附与分离、主客体化学等诸多领域.多孔材料的研究同时具有基础和应用研究价值.根据多孔材料的元素组成及键连方式,多孔材料包括无机、无机-有机杂化和有机这三种形式的孔材料.相对于无机孔材料及无机-有机孔材料研究,有机多孔材料的研究时间较短.构筑有机多孔材料的基块其结构丰富多样,轻元素组成的有机基元通过共价键连接形成,因此有机多孔材料具有骨架组成丰富、修饰性强、稳定性好、比表面积高、孔道结构可调等优点.总结有机多孔材料的研究,结合我们自己研究工作,在这篇综述中我们将着重介绍它们的合成策略、气体储存、催化性能等.

关键词：有机多孔材料合成策略功能化修饰吸附与分离催化主客体

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化学稳定金属有机框架的合成策略

化学进展 2023年第5期35卷 683-698页

作者：杨孟蕊谢雨欣朱敦如南京工业大学化工学院材料化学工程国家重点实验室南京211816

金属有机框架(Metal-Organic Frameworks)是由金属离子或簇与有机配体通过配位键形成的具有孔洞结构的新一代晶态多孔材料,是近20年来配位化学领域的研究热点。作为新型多功能材料,MOFs具有高孔隙率、低密度、大比表面积、孔径可调、拓... 详细信息

金属有机框架(Metal-Organic Frameworks)是由金属离子或簇与有机配体通过配位键形成的具有孔洞结构的新一代晶态多孔材料,是近20年来配位化学领域的研究热点。作为新型多功能材料,MOFs具有高孔隙率、低密度、大比表面积、孔径可调、拓扑结构多样和可裁剪等优点,广泛应用于各种领域。尽管MOFs有许多优点,但是大多数MOFs材料的水和化学稳定性相对较差,在恶劣条件下结构无法保持,极大限制了它们的实际应用。因此,化学稳定的MOFs材料具有更大的应用前景。近年来,研究人员在提高MOFs化学稳定性方面进行了大量的探索,发展了一些非常好的方法合成化学稳定的MOFs材料。本文主要综述了近五年来化学稳定MOFs材料合成的最新研究进展。

关键词：金属有机骨架化学稳定性合成策略

环肽合成策略及其在新药研发中的应用研究进展

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药学学报 2023年第3期58卷 629-638页

作者：苏思佳卜庆伟盛春泉武善超温州医科大学药学院浙江温州325035 中国人民解放军海军军医大学上海200433

蛋白-蛋白相互作用(protein-protein interaction,PPI)在生命调控过程中扮演着重要角色,多肽因具有更高的亲和力和特异性在参与PPI表面相互作用中发挥着重要作用。然而,多肽存在易被蛋白酶水解、膜通透性差等缺陷。相比于直链多肽,环肽... 详细信息

蛋白-蛋白相互作用(protein-protein interaction,PPI)在生命调控过程中扮演着重要角色,多肽因具有更高的亲和力和特异性在参与PPI表面相互作用中发挥着重要作用。然而,多肽存在易被蛋白酶水解、膜通透性差等缺陷。相比于直链多肽,环肽因其良好的生物相容性和化学多样性能够很好地克服以上缺陷,在新药研发中发挥着重要作用,因而,发展高效的环肽构建方法成为了多肽药物研究的前沿问题。近年来,环肽合成策略及其在新药研发中的应用方面取得了一系列新进展,为研发环肽类药物提供了有力的技术工具。本文将从合成策略、性质改善、生物活性及前景展望四方面综述环肽合成策略及其在新药研发中的应用研究进展。

关键词：多肽环肽合成策略性质改善生物活性

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amiRNA分子设计及其离体合成策略

中国生物工程杂志 2010年第9期30卷 92-97页

作者：叶梅霞崔东清李昊王静澄刘军梅张志毅安新民北京林业大学林木育种国家工程实验室林木花卉遗传育种教育部重点实验室国家林业局树木花卉育种与生物工程重点开放实验室北京100083

详细介绍了基于WMD3(Web MicroRNA Designer 3)软件平台的amiRNA(artificial microRNA)分子自动设计方法及其离体合成策略。应用网络在线设计时,只需输入目的基因靶序列相关信息后便可获得候选amiRNA。根据选定的最佳amiRNA,可得到4条含... 详细信息

详细介绍了基于WMD3(Web MicroRNA Designer 3)软件平台的amiRNA(artificial microRNA)分子自动设计方法及其离体合成策略。应用网络在线设计时,只需输入目的基因靶序列相关信息后便可获得候选amiRNA。根据选定的最佳amiRNA,可得到4条含有amiRNA以及载体中miRNA两侧序列的寡聚核苷酸序列。重叠延伸PCR合成策略可以以这4条序列以及根据质粒模板设计的A、B两段序列作为引物,扩增出目标amiRNA。同样尿嘧啶切除的策略也可合成amiRNA,但这些引物序列需做适当调整变动。此外,还介绍了基于特异引物退火的amiRNA合成策略,该策略可保证amiRNA分子能够一步PCR合成,合成后的amiRNA表达盒可通过合适的限制性位点被克隆至目的载体中的相应位点。可以预见,这种amiRNA分子设计的科学性与合成策略的精确性将会使amiRNAi技术在生物基因功能分析中发挥更加重要的作用,对生命科学研究产生深远的影响。

关键词： WMD3 amiRNA 分子设计合成策略

Gd(Ⅲ)-DOTA类磁共振成像造影剂的合成策略与进展

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化学试剂 2022年第10期44卷 1421-1432页

作者：张元红王艳芳万福贤山东农业大学化学与材料科学学院山东泰安271018

近年来,基于钆(Ⅲ)的磁共振成像造影剂(GBCAs)受到了前所未有的挑战,迫切需要开发更安全、更惰性、靶向性、生化响应性钆(Ⅲ)基造影剂。由于环状多胺多羧类配体(如DOTA)更易于被功能性基团修饰,且其钆(Ⅲ)配合物比线性多胺多羧类钆(Ⅲ)... 详细信息

近年来,基于钆(Ⅲ)的磁共振成像造影剂(GBCAs)受到了前所未有的挑战,迫切需要开发更安全、更惰性、靶向性、生化响应性钆(Ⅲ)基造影剂。由于环状多胺多羧类配体(如DOTA)更易于被功能性基团修饰,且其钆(Ⅲ)配合物比线性多胺多羧类钆(Ⅲ)配合物(如Gd-DTPA)具有更高的热力学稳定性和动力学惰性,因此在研发新型钆(Ⅲ)基造影剂领域备受青睐。以典型的DOTA类双功能造影剂配体(BFCAs)的设计、合成及应用为主线,重点介绍Gd-DOTA类造影剂的合成策略与进展。

关键词：磁共振成像(MRI) DOTA 钆(Ⅲ)配合物双功能螯合试剂合成策略

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高核稀土-氧簇的合成策略及模块组装

厦门大学学报（自然科学版） 2020年第5期59卷 837-849页

作者：郑秀英孔祥建龙腊生郑兰荪厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室能源材料化学协同创新中心福建厦门361005

稀土-氧簇是一类由多个稀土离子通过氧桥连接形成的多核稀土配合物.基于多金属间的协同作用,稀土-氧簇具有独特的光、电、磁和催化性质.由于具有漂亮的分子结构和多领域的潜在应用,高核稀土-氧簇受到研究者的广泛关注.本文概述了高核稀... 详细信息

稀土-氧簇是一类由多个稀土离子通过氧桥连接形成的多核稀土配合物.基于多金属间的协同作用,稀土-氧簇具有独特的光、电、磁和催化性质.由于具有漂亮的分子结构和多领域的潜在应用,高核稀土-氧簇受到研究者的广泛关注.本文概述了高核稀土-氧簇的有效合成策略,即配体控制稀土水解法和阴离子模板法,总结了高核稀土-氧簇的模块组装规律,并展望高核稀土-氧簇的未来研究方向.

关键词：高核稀土-氧簇合成策略稀土水解阴离子模板模块组装规律

杂化分子筛新合成策略探究及其在有机催化与油水分离领域的应用

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杂化分子筛新合成策略探究及其在有机催化与油水分离领域的应用

作者：何哲超湖北大学

学位级别：硕士

有机-无机杂化微孔沸石分子筛(以下简称为杂化分子筛)是一类将有机组分与无机分子筛骨架有机结合、具有自身独特性能的多孔晶体材料。课题组在杂化分子筛的控制合成方法学、表征及催化应用领域具有十余年的工作积累。前期我们在研究中... 详细信息

有机-无机杂化微孔沸石分子筛(以下简称为杂化分子筛)是一类将有机组分与无机分子筛骨架有机结合、具有自身独特性能的多孔晶体材料。课题组在杂化分子筛的控制合成方法学、表征及催化应用领域具有十余年的工作积累。前期我们在研究中发现杂化分子筛作为多相催化剂主要应用的是其具有独特表面性质的外表面,因此,本论文首先围绕杂化分子筛的新合成策略开发开展工作,将微波加热技术与转动水热法相结合(以下简称为微波-转动水热法),合成出粒径明显减小的杂化分子筛,从而提高对其外表面的利用率进而提高催化性能;其次发展了对分级孔分子筛进行有机功能化的合成策略,从而提高有机分子在杂化分子筛体相内的质量传输效率进而提高催化性能;最后将杂化分子筛成功应用在无任何金属网支撑条件下的油水分离。第一,发展了微波-转动水热法合成策略,成功合成出二甲基杂化MOR分子筛,并探索了时间分配对杂化分子筛合成的影响;与纯转动水热法合成出的杂化分子筛相比,微波-转动水热法制得的杂化分子筛粒径明显减小;以微波-转动水热法制得的杂化分子筛作为载体制备的钴负载型催化剂在α-蒎烯空气环氧化反应中表现出优异的催化性能,这归因于有机基团与钴催化活性位的协同作用,而通过系统的对比研究发现具有较小粒径的杂化分子筛载体具有更好的钴催化位固载能力,进而提高催化剂的催化性能。第二,针对杂化分子筛体相内传质扩散受限的问题,将有机基团巯丙基、氨丙基通过后硅烷化法修饰到空心巢形貌的MWW分级孔分子筛上并成功应用于酸或碱催化环氧环己烷的水合开环反应;同时探究了有机硅烷质量、反应时间、反应温度对环氧环己烷开环反应转化率及主产物选择性的影响;最佳催化剂可实现99%的环氧环己烷转化率和91%的目标产物选择性。第三,通过一步转动水热法无模板合成了系列疏水性二甲基杂化MOR分子筛,水接触角(WCA)最高可达150°,填补了水热法合成杂化分子筛无疏水性能报道的空白;考查了各种反应条件(起始反应凝胶中NaO/AlO摩尔比、Si/Si摩尔比、HO/Si摩尔比)对杂化分子筛物化性能(晶相、形貌、疏水性能、有机基团含量等)的影响;与大多数已报道的采用金属网作为分子筛膜晶化支撑体的分离不同,我们制备的杂化分子筛无任何金属网作为支撑材料,仅在其吸附油层后填装到滤网袋中即可实现高效的油水分离(环己烷-水、石油醚-水)。第四,将烷基基团(二甲基、十六烷基)通过后硅烷化法成功引入到MWW空心巢分级孔分子筛上,WCA最高可达157±1°,并探究了有机硅烷添加量对分子筛晶相、亲疏水性及形貌的影响;将上述杂化分子筛吸附油层后装到滤网袋中可直接用于环己烷-水、正癸烷-水、石油醚-水体系的油水分离,将上述功能化分子筛填装到玻璃漏斗中可直接用于四氯乙烷-水、二氯甲烷-水体系的油水分离。

关键词：有机-无机杂化分子筛合成策略有机催化油水分离微孔沸石

多发射碳点的合成策略及其在小分子比色和荧光双模可视化传感中的应用

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多发射碳点的合成策略及其在小分子比色和荧光双模可视化传感中的...

作者：周秋菊西南大学

学位级别：硕士

碳点（CDs）作为碳材料家族的一员,由于其具有合成前体来源多样化、良好的亲水性、低毒性和可调的光致发光特性等优异性质,被认为是取代传统量子点的候选材料,在传感、光学器件、生物医学、细胞成像等领域掀起了一场革命,特别是其在紫... 详细信息

碳点（CDs）作为碳材料家族的一员,由于其具有合成前体来源多样化、良好的亲水性、低毒性和可调的光致发光特性等优异性质,被认为是取代传统量子点的候选材料,在传感、光学器件、生物医学、细胞成像等领域掀起了一场革命,特别是其在紫外灯下具有可见的多色荧光因而成为可视化传感领域的热门研究对象。然而,目前大量的工作集中于研究单一发射峰的CDs,这使得基于这些CDs的探针在传感过程中仅表现为荧光强度的增强或减弱,视觉效果相应表现为荧光颜色从有到无或从无到有,存在着视觉效果差、灵敏度低等不可避免的缺点。这严重阻碍了CDs在可视化传感中的广泛应用。少量的双发射CDs（D-CDs）的报道也由于其发射峰相隔太近或大的半峰宽难产生优异的可视化效果和高的灵敏度等缺点而不能广泛应用,这也直接导致了目前基于CDs的传感器大多只具备单一荧光信号的变化,使得它易遭受多种因素的影响。导致这些问题的根本原因是缺少有效的多发射CDs（M-CDs）的合成策略,有效的合成策略可以实现一步法合成D-/M-CDs,D-/M-CDs既具备在单一波长同时发射出多色荧光的优异特性,也避免了在光学探针设计的过程中双/多信号构建的繁琐过程。而且,D/M-CDs显示出的优异的可视化效果在现场实时检测中具有无限潜能,尤其是比色和荧光双模可视化传感器。但要实现基于CDs的双模式传感器的构建,还需充分发挥CDs的潜能,利用分析物对CDs的紫外可见吸收光谱信号的响应,实现在无仪器下的可视化效果。因此,本文利用隐性信号掺杂和分子荧光记忆效应两种策略,一步溶剂热法合成D-/M-CDs,并基于该CDs设计比色和荧光双模式传感器,实现对目标物的可视化检测。主要研究内容如下:（1）基于隐性信号掺杂策略一步合成了在可见光区具有隐性信号的铕掺杂双发射CDs（Eu-CDs）,通过键合铬黑T（EBT）制备了比色和荧光双模式传感器,实现对炭疽病标志物2,6-吡啶二羧酸（DPA）的高灵敏可视化检测。首先利用谷胱甘肽为原料,硝酸铕中的铕作为隐性信号,甲酰胺为溶剂,一步溶剂热法合成了Eu-CDs。制备的Eu-CDs具有低毒性和良好的生物相容性,已成功用做A549细胞的荧光标签。EBT溶液为蓝色,利用Eu-CDs与EBT配位制备了EBT-CDs@Eu探针,此时溶液变为洋红色。基于配体置换效应,DPA置换EBT,使EBT的蓝色重新出现,建立了DPA比率比色法。在270 nm的激发下,DPA与EBT-CDs@Eu中的Eu作用使其红色特征荧光信号产生,基于吸收激发转移发射效应（AETE）,建立了DPA的比率荧光法。在此基础上,成功设计了双模式双比率光学探针。比率比色法和荧光法的检出限分别为10.6 n M和50 n M。更为突出的是,不用仪器裸眼测定DPA的浓度可低至1.0μM,并通过对枯草芽孢杆菌孢子和人尿中DPA的定量检测（相对标准偏差（RSD）≤2.35%）验证了其实用性。该传感器在DPA的现场分析中显示出很大的优越性,特别是在仪器条件有限的情况下。（2）基于分子荧光记忆效应一步合成了在可见光区具有蓝色、黄色和红色三个发射峰的CDs,由于其特殊的溶剂化效应和优异的光致发光特性,可直接作为比色和比率荧光双模式传感器,实现对有机溶剂中水的比色和比率荧光可视化检测。利用草酸为碳源,耐尔蓝A为氮源和分子荧光功能化的母体,乙醇作为溶剂,一步合成了具有特殊溶剂化效应且依赖于反应温度的多发射CDs（T-CDs）。它的红色发射具有很高的量子产率（QY）（在乙醇中的绝对QY高达73.6%）。在可比较和可控条件下研究了T-CDs分子荧光的发光机理,柱分离色谱进一步证明了T-CDs的不同荧光发射峰源自于不同的发射能态,实验结果表明其红色荧光可归因于前体分子碳化后的小分子发光。而且,制备的T-CDs具有良好的光化学稳定性、耐盐性和低毒性,已成功应用于He La细胞成像。此外,基于T-CDs特殊的溶剂化效应,我们成功地建立了比色和比率荧光双模式可视化测定有机溶剂中水的方法,在乙醇中的检出限低至0.17%（v/v）,该方法在其他溶剂如DMSO、丙酮、乙二醇和DMF中也得到了验证并已成功地用于白酒和酒精中水的检测（RSD≤1.0%）。这些结果拓宽了CDs的应用范围,为有机溶剂中水的半定量检测提供了一种简便的方法。

关键词：多发射碳点合成策略双模式可视化检测

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异噁唑烷新型合成策略的研究进展

化学研究 2018年第3期29卷 317-324页

作者：唐贝王晓娟河南应用技术职业学院河南郑州450000 商丘师范学院化学系有机新材料合成重点实验室河南商丘476000

作为核苷、碳水化合物、PNA、氨基酸和类固醇类似物的模拟物,异噁唑烷独特的骨架展现出令人印象深刻的潜力.近年来,人们对异噁唑烷和含有异噁唑烷环的化合物的研究越来越多.涉及异噁唑烷环的新型反应已被用于实现全合成或获得具有生物... 详细信息

作为核苷、碳水化合物、PNA、氨基酸和类固醇类似物的模拟物,异噁唑烷独特的骨架展现出令人印象深刻的潜力.近年来,人们对异噁唑烷和含有异噁唑烷环的化合物的研究越来越多.涉及异噁唑烷环的新型反应已被用于实现全合成或获得具有生物活性的化合物,其中一个最重要的例子是适用于(±)-钩吻模合于碱全合成的热环收缩.本文简要概述了异噁唑烷的新型合成方法.

关键词：异噁唑烷新型合成策略研究进展