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系统中水含量对锂介导合成氨的性能影响

高校化学工程学报 2024年第2期38卷 265-273页

作者：陈禹志刘永忠康丽霞黄贤坤西安交通大学化工系陕西西安710049 新能源系统工程与装备陕西省高校工程研究中心陕西西安710049

针对锂介导合成氨(LM-NRR)过程中存在的水污染问题,通过对比实验及扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)等表征手段,探讨了含水量对LM-NRR体系的性能影响及其在反应界面中的作用机理。结果表明,无水条件下的L... 详细信息

针对锂介导合成氨(LM-NRR)过程中存在的水污染问题,通过对比实验及扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)等表征手段,探讨了含水量对LM-NRR体系的性能影响及其在反应界面中的作用机理。结果表明,无水条件下的LM-NRR体系具有较好的氨合成性能,在反应时间为120 min、N2流速为4 m L·min^(-1)、电流密度为3 m A·cm^(-2)条件下的氨合成速率可达0.0124μg·s^(-1)·cm^(-2),法拉第效率为7.05%。含水量对LM-NRR体系的影响显著,会极大地降低体系的氨合成速率及法拉第效率。这主要是由于反应界面上的水会加剧竞争性析氢反应(HER)、促进电解质中Li BF_(4)的水解以及钝化表面活性锂位点,进而降低了体系的氨反应活性。

关键词：锂介导氮还原反应合成氨水界面反应

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化学链合成氨中载氮体的设计与应用研究进展

燃料化学学报（中英文） 2024年第4期52卷 512-524页

作者：巩宙婷张谭李娜杨言言刘守军郑劼余钟亮杨颂太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024 上饶师范学院化学与环境科学学院江西上饶334000 太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 山西省民用洁净燃料工程研究中心山西太原030024

氨不仅是氮肥生产的主要原料,也是可再生能源储存与转化过程中的能源载体之一。因此,开发温和条件下的合成氨技术是近年来重要的研究课题。化学链合成氨技术通过载氮体的传递作用,将合成氨反应解耦为固氮与释氨等多步反应,具有操作简便... 详细信息

氨不仅是氮肥生产的主要原料,也是可再生能源储存与转化过程中的能源载体之一。因此,开发温和条件下的合成氨技术是近年来重要的研究课题。化学链合成氨技术通过载氮体的传递作用,将合成氨反应解耦为固氮与释氨等多步反应,具有操作简便、反应温和、能耗低等优点。载氮体作为化学链合成氨的关键,起到传递能量及氮物种的作用,目前,载氮体固氮效率低,极大地限制了化学链合成氨技术的发展。基于此,本工作对化学链合成氨中载氮体的设计与应用研究进行综述。首先,对载氮体的设计理论进行了归纳与总结;其次,介绍了载氮体的研究现状,重点对如何提高载氮体的产氨速率以及如何提升晶格氮利用率等问题进行了综述;最后,对化学链合成氨技术所面临的机遇与挑战进行了研究,为今后载氮体的设计与开发提供了参考依据。

关键词：合成氨化学链催化剂反应动力学过渡金属金属氮化物

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碳载金属单原子催化剂的电合成氨进展

Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 42-67页

作者：李沐霖谢一萌宋静婷杨级董金超李剑锋厦门大学能源学院化学化工学院物理科学与技术学院固体表面物理化学国家重点实验室能源材料化学协同创新中心福建厦门361005 福建能源材料科学与技术创新实验室(嘉庚创新实验室) 福建厦门361005

氨不仅是生产农业肥料和医药分子的关键原料,同时因其具备高能量密度和零碳排放的特性,也被视为极具潜力的能源载体.鉴于当前对环保和可持续发展的迫切需求,实现氨分子的绿色合成已成为重要任务.其中,利用可再生能源驱动的电化学合成氨... 详细信息

氨不仅是生产农业肥料和医药分子的关键原料,同时因其具备高能量密度和零碳排放的特性,也被视为极具潜力的能源载体.鉴于当前对环保和可持续发展的迫切需求,实现氨分子的绿色合成已成为重要任务.其中,利用可再生能源驱动的电化学合成氨技术,因其对环境友好和高效性,被视为替代传统哈伯-博世工艺的绿色路径,具有广阔的应用前景.在电化学催化合成氨的研究中,单原子催化剂(SAC)因其独特的性质而备受关注.SAC的孤立金属中心不仅提高了金属原子的利用率,而且有效抑制了氮-氮偶联反应,从而显著提升了催化合成氨的效率,成为当前的研究热点.本文综述了SAC电催化合成氨领域的最新研究进展,旨在为科研工作者提供基础的理论和实验参考.系统总结了不同氮源(包括氮气、硝酸根、亚硝酸根及一氧化氮)合成氨的研究进展,并深入探讨了催化剂的理论和实验设计、催化活性中心的种类及其催化活性,以及真实反应过程中的催化动态行为.首先,介绍了自然和人工固氮系统中的氮循环路径.自然固氮系统展示了氮气、氮氧化物、氨的循环路径,为不同氮物种合成氨方法提供了可借鉴的思路;而人工氮循环则阐述了社会发展、工业生产对自然循环氮平衡的破坏,凸显了电化学人工固氮的必要性.随后,基于理论模拟方法,在原子和分子尺度上总结了不同氮物种在催化剂表面的反应过程.例如,在氮气合成氨过程中探讨了涉及的解离路径、交替缔合及远端缔合路径等.本文详细阐述了催化活性结构的理论筛选方法的重要性,并介绍了如何通过结构稳定性评估、反应物种的吸附活性以及催化活性及选择性的综合考量,来确定最佳的催化活性中心种类及微观结构.随后,总结了科研人员基于理论筛选结果,采用热解策略制备碳载金属SAC的研究进展.这些策略包括,碳基底与金属络合物的混合热解策略、金属有机框架衍生策略、金属辅助小分子热解策略、吸附活性策略及模板牺牲辅助策略等.同时,系统地总结了不同SAC对四种氮前驱体还原反应的催化活性.此外,深入地讨论了催化活性中心如Cu和Fe单原子在合成氨反应过程中的结构动态演化行为,强调了非原位结构可能仅是单原子前驱体,而反应过程中演变结构才是真实催化活性中心.这对于深入理解SAC电催化合成氨的机理和提高催化效率有一定的借鉴意义.最后,本文简要探讨了单原子催化剂在合成氨领域所面临的挑战及发展机遇.主要包括(1)发展更为精准的理论预测方法,实现从静态计算向动态模拟的转变,以更准确地预测和解析催化剂在实际反应中的行为机制;(2)积极发展多原子协同位点,从金属单原子到双甚至三原子团簇,利用多原子间的协同作用提升催化效率;(3)发展可替代氨合成路径,如低温等离子体耦合电化学合成氨技术,以推动氨合成技术的绿色化和高效化;(4)结合动态谱学技术的发展及应用,通过在原位甚至工况条件下的探究,深入解析动态反应过程,为催化剂的进一步优化提供科学依据.通过发展更为精准的理论预测方法、多原子协同位点、可替代氨合成路径以及结合动态谱学技术的进步,我们有望推动单原子催化剂在合成氨领域的应用取得更大突破.

关键词：合成氨氮转化反应电化学还原单原子催化剂氮气氮氧化物

电催化硝酸根还原合成氨:关于铁/铜基催化剂的研究展望

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 25-36页

作者：陈丽丽郝彦衡褚健意刘松白凤华罗文豪内蒙古大学化学化工学院内蒙古自治区稀土材料化学与物理重点实验室内蒙古呼和浩特010021 东北林业大学化学化工与资源利用学院黑龙江哈尔滨150040

氨(NH_(3))是现代工业的重要化工原料之一,因其具有较高的能量密度、便于运输和储存的特点而被认为是一种非常有前景的储氢材料和可再生能源载体.电催化硝酸根还原(NO_(3)RR)是一种理想的绿色合成氨策略,同时可应用于废水中硝酸根(NO_(3... 详细信息

氨(NH_(3))是现代工业的重要化工原料之一,因其具有较高的能量密度、便于运输和储存的特点而被认为是一种非常有前景的储氢材料和可再生能源载体.电催化硝酸根还原(NO_(3)RR)是一种理想的绿色合成氨策略,同时可应用于废水中硝酸根(NO_(3)−)污染的去除.然而,NO_(3)RR涉及多个电子和质子转移过程,且存在析氢反应(HER)等竞争反应,导致NO_(3)RR的法拉第效率(FE)和选择性较低.近年来,精准构筑NO_(3)RR电催化剂,实现高效合成氨逐步成为电催化领域的研究热点.其中,铁/铜基催化剂因其优异的催化性能和经济可行性而备受关注.因此,对近年来具有代表性的铁/铜基催化剂的研究进展进行总结是非常必要的.本文首先简述了电化学NO_(3)RR合成氨可能发生的反应路径,主要围绕铁/铜基电催化剂在NO_(3)RR中可能涉及的反应历程和相应的中间体.在此基础上,针对不同的反应机理系统归纳了三种催化剂设计策略,包括单原子催化剂策略、双金属催化剂策略以及仿生催化剂策略等.随后,重点评析和讨论了原位实时表征技术,如原位电化学质谱、原位X射线吸收光谱和原位红外/拉曼等,在电催化NO_(3)RR合成氨研究领域中的代表性应用案例,并阐明了原位表征技术的发展和联用对于揭示NO_(3)RR本征活性位和动态机理的关键作用.最后,系统总结了当前NO_(3)RR所面临的核心挑战并对其未来的研究机遇和发展方向进行了展望,包括高效催化剂的关键描述符和设计策略,探究固-液界面的前沿原位表征技术开发,以及将NO_(3)RR与绿色反应(如二氧化碳转化和生物质转化等)高效耦联制备高值化学品.综上所述,尽管电催化NO_(3)RR合成氨目前仍面临诸多挑战,随着实验方案、科学理论和原位表征技术的不断发展,未来将会出现更多高效且稳定的NO_(3)RR催化剂.本文旨在为高效电催化剂的理性开发,深入理解其动态反应机理与催化剂构效关系提供参考.

关键词：电催化硝酸根还原合成氨铁/铜基催化剂原位表征

簇-金属氧化物助剂电子相互作用调控的Ru原子簇催化剂用于温和条件下合成氨反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 209-218页

作者：张天华胡海慧李嘉欣高迎龙李玲玲张明远彭渲北周岩良倪军林炳裕林建新朱兵吴冬霜张林杰韩丽丽郑黎荣王秀云江莉龙福州大学化肥催化剂国家工程研究中心福建福州350002 福州大学化学学院福建福州350002 南洋理工大学材料科学与工程学院新加坡639798 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002 中国科学院高能物理研究所北京100049

氨是重要的化肥原料,也是颇具潜力的氢能源载体,对于可再生能源的储存、运输和终端利用至关重要.然而,传统Haber-Bosch工艺合成氨的反应条件苛刻,需要高温高压条件,并消耗大量化石能源及排放大量二氧化碳.可再生能源电解水制氢耦合温和... 详细信息

氨是重要的化肥原料,也是颇具潜力的氢能源载体,对于可再生能源的储存、运输和终端利用至关重要.然而,传统Haber-Bosch工艺合成氨的反应条件苛刻,需要高温高压条件,并消耗大量化石能源及排放大量二氧化碳.可再生能源电解水制氢耦合温和合成氨新技术(eHB),不仅能实现可再生能源电力的“消纳和调峰”,而且可进行低成本、跨地域长距离存储运输,并可将“绿氨”与氢能产业相结合.然而,现有的高温高压合成氨催化剂与eHB工艺相不匹配,因此,迫切需要开发温和条件下高效合成氨催化剂技术,以实现可再生能源电力电解制氢体系和合成氨技术互补融合.目前,虽然助剂对于Ru基纳米簇(≥1 nm)合成氨催化剂的影响规律已得到了广泛研究,但它们对于Ru原子簇催化剂的作用机制尚不清楚,需要进一步揭示.本文考察了Ba及Ce助剂对Ru原子簇催化剂的影响规律,并分析了其作用机制.首先,通过简单的浸渍法将Ba和/或Ce物种掺杂到Ru原子簇催化剂(2 wt%Ru ACCs),制得Ba/Ce/2 wt%Ru ACCs催化剂;然后,通过一系列实验考察了这些催化剂的合成氨性能,并利用多种表征手段对其进行了深入分析.合成氨性能测试结果表明,添加Ba和Ce助剂后,2 wt%Ru ACCs催化剂的合成氨速率明显提高,在400 o C和1 MPa下,Ba/Ce/2 wt%Ru ACCs催化剂的合成氨反应速率达到56.2 mmolNH_(3) gcat^(-1) h^(-1),是2 wt%Ru ACCs的7.5倍,且催化剂表现出较好的稳定性,在稳定运行140 h后活性未见明显降低.球差校正电子显微镜和X射线吸收精细结构谱结果表明,负载Ba和/或Ce后,Ru以Ru3原子簇形式存在.X射线吸收近边结构谱和X射线光电子能谱结果表明,Ru与Ba及Ce物种之间存在较强的簇-金属氧化物助剂电子相互作用,可促进电子转移到Ru物种,形成富电子状态的Ru,进而促使电子转移到N2的p*反键轨道,提高温和条件下合成氨反应速率.利用25%N2+75%D2气氛下的原位红外光谱研究催化剂的合成氨反应机理,结果表明,在Ba/Ce/2 wt%Ru ACCs催化剂表面同时检测到N2D2物种和N2Dx物种的振动吸收峰,说明添加Ba和/或Ce物种没有改变Ru原子簇催化剂活化N2的方式,N2仍是通过加氢的路径合成氨.综上,本文考察了助剂对Ru原子簇的影响规律,揭示了其作用机制,为设计高效的温和条件合成氨催化剂提供参考.

关键词：原子簇助剂 N2活化合成氨电子相互作用

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合成氨用钌催化剂研究进展

贵金属 2024年第2期45卷 96-105页

作者：张雨晴朱友庄颜子龙李传玉闫超朱凌岳东北石油大学化学化工学院黑龙江大庆163000 中石油(新疆)石油工程有限公司乌鲁木齐830000 中石油华东设计院有限公司山东青岛266000

传统的Haber-Bosch法合成氨工艺存在能耗大、污染严重等问题,低能耗、清洁绿色合成氨技术是当前研究热点。在清洁低碳背景下电化学还原合成氨是一种有效的固氮转化方法,其技术核心在于如何通过电化学催化剂的研究调控合成氨产率及电流... 详细信息

传统的Haber-Bosch法合成氨工艺存在能耗大、污染严重等问题,低能耗、清洁绿色合成氨技术是当前研究热点。在清洁低碳背景下电化学还原合成氨是一种有效的固氮转化方法,其技术核心在于如何通过电化学催化剂的研究调控合成氨产率及电流效率。本文综述了不同氮源的合成氨机理及用于电化学合成氨钌基催化剂制备与改性的最新研究进展,对不同钌基催化剂的性能进行比较。综合分析催化剂形貌及尺寸的影响,钌金属、载体及助催化剂间协同作用,为理解电化学还原合成氨中钌的催化作用提供参考。

关键词：电化学钌基催化剂合成氨贵金属氢化物

适用可再生能源不确定特性的合成氨多稳态柔性工艺技术

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洁净煤技术 2024年第2期30卷 23-35页

作者：吉旭林今聂李红周利袁绍军张欢贺革戴一阳四川大学化学工程学院清华大学电机工程与应用电子技术系清华四川能源互联网研究院中国成达工程有限公司清云智通(成都)科技有限公司

双碳背景下，风光可再生能源发电是能源发展的重要方向，“绿氢”由于其长周期存储和零碳特征，可以有效解决风光电力消纳的难题，有望与电能一同成为未来能源体系的两大支柱。但是由于氢气自身特性和氢脆造成的材料瓶颈，“绿氢”发展... 详细信息

双碳背景下，风光可再生能源发电是能源发展的重要方向，“绿氢”由于其长周期存储和零碳特征，可以有效解决风光电力消纳的难题，有望与电能一同成为未来能源体系的两大支柱。但是由于氢气自身特性和氢脆造成的材料瓶颈，“绿氢”发展遇到制储运多环节安全性与经济性挑战。绿电制氢制氨的“电制绿氨”路径被认为是解决“绿电”“绿氢”技术经济困局的重要途径之一。针对风光资源的不确定性，分析了基于合成氨“哈-博”工艺多种解决方案的优劣，提出了多稳态柔性“电制绿氨”工艺模式以解决“源网氢氨”复杂技术特征耦合下的设计、装置和运行问题；研究了多稳态柔性“电制绿氨”工艺的系统性技术架构、整定经济运行负荷与运行周期的最优化方法；开发了电氢氨一体化数字仿真模型，计及电力约束、资源波动、氢氨需求、系统运行效率和可靠性等因素，对全场景、全流程下的“电制绿氨”进行协同优化，形成了一套面向动态运行的绿电耦合化工的设计方法；研究了催化剂结构性能调优与合成塔内件结构的优化方法，开发了复杂变工况条件的催化剂宏观动力学模型，以及电氢氨一体化协同调度与智能控制技术。多稳态柔性“电制绿氨”工艺实现了合成氨经济运行负荷在30%～110%,负荷调节速率在0.5～1.0%/min,支持日、班，及班内多时域负荷调节要求，30%～110%负荷运行下单位合成氨综合能耗均优于GB 21344—2015《合成氨单位产品能源消耗限额》的标杆值。

关键词：可再生能源氢能合成氨多稳态柔性氢氨一体化安全性

空心纳米合金NiPdCu催化硝酸盐电还原合成氨的研究

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现代化工 2024年第3期44卷 103-109页

作者：曹欢攀许海涛华东理工大学化工学院上海200237

硝酸盐是工业生产和民用生活废水中的重要污染源,电催化还原硝酸盐制备化工原料氨可实现绿色节能减排。以Ni纳米球为模板合成空心纳米合金NiPdXCu100-X,利用XRD、TEM、XPS等对催化剂微观形貌、比表面积和化学态进行表征,并将NiPdXCu100-... 详细信息

硝酸盐是工业生产和民用生活废水中的重要污染源,电催化还原硝酸盐制备化工原料氨可实现绿色节能减排。以Ni纳米球为模板合成空心纳米合金NiPdXCu100-X,利用XRD、TEM、XPS等对催化剂微观形貌、比表面积和化学态进行表征,并将NiPdXCu100-X用于电催化硝酸盐还原合成氨反应(NO_(3)RR)。结果表明,在-0.53 V(vs.RHE)电压下,NiPd_(50)Cu_(50)产NH_(3)法拉第效率为94.2%,NH_(3)产率为2166.8 mg/(h·gcat)(NH_(3)产率是NiPd的1.87倍)。NiPd_(50)Cu_(50)优异的电催化硝酸盐还原合成氨活性和稳定性源于金属间协同催化和独特的空心结构。

关键词：硝酸盐还原电催化合成氨 NiPdCu 纳米空心球

电化学氮还原合成氨电解质利用现状与调控策略

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化工进展 2024年

作者：张晓方甘汶纪之骄许明李初福何广利北京低碳清洁能源研究院

电化学氮还原合成氨是未来有望替代传统Haber-Bosch合成氨工艺的最有潜力的前沿技术，能够实现分散式生产，并可以灵活应用可再生能源。受限于N2稳定的化学性质以及催化过程中存在的竞争性析氢反应(HER)，电化学氮还原合成氨效率还很低... 详细信息

电化学氮还原合成氨是未来有望替代传统Haber-Bosch合成氨工艺的最有潜力的前沿技术，能够实现分散式生产，并可以灵活应用可再生能源。受限于N2稳定的化学性质以及催化过程中存在的竞争性析氢反应(HER)，电化学氮还原合成氨效率还很低，距离工业化还有很长的路要走。电解质环境是提高效率的有效手段之一，本文从电化学反应环境出发，综述了电解质种类、应用现状以及优化策略，对比了电解质种类对电化学氮还原合成氨效率的影响。不同电解质的效率有较大区别，但仍然无法达到工业化要求。从调控策略出发，开发高N2溶解度的电解质是提高反应速率的有效手段，通过调控电解质质子浓度、深入研究催化协同的界面反应进一步抑制析氢竞争反应，将大幅提升电化学氮还原合成氨效率，推动该技术的工业化进程。

关键词：电化学合成氨电解质界面