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环境化学 2020年第2期39卷 475-481页

作者：胡晶田森林周春坚刘相良李英杰昆明理工大学环境科学与工程学院昆明650500

表面活性剂增强修复技术(SER)是目前行之有效的有机污染土壤修复技术,但SER技术存在表面活性剂与污染物分离困难、易导致二次污染、成本高等问题.基于此,提出采用具有电化学开关特性的表面活性剂(N,N-二甲基二茂铁甲基十二烷基溴化铵,Fc... 详细信息

表面活性剂增强修复技术(SER)是目前行之有效的有机污染土壤修复技术,但SER技术存在表面活性剂与污染物分离困难、易导致二次污染、成本高等问题.基于此,提出采用具有电化学开关特性的表面活性剂(N,N-二甲基二茂铁甲基十二烷基溴化铵,Fc12)代替SER技术中的常规表面活性剂,发展基于开关表面活性剂的可逆增强修复技术(RSER).选取芘作为目标物,研究了Fc12在氧化和还原态对芘的增溶作用以及常见环境因素,如pH和温度对Fc12可逆增溶的影响.结果表明,相对于氧化态Fc12,还原态Fc12在其临界胶束浓度(CMC)以上时对芘表现出显著的增溶作用,且增溶能力随表面活性剂浓度增大而增强.温度对Fc12的增溶作用影响显著,例如,还原态Fc12在浓度为3 mmol·L-1、25℃条件下时,芘的表观溶解度为0.779 mg·L-1,当温度增加到40℃时,芘的表观溶解度为0.971 mg·L-1,其表观溶解度增加了24.6%;但氧化态条件下,芘的表观溶解度仅增加了6.5%;芘的解吸率(芘在还原和氧化态Fc12的表观溶解度差值与还原态Fc12增溶芘的比值)由63.67%增加到71.27%.pH也显著影响Fc12的增溶,当pH值在6—10范围变化时,还原态Fc12的增溶作用呈现先增加后减小的趋势,且在pH 9附近增溶能力最强,而pH 8时芘的解吸果最好.

关键词：电化学开关表面活性剂二茂铁表面活性剂可逆增溶芘多环芳烃土壤修复

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非离子开关表面活性剂对典型多环芳烃可逆增溶作用研究

非离子开关表面活性剂对典型多环芳烃可逆增溶作用研究

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作者：李光昆明理工大学

学位级别：硕士

本文研究非离子型电化学开关表面活性剂十一烷基二茂铁聚氧乙烯醚(FPEG),拟通过对FPEG可逆电化学性质的研究,探究其作为一种新型的开关表面活性剂对典型多环芳烃(PAHs)的可逆增溶作用机理。研究了单一FPEG溶液对PAHs的增溶及释放规律,... 详细信息

本文研究非离子型电化学开关表面活性剂十一烷基二茂铁聚氧乙烯醚(FPEG),拟通过对FPEG可逆电化学性质的研究,探究其作为一种新型的开关表面活性剂对典型多环芳烃(PAHs)的可逆增溶作用机理。研究了单一FPEG溶液对PAHs的增溶及释放规律,探讨了FPEG和SDS在不同质量比例混合下对PAHs增溶量的影响。试图找出新型、高效的难容性有机物增溶试剂,为实现有机物污染土壤增溶修复提供理论依据。通过对实验内容及数据的分析,主要得到了以下结论： (1)通过电化学氧化还原反应实现了FPEG的可逆转化。实验合成十一烷基二茂铁聚氧乙烯醚(FPEG),并通过1H-NMR和13C-NMR对合成产物进行表征确定为目标产物。 (2)通过电化学氧化还原,实现了FPEG在还原态、氧化态及再还原态之间的可逆转化,由还原态到氧化态的转化效率达到78%。FPEG循环伏安曲线确定其峰电位差⊿Ep=74.8mV峰电流之比Ipa/Ipc=1.28,确定了FPEG具有电化学可逆特性。在25℃下采用铂金板法测定FPEG还原态、氧化态及再还原态的表面张力,其临界胶束浓度(CMC)分别为15mg/L、30mg/L和16mg/L,说明通过对FPEG结构中茂铁基团的可逆电化学氧化还原反应可实现对胶束的形成和解散的可逆控制。 (3)研究了无机盐存在下对FEPG溶液CMC的影响,探讨了FPEG胶束形成的热力学过程,通过稳态荧光探针和动态光散射确定了胶束的聚集数和粒径分布。确定在0.1mol·L-1NaCl和0.1·L-1CaCl2溶液中,FPEG的CMC分别降至12和8mg/L,说明对于聚氧乙烯型非离子表面活性剂而言,无机盐的加入降低表面张力,同时促使胶束更容易形成。实验测定了不同温度下的CMC,结果表明随着温度的升高,表面张力降低,相应的CMC也会降低,并通过热力学公式分别计算了FPEG成束的热力学参数标准吉布斯自由能(⊿Gmθ),标准熵变(⊿Smθ),标准焓变(⊿Hmθ),通过分析计算结果,表明FPEG胶束的形成为熵驱动过程,且胶束的形成为自发过程。通过动态光散射和稳态荧光实验分别测定了FPEG胶束粒径分布及胶束聚集数随浓度变化规律。以芘为荧光探针,十六烷基氯化吡啶(CPC)为猝灭剂,通过稳态荧光探针的方法测定非离子开关表面活性剂十一烷基二茂铁聚氧乙烯醚(FPEG)的胶束聚集行为,实验表明猝灭剂浓度在0.25～0.40mmol·L-1时,FPEG溶液在5～12倍CMC浓度范围内胶束的聚集数随着浓度的增加而线性增加,并用外推法得到FPEG溶液的临界胶束聚集数Nm=66。基于NNLS算法分析了500mg/LFPEG溶液中胶束的粒径分布,计算结果表明FPEG胶束粒径均值为9.9nm。 (4)实验研究了FPEG溶液对三种PAHs芘、菲、苊增溶和释放规律。结果表明FEPG对PAHs的增溶能力和浓度有显著的对应关系,在CMC前后均有增溶能力,而超过CMC后增溶能力更显著。FPEG溶液对三种PAHs的增溶能力顺序为芘>菲>苊,主要是与溶质在FPEG溶液中的分配系数相关。FPEG对PAHs的释放量通过测定氧化态FPEG溶液对PAHs增溶量并和还原态FPEG增溶量做出对比,结果表明FPEG溶液对三种PAHs的释放量为40%左右,主要是由于氧化之后部分单一FPEG分子对PAHs仍具有一定的增溶能力。释放能力顺序为苊>菲>苊,和增溶能力顺序刚好相反,这主要是由于三种溶质在溶液中的水溶性不同造成的。实验还研究了无机盐存在下FPEG溶液对PAHs增溶量的变化,结果表明无机盐的加入显著提高对PAHs的增溶能力。 (5)研究了FPEG和SDS不同质量比例下溶液对PAHs增溶作用规律。FPEG:SDS=9:1时溶液的CMC达到最低值,此时溶液具有较好的增溶能力,测定了FEPG和SDS在质量比2：8,3：7,4：6,7：3,8：2,9：1下对PAHs的增溶规律,结果表明FPEG和SDS在7：3,8：2,9：1比例下对芘具有显著的协同增溶能力,对菲的协同增溶能力在8：2,9：1两种比例下才有,而对于苊则没有协同增溶能力,这主要是由于三种溶质在混合溶液中的分配能力不同,而混合溶液中FPEG含量的提高有助于提高溶质在胶束相的分配能力。

关键词：非离子开关表面活性剂十一烷基二茂铁聚氧乙烯醚可逆增溶多环芳烃

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典型多环芳烃电化学可逆增溶作用研究

典型多环芳烃电化学可逆增溶作用研究

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作者：牛艳华昆明理工大学

学位级别：硕士

表面活性剂增效修复（SER）技术效率高、周期短,是目前最具应用潜力的有机污染土壤修复技术,但在实际应用中表面活性剂与增溶污染物的分离非常困难,大大增加了应用成本,致使SER技术大规模推广应用受限。采用具有可逆特性的表面活性剂可... 详细信息

表面活性剂增效修复（SER）技术效率高、周期短,是目前最具应用潜力的有机污染土壤修复技术,但在实际应用中表面活性剂与增溶污染物的分离非常困难,大大增加了应用成本,致使SER技术大规模推广应用受限。采用具有可逆特性的表面活性剂可为SER技术在污染土壤修复广泛应用中提供一种新思路,有望成为解决该问题的可行途径之一。本文在论述SER技术基本原理、研究现状和主要存在问题的基础上,合成了含二茂铁基电化学可逆表面活性剂,研究该表面活性剂的表面性质及电化学可逆特性;重点探讨了二茂铁表面活性剂对典型多环芳烃（PAHs）的可逆增溶作用及其对污染物的释放规律;研究了含二茂铁基电化学可逆表面活性剂的阳-非离子混合表面活性剂体系对PAHs的协同增溶作用及机理。试图找出新型、高效的增溶试剂和增溶体系,降低修复成本,提高修复效率,为拟订高效、快速、实用的SER技术提供理论依据。通过研究得出主要结论如下：（1）采用傅克反应与胺基化反应结合的方法,合成了电化学开关阳离子型表面活性剂十一烷基二茂铁三甲基溴化铵（简称FTMA）。核磁共振氢谱与碳谱分析结果表明FTMA的分子结构与理论结构相吻合,纯度为97%;通过铂金板法测定了表面活性剂在还原态（FTMA）与氧化态（FTMA+）下的临界胶束浓度（CMC）分别为0.6mmol·L-1与1.0mmol·L-1,两种状态表面活性发生了大幅度变化;采用循环伏安法研究了FTMA在0.2mol·L-1Li2SO4溶液中的电化学性能,FTMA氧化峰和还原峰电位分别为0.457V和0.4168V（Vs SCE）,峰电位之差ΔEp=40.2mV,峰电流之比IPa/IPc=1.26,显示出良好的电化学可逆变化特性。并利用电化学方法完成了FTMA与FTMA+之间的转换,且转化效率达到90%以上;光散射法研究了FTMA的胶束粒径分布,在溶液浓度低于CMC时,表面活性剂以单体形式存在,FTMA浓度在CMC以上,胶束形成,粒径明显增大,在8.6nnm处分布最多。FTMA在还原态、氧化态与再-还原态时粒径分别为8.6、2.5、7.8nm,因此,电化学氧化可使FTMA的胶束解散,电化学再还原后表面活性剂单体再次聚集形成胶团。（2）研究了二茂铁表面活性剂对菲、芘、苊三种污染物的可逆增溶作用。结果表明二茂铁可逆表面活性剂具有与常规表面活性剂一样的增溶特性,在CMC前后增溶作用差别明显;且FMTA对三种PAHs增溶作用大小顺序为芘＞菲＞苊,其分配作用与多环芳烃的辛醇／水分配系数（Kow）有较好的线性关系;经电化学氧化之后FTMA失去表面活性及增溶能力,FTMA+对三种PAHs的摩尔增溶比（MSR）均降低了85%以上,但经电化学还原之后其增溶能力仍可恢复。（3）对已增溶饱和的二茂铁表面活性剂溶液进行电化学氧化控制,增溶污染物的释放率均达到50%以上,且随着浓度的增加,释放效率逐渐降低。对于三种不同的PAHs,苊、菲和芘的释放率依次降低,这与FTMA对三者的增溶作用规律相反。在各浓度下,仍有20%以上的PAHs无法与表面活性剂分子分离释放,主要是由于表面活性剂单体的增溶作用及分子间相互作用力存在的缘故。（4） FTMA-Tween80混合表面活性剂体系在任意比例下,由于混合胶束存在相互吸引的作用,溶液临界胶束浓度均较单一的FTAM和Tween80小,且在FTMA: Tween80=2:8时,混合表面活性剂的CMC为0.082mmol·L-1,达到最低值。该混合体系对PAHs具有明显的协同增溶作用,对三种PAHs的增溶作用均大于单一的FTMA和Tween80表面活性剂溶液,且在FTMA与Tween80配比为2：8时,混合表面活性剂的增溶效果最好。混合溶液增溶饱和后,通过电化学氧化的方法同样可以完成对增溶污染物的释放,且在相同的FTMA浓度下,混合表面活性剂中污染物的释放量远大于单一的FTMA溶液,因此该混合体系不仅增大了表面活性剂对污染物的增溶量,而且提高了FTMA的回收效率。

关键词：可逆表面活性剂可逆增溶多环芳烃表面活性剂增效修复

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典型多环芳烃电化学可逆增溶作用研究

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上海师范大学学报（自然科学版） 2011年第6期40卷 557-561页

作者：田森林牛艳华李光杨志昆明理工大学环境科学与工程学院昆明650500

提出采用具有电化学开关特性的季铵盐实现对典型多环芳烃(PAHs)的可逆增溶,研究了十一烷基二茂铁三甲基溴化铵(FTMA)的电化学可逆特性及其对菲、芘、苊的增溶作用.结果表明:FTMA具有良好的电化学可逆特性,通过电化学氧化及还原作用,其... 详细信息

提出采用具有电化学开关特性的季铵盐实现对典型多环芳烃(PAHs)的可逆增溶,研究了十一烷基二茂铁三甲基溴化铵(FTMA)的电化学可逆特性及其对菲、芘、苊的增溶作用.结果表明:FTMA具有良好的电化学可逆特性,通过电化学氧化及还原作用,其在氧化态与还原态之间的转化效率可达到90%以上,临界胶束浓度(CMC)及表面张力在2种状态时也发生了极大变化;FTMA对菲、芘、苊具有显著的增溶作用,且增溶作用大小顺序为芘>菲>苊;经电化学氧化之后FTMA失去表面活性及增溶能力,FTMA对3种PAHs的摩尔增溶比均降低了85%以上,但经电化学还原之后其增溶能力仍可恢复.

关键词：二茂铁表面活性剂可逆增溶多环芳烃增效修复

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CO2/N2开关型表面活性剂对芘分子可逆增溶的分子动力学模拟

CO2/N2开关型表面活性剂对芘分子可逆增溶的分子动力学模拟

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中国化学会第十七届全国胶体与界面化学学术会议

作者：刘相良李英杰田森林昆明理工大学环境科学与工程学院

有机污染土壤可逆增溶修复是利用开关型表面活性剂对有机污染物增溶-释放循环可控的特性,解决表面活性剂与污染物分离这一关键问题。本文报告采用分子动力学模拟的方法,研究了一种CO2/N2开关表面活性剂DDAB可逆增溶芘分子行为。首先模... 详细信息

有机污染土壤可逆增溶修复是利用开关型表面活性剂对有机污染物增溶-释放循环可控的特性,解决表面活性剂与污染物分离这一关键问题。本文报告采用分子动力学模拟的方法,研究了一种CO2/N2开关表面活性剂DDAB可逆增溶芘分子行为。首先模拟了开关表面活性剂非活性态DDA分子和活性态DDAB分子在水溶液中的聚集形态。详细的结构特征表明,DDAB分子聚合行成胶束,而DDA分子的聚合产物,是一个很容易与水相分离的油滴。MD模拟揭示芘分子如预期一样被增溶进入胶束的疏水内核区域。芘分子被吸附在油滴表面,这是由于油滴内部的DDA分子的致密排布造成的。模拟的释放过程表明,当胶束转变为油滴时,增溶到内部的芘分子被排挤出来。约化密度梯度函数（RDG）被用来研究弱相互作用并探索可逆增溶背后的驱动力。结果表明,水分子对DDA头基团的排斥作用对芘分子释放过程起着重要的作用。这是由于DDA分子在液滴中心持续分子运动,芘分子最终从油滴中排挤出来。此研究为CO2/N2开关表面活性剂可逆增溶提供了一种机理,对于表面活性剂强化修复有机污染土壤（SER）实验具有一定的学术和应用价值。

关键词：开关型表面活性剂可逆增溶分子动力学模拟芘分子

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基于电化学开关表面活性剂Fc12的PAHs污染土壤可逆泡沫增强修复

基于电化学开关表面活性剂Fc12的PAHs污染土壤可逆泡沫增强修复

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作者：胡晶昆明理工大学

学位级别：硕士

开关表面活性剂除了具有常规表面活性剂的基本性质,还含有某些可响应基团,通过外界刺激这些基团,即可调控表面活性剂性质发生改变,且这种改变具有可逆性,基于开关表面活性剂的性质,提出可逆泡沫增溶修复有机污染土壤的新思路。本文以二... 详细信息

开关表面活性剂除了具有常规表面活性剂的基本性质,还含有某些可响应基团,通过外界刺激这些基团,即可调控表面活性剂性质发生改变,且这种改变具有可逆性,基于开关表面活性剂的性质,提出可逆泡沫增溶修复有机污染土壤的新思路。本文以二茂铁类开关表面活性剂N,N-二甲基二茂铁甲基十二烷基溴化铵(Fc12)为主要研究对象,研究了其表面性质及电化学可逆特性;探讨了此开关表面活性剂对多环芳烃(PAHs)的增溶解吸规律及其泡沫性能的转变;将二茂铁类开关表面活性剂与常规表面活性剂按不同比例混合,电化学调控以实现混合体系对PAHs的增溶解吸和泡沫性质的改变;试图筛选出此表面活性剂及混合体系的最佳复配比例,对PAHs污染土柱进行泡沫淋洗,分离回收表面活性剂溶液,以证实开关表面活性剂泡沫可逆增溶修复有机污染土壤技术的可行性。研究成果如下:(1)使用铂金板法测得所合成Fc12的临界胶束浓度(CMC)值为0.7 mmol/L,将Fc12溶液氧化后,表面张力增加;将氧化态Fc12溶液再次还原后,表面张力值与原始状态时的值接近,即电化学氧化还原反应可以使Fc12溶液发生电化学可逆转化。使用循环伏安法研究了Fc12的电化学行为,峰值电位差为260 m V,峰值电流比为1.2,表明该表面活性剂具有良好的电化学可逆特性。(2)当表面活性剂浓度在CMC值以上时,Fc12对三种PAHs的增溶顺序为芘>菲>苊,其分配作用与PAHs在辛醇/水中的分配系数(K)具有良好的线性关系。经过电化学氧化后,表面活性剂溶液对芘、菲、苊的解吸率分别为78%、81%和62%,整体呈现较好的解吸效果。比较还原态和氧化态Fc12表面活性剂溶液的起泡性和泡沫稳定性,还原态Fc12的起泡性和泡沫稳定性显著强于氧化态的,表明将Fc12溶液氧化,可以有效降低泡沫性能。(3)Fc12-CTAB、Fc12-皂素混合体系的CMC值均低于Fc12的,且电化学氧化/还原处理仍可以对混合溶液的表面活性产生影响。综合比较不同比例Fc12混合体系在电化学调控下对PAHs的增溶效果和解吸效果以及溶液泡沫性能变化,得到最佳混合体系为Fc12-CTAB(4:6)、Fc12-皂素(3:7)。(4)使用0.015 mol/L Fc12及Fc12-CTAB(4:6)、Fc12-皂素(3:7)溶液分别作为起泡剂,淋洗PAHs污染土柱。随着淋洗时间的增加,对芘、菲淋洗率也逐渐增大,淋洗率顺序为Fc12-CTAB(4:6)>Fc12-皂素(3:7)>Fc12,Fc12及其混合体系对PAHs污染土壤体现出良好的修复效果。对淋洗后的混合溶液进行电化学处理后,其对芘、菲的淋洗率相比于一次淋洗率有所下降,但依然表现出具有增溶修复作用,表明通过电化学调控可以实现淋洗后表面活性剂与污染物的分离回收及循环使用。

关键词：开关表面活性剂电化学 PAHs污染土壤可逆增溶泡沫淋洗

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