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液晶与显示 2025年第2期40卷 329-336页

作者：冯训达东华大学纤维材料改性国家重点实验室上海201620

Gyroid液晶相具有独特的三维互连网络结构,可用于构建兼具精确分子筛选和高效传输性能的聚合物材料,在分子筛、离子交换等领域展现出巨大的应用潜力。本文综述了近年来可聚合Gyroid液晶相的研究进展,重点阐述了两亲分子的设计合成、液... 详细信息

Gyroid液晶相具有独特的三维互连网络结构,可用于构建兼具精确分子筛选和高效传输性能的聚合物材料,在分子筛、离子交换等领域展现出巨大的应用潜力。本文综述了近年来可聚合Gyroid液晶相的研究进展,重点阐述了两亲分子的设计合成、液晶结构的固化以及纳米通道尺寸的控制等关键技术和策略。Gyroid液晶相的立方体空间特性和负高斯曲率几何形态赋予了聚合物材料独特的优势,但也带来了合成和结构保持方面的挑战。最新的研究致力于通过开发新型单体和优化结构保持机制来克服这些挑战,例如,利用分子间相互作用稳定Gyroid相、简化合成路线并降低成本。此外,通过精确控制纳米通道的尺寸和形貌,以及将可聚合Gyroid液晶相与其他功能材料结合,可进一步拓展其应用范围。相信随着研究的深入,基于可聚合Gyroid液晶相的聚合物材料将在更多领域,如水处理、离子传输、药物输送和催化等,发挥重要作用。

关键词： Gyroid液晶可聚合液晶双连续纳米通道

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丙烯酰氧基双亲分子的结构微调对溶致液晶相态的影响

丙烯酰氧基双亲分子的结构微调对溶致液晶相态的影响

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作者：秦海朝东华大学

学位级别：硕士

具有周期性有序纳米结构的聚合物是一种有广泛应用前景的软物质材料。例如,此类纳米材料在半导体软刻蚀和精密膜分离等新兴领域有巨大的潜力。通过嵌段共聚物的自组装是实现聚合物有序纳米结构的一种最常见的手段。然而,嵌段共聚物自组... 详细信息

具有周期性有序纳米结构的聚合物是一种有广泛应用前景的软物质材料。例如,此类纳米材料在半导体软刻蚀和精密膜分离等新兴领域有巨大的潜力。通过嵌段共聚物的自组装是实现聚合物有序纳米结构的一种最常见的手段。然而,嵌段共聚物自组装所形成的有序结构的特征尺寸往往大于5 nm,限制了它们在诸多领域的应用。相比之下,两亲性有机小分子所形成的溶致液晶相,其几何结构类似于嵌段共聚物的自组装,而在特征尺寸却可以突破5 nm的下限。同时,在双亲分子结构上引入可聚合基团,通过原位聚合可以将具有流动性的液晶态转化为具有一定机械强度的聚合物。目前,基于可聚合型溶致液晶衍生的高分子材料已经在很多应用上被深入研究。实现可聚合型溶致液晶的功能化,首要任务是探究可聚合型双亲分子结构与液晶物化性质的关系。与常规的两亲分子的最大区别在于,它们的分子结构中必须引入可聚合基团,以此实现有序结构的聚合固化。因而,可聚合基团对最终的液晶组装形态的影响不可忽视。长期以来,学术界对引入可聚合基团对液晶组装结构的影响,仅仅是归结于它们不利于有序结构的形成,并未进行深入探讨。经典的临界堆积参数理论,通过考虑两亲分子疏水尾链与水合的亲水头基的体积比来定性地预测溶致液晶的几何形态。然而,该理论忽视了化学细节,往往无法精确指导可聚合型双亲分子的设计与合成。丙烯酸酯型可聚合液晶由于合成的模块化和自由基反应的高活性,占据了整个研究体系的主流。相对于饱和的甲基或亚甲基而言,分子中所引入的丙烯酰氧基或甲基丙烯酰氧基必然带来额外的极性和空间位阻效应。因此,在文献报道的研究工作中,丙烯酰氧基或甲基丙烯酰氧基被粗浅地认为对液晶的有序结构具有同等的破坏性。同时,从临界堆积参数理论来看,甲基丙烯酰氧基中额外的α-甲基对疏水链的体积贡献微乎其微,因而也支持上述结论。鉴于丙烯酸酯型可聚合两亲分子的广泛应用,为了深入理解分子结构和溶致液晶相行为之间的关系,从而指导规模化制备具有亚5-nm有序结构聚合物,本论文系统地对比了具有甲基丙烯酰氧基或丙烯酰氧基双亲分子的溶致液晶相行为,揭示了α-甲基在自组装行为中扮演不可忽视的作用。本文设计了一系列可聚合型双亲分子,并研究相应的溶致液晶温度-组分的相行为。每一对双亲分子的亲水头基一致,疏水尾链化学结构几乎相同,唯一区别是位于尾链末端的丙烯酰氧基是否带有α-甲基。我们发现,α-甲基的存在并未增加空间位阻效应,反而有利于两亲分子疏水链的堆积,从而可使双亲分子具有可调的界面曲率,最终表现出更丰富的液晶结构。主要工作内容如下:1.设计并合成了六对可聚合型两亲分子,分别为磺基甜菜碱型两亲分子对SB114MA和SB114A、SB113MA和SB113A;磺基咪唑盐型两性离子对SIm113MA和SIm113A;磺基吡啶盐型两性离子SP103MA和SP103A;磺基三氮唑盐型两性离子ST113MA、ST113A;季铵盐类Genimi双亲分子G6-MA和G6-A。每一对两亲分子具有相同的头基,位于尾链的末端的可聚合基团,连接可聚合基团与头基的碳链长度一致,区别在于可聚合基团卫甲基丙烯酰氧基或丙烯酰氧基。2.利用偏光显微镜和小角X射线散射对每一个双亲分子与水复配形成的溶致液晶的温度-浓度相图进行精确表征。我们发现尾链可聚合基团带有α-甲基的双亲分子往往具有更丰富的相行为,表现为可以组装成更多的液晶相态和具有更宽的液晶相区间。以SP103MA和SP103A为例,前者出现了六方柱状相、双连续立方相和层状相,并且双连续立方相的相区间宽度高达10%,而后者仅出现六方柱状相和层状相。3.通过测试每一个表面活性剂的水溶液的空气界面张力对比每组双亲分子疏水尾链的堆积。实验发现,α-甲基的引入提高了两亲分子在空气界面的饱和富集密度,这显然是由于促进了尾链的疏水堆积导致的。此外,使用动态光散射表征稀溶液内部所可能形成的胶束或囊泡,发现带有α-甲基的丙烯酰氧基的双亲分子在水溶液中更易形成曲率较大的胶束,因此也佐证了α-甲基促进尾链的疏水堆积的作用。4.在双亲分子与水共混形成的溶致液晶体系中加入适量的交联剂和光引发剂,获得所需的液晶相态,如层状、柱状、Gyroid型等。通过紫外光引发光固化,实现将具有亚5-nm特征尺寸的有序结构保存到聚合物中。利用小角X射线散射和透射电子显微镜表征并证实了固化后液晶结构的高保真度。5.探索α-甲基对聚合物的力学性能的影响。保证双亲分子物质的量浓度、液晶相态相同,对有无α-甲基的一组双亲分子成膜做拉伸测试。对比发现带有α-甲基的聚合物膜有较高的断裂强度和较低的断裂伸长率。

关键词：两性离子双亲分子自组装溶致液晶可聚合液晶

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