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化工进展 2023年第9期42卷 4984-4993页

作者：王琦寇丽红王冠宇王吉坤刘敏李兰廷王昊煤炭科学技术研究院有限公司北京100013 煤炭资源高效开采与洁净利用国家重点实验室北京100013 国家能源煤炭高效利用与节能减排技术装备重点实验室北京100013

焦化废水中可溶解性有机物成分复杂、难生化降解。为从分子层次揭示焦化废水生物出水中可溶解性有机化合物的组成,首先使用二氯甲烷作为萃取剂,通过液液萃取将河北迁安宏奥工贸焦化厂的焦化废水生物出水分离成有机相和萃余相;对有机相... 详细信息

焦化废水中可溶解性有机物成分复杂、难生化降解。为从分子层次揭示焦化废水生物出水中可溶解性有机化合物的组成,首先使用二氯甲烷作为萃取剂,通过液液萃取将河北迁安宏奥工贸焦化厂的焦化废水生物出水分离成有机相和萃余相;对有机相进行四组分分离,根据四组分极性的不同,对极性较弱的饱和分和芳香分采用气相色谱-质谱联用仪(GC/MS)分析,对极性较强的胶质和沥青质采用傅里叶变换离子回旋共振质谱结合电喷雾电离源(ESI FT-ICR MS)分析;对极性强的萃余相用固相萃取法得到SPE洗脱物,并进行ESI FT-ICR MS分析。结果表明:饱和分中共检测到120种化合物,焦化废水经生物处理后的难溶解有机物主要为一些分子质量较大的正构烷烃和链烷烃;芳香分中检测到34种化合物,主要检测到较高含量的醇类、酯类和酚类化合物,其中酚类主要是苯酚的烷基取代物;胶质、沥青质和SPE洗脱物分别检测到N_(x)、N_(1)O_(x)、N_(2)O_(x)、O_(x)和O_(x)S_(1)5类主要碱性有机物和非碱性有机物,胶质和沥青质中的化合物类型分布相似,且沥青质中的化合物更加丰富,SPE洗脱物的化合物类型分布与胶质和沥青质差别较大。根据碳数分布和DBE值,分别得到了主要化合物分子的结构,为焦化废水深度处理工艺的优化和改进提供了理论依据。

关键词：焦化废水生物出水可溶解性有机物分子识别

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基于易回收的磁性碳纳米管催化湿式氧化处理垃圾渗滤液中的DOM

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环境工程学报 2020年第1期14卷 77-85页

作者：宋超飞秦侠焦点陈朋飞汪昕蕾崔佳鑫北京工业大学环境与能源工程学院

采用液相化学沉淀法制备了易于回收的磁性碳纳米管催化剂,应用于催化湿式氧化实验处理垃圾转运站渗滤液。结果表明,在反应温度为200℃,n(COD)∶n(H2O2)=1∶1.8,时间为60 min,催化剂添加量为0.1 g·L^-1的最佳条件下,垃圾渗滤液的COD去... 详细信息

采用液相化学沉淀法制备了易于回收的磁性碳纳米管催化剂,应用于催化湿式氧化实验处理垃圾转运站渗滤液。结果表明,在反应温度为200℃,n(COD)∶n(H2O2)=1∶1.8,时间为60 min,催化剂添加量为0.1 g·L^-1的最佳条件下,垃圾渗滤液的COD去除率达到86.38%。出水可溶解性有机物(DOM)的紫外和三维荧光分析表明,实验对芳香族化合物和腐殖质的去除效果良好,可生化性提高。磁性碳纳米管在外加强磁场作用下30 s内便可实现快速分离,重复5次使用回收率可达90%。

关键词：化学沉淀法磁性碳纳米管垃圾渗滤液可溶解性有机物湿式氧化

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生物扰动对红树林沉积物的微生物群落及重金属生物有效性影响研究

生物扰动对红树林沉积物的微生物群落及重金属生物有效性影响研究

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作者：曾钦辉厦门大学

学位级别：硕士

红树林湿地位于陆海交错带,为陆源重金属污染物进入海洋的重要缓冲带。在中国红树林生态系统中,红树植物根系扰动,互花米草入侵以及底栖蟹类扰动是红树林生态系统典型的生物扰动行为,对红树林湿地重金属迁移转化及生物有效性产生深刻的... 详细信息

红树林湿地位于陆海交错带,为陆源重金属污染物进入海洋的重要缓冲带。在中国红树林生态系统中,红树植物根系扰动,互花米草入侵以及底栖蟹类扰动是红树林生态系统典型的生物扰动行为,对红树林湿地重金属迁移转化及生物有效性产生深刻的影响。本研究选取入侵植物互花米草、底栖动物蟹类和三种红树植物(白骨壤、秋茄、桐花树)为研究对象,以土壤-植物根系-微生物-土壤动物相互作用的关键区域--植物根际区域和蟹类生存繁殖的场所--蟹类洞为切入点,以红树林湿地典型重金属Cd,Cu,Pb为目标重金属,系统研究扰动界面沉积物中重金属的结合与分布以及生物有效性对生物扰动的响应特征,阐明生物扰动对沉积物中重金属迁移的重要载体溶解性有机质(dissovled organic matters,DOM),微生物群落多样性及酶活性的影响,论文的主要研究结论如下:1.生物扰动显著影响了红树林沉积物中的重金属形态。受红树根系扰动的根际沉积物中Cd和Pb形态分布特征为:残渣态>铁锰氧化物结合态>可交换态及碳酸盐结合态>有机物及硫化物结合态,而Cu分布特征为:残渣态>有机物及硫化物结合态>铁锰氧化物结合态>可交换态及碳酸盐结合态。底栖蟹类扰动和米草根系扰动提高了 Cd和Cu的生物可利用性。与未扰动沉积物相比,底栖蟹类掘穴扰动沉积物和互花米草的入侵根系扰动沉积物中可交换态及碳酸盐结合态的Cd和Cu含量分别提高184.9%、106.5%和32.5%、33.9%。2.生物扰动改变了沉积物中DOM的特征。采用平行因子分析法(PARAFAC)对沉积物DOM的三维荧光光谱(EEMs)进行分析。湿地沉积物样品中DOM主要含有四个荧光组分:可见类腐殖质C1、C3和C4,紫外类腐殖质和海洋类腐殖质C2,其荧光强度的顺序都为C1>C2>C4>C3。对DOM荧光指数(FI)、生物源指数(BIX)、腐殖化指数(HIX)的分析结果表明,红树定植后,FI指数和BIX指数分别提高6.9%和51.2%,HIX指数降低49.8%,沉积物中微生物活动是有机质转化的主要驱动力,增加新近产生腐殖质成分和降低沉积物中DOM的腐殖质程度。蟹类扰动行为提高DOM的腐殖质程度,而互花米草的入侵活动降低沉积物中DOM的腐殖质程度。分析常见UV-vis吸收光谱特性指标(A260、A250/A365、A240/A420、A465/A665、SUVA254 和 SUVA280)可得,红树植物定植作用促进沉积物中DOM疏水组分比例增大、腐殖化程度和极性增强。蟹类洞穴和互花米草林窗沉积物中DOM疏水组分比例、紫外光和可见光吸收能力、腐殖化程度和极性减弱及芳香化程度分别降低83.0%、27.95%、79.95、75.0%、75.1%和 60.2%、64.3%、59.7%、55.6%、62.9%。3.红树植物的根系扰动和林外蟹类扰动增加了根际沉积物微生物群落的物种多样性,互花米草扰动未有显著改变。生物扰动显著提高革兰氏阳性菌、革兰氏阴性菌、真菌、细菌、AM真菌和放线菌特征PLFA含量(p物林内、林外蟹洞和互花米草林内沉积物由营养不足的状态向营养丰富的状态转变,G+/G-分别减小16.5%、23.4%和14.2%。这显示生物扰动有利于红树林沉积物的养分循环。红树植物定植后根际沉积物面临较强的沉积物环境胁迫,C/N值升高34.1%,而蟹洞内和互花米草根际沉积物面临的环境胁迫程度较低,养分有效性分别提高22.8%和44.0%。植物定植、蟹类扰动和互花米草根系扰动提高荧光素二乙酸脂水解酶(FDA)、脲酶和蔗糖酶的酶活性,而植物的根际重金属富集则抑制过氧化氢酶的活性。4.生物扰动改变了红树林沉积物的物理化学和生物学性质,对重金属的富集和转化具有重要的驱动作用。扰动沉积物中微生物群落结构与酶的活性受到重金属污染和土壤理化性质的共同作用,影响重金属的迁移和转化。DOC的含量与微生物各种群呈显著相关(p物有效性。沉积物中FI值与微生物群落呈极显著相关(p物活动是沉积物中有机质转化的主要驱动力,而芳香族化合物贡献很小。沉积物中重金属的可利用性与DOM的组分和荧光特性显著相关(p物中,生物扰动行为改变重金属Cu、Cd和Pb的可利用态,影响重金属与DOM中的腐殖质组分结合,改变了 DOM的光谱特征,影响金属的生物有效性;微生物群落多样性的变化对生物扰动做出积极响应,与DOM协同改变重金属的生物有效性。研究结果为红树林沉积物中重金属迁移转化及生物有效性提供基础数据,并对进一步认识红树林区域典型重金属源-汇转化、区域污染修复提供提供科学参考。

关键词：红树林沉积物生物扰动重金属可溶解性有机物微生物群落

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